Coupling compound multi-colour nanoantennas and quantum dots for the efficient generation of single THz photons

Abstract

Das Ziel dieser Arbeit ist die Entwicklung einer effizienten, in der Wellenlänge einstellbaren, nicht-klassischen THz-Photonenquelle bzw. eines sogenannten THz-Superemitters. Erforscht werden die zur Herstellung einer solchen Vorrichtung notwendigen Komponenten. Das Hauptaugenmerk dieser Arbeit ist auf das Finden geeigneter Quantenemitter und Vorrichtungen, welche die Photonenemissionsrate der Quantenemitter steigern, gerichtet. Aufgrund der vergleichsweise einfachen Handhabbarkeit, Widerstandsfähigkeit und des einstellbaren Energiespektrums sind Quantenpunkte gegenüber anderen Quantenemittern für die Anwendung in THz-Superemittern besonders vorteilhaft. Zur Emissionsratensteigerung des Quantenemitters wird eine doppelresonante Nanoantenne verwendet, die sich den Purcell-Effekt zur Ratensteigerung und den beschränkten Stark-Effekt zur elektronischen Wellenlängeneinstellbarkeit zu Nutze macht. Der Experimentalteil dieser Arbeit befasst sich mit Grundlagenforschung und dem Akquirieren von Fachkenntnissen im Bereich der Plasmonik. Im Zuge der Forschung wurde eine neue Technik zur spektroskopischen Bestimmung der beschränkten Plasmonenresonanz einzelner Nanoantennen entwickelt. Mit Hilfe dieser Technik wurden weitreichende Materialanalysen durchgeführt um den Einfluss der Nanoantennenmaterialzusammensetzung und der Zusammensetzung der Antennenumgebung auf die beschränkte Plasmonenresonanz zu bestimmen. Die genaue Kenntnis des Materialeinflusses ist von besonderem Interesse, da die Eigenschaften der Nanoantenne besonders stark vom Material in ihrer unmittelbaren Umgebung abhängig sind und die Materialzusammensetzung nicht immer frei wählbar ist. Die Erkenntnisse der Materialanalysen wurden weiters verwendet um ein Effektivmedium-Modell zu erstellen mit dessen Hilfe das Antennenverhalten, unter Anbetracht der Materialzusammensetzung und Antennengeometrie, besser vorhergesagt werden kann. Weiters wurden selbstorganisiert gewachsene InAs/GaAs-Quantenpunkte und PbS-Quantenpunkt-Kolloide untersucht um ihre Nützlichkeit als Quantenemitter des THz-Superemitters zu bestimmen. Da InAs-Quantenpunkte eine Schutzschicht benötigen und diese möglichst dünn sein muss um den Purcell Effekt nutzen zu können, wurden Proben mit unterschiedlichen Schutzschichtdicken durch Zurückätzen bestehender Schichten bzw. durch gezielte Schichtdickenherstellung erzeugt und untersucht um die optimale Schutzschichtdicke zu finden. Die Arbeit schließt mit einer Untersuchung von mit verschiedenen Quantenpunkten versehenen Antennenproben ab. Antennen wurden sowohl mit InAs- als auch mit PbS-Punkten versehen. PbS-Punkte wurden sowohl mittels elektronenstrahlunterstützter Kohlenstoffabscheidung als auch mit nanolithographischen Mitteln im Antennenzuführungsspalt befestigt. Die hergestellten Proben wurden mittels Photolumineszenzspektroskopie untersucht, wobei die nanolithographisch befestigten Quantenpunktproben die höchste Ratensteigerung erzielten.

This work proposes an efficient wavelength-tunable THz single-photon source or, more concisely, a THz superemitter and researches which components are necessary to achieve this goal. The main focus is on finding suitable single photon sources and a means to tune the photon energy as well as increase the emitter's single photon emission rate. Considering various single photon sources, the quantum dot is found to be the most suitable quantum emitter and the compound multi-colour nano-antenna the most suitable enhancement device, as it provides the ability to electronically control the emission wavelength via the quantum confined Stark effect as well as enhance the luminescence via the Purcell effect. The experimental side of this work is focused on fundamental research and building know-how in the field of plasmonics. To this end, a novel spectroscopy technique was developed in order to probe the localised surface plasmon resonance (LSPR) spectrum of single nano-antennas. This technique was used to carry out an in-depth materials study to understand how the LSPR behaves depending on the materials the antenna is composed of as well as the materials in the antenna's environment. Knowledge of the influence various materials in and around the antenna have upon the LSPR is particularly important, as nano-antennas are very sensitive to their immediate environment and the use of some materials in the antenna's proximity may be unavoidable. From the materials study, an effective medium model was constructed to predict the effect various material combinations have upon the antenna's LSPR size function as well as its Q-factor. Furthermore, self-assembled InAs/GaAs as well as colloidal PbS quantum dots are studied as potential emitter candidates. With self-assembled quantum dots it is essential to reduce the capping layer as far as possible to increase the coupling strength between the nano-antenna and the InAs nano-crystal. Therefore, the luminescence of the dots depending how far the capping layer is etched back was studied. The final experiments of this work are concerned with functionalising nano-antennas with quantum dots by means of fabrication upon the GaAs capping layer and selectively adhering colloidal PbS dots to the antennas' feed gaps by means of focused electron beam induced deposition as well as through nano-lithographic positioning of PbS clusters. Here, nano-lithographic cluster positioning was found to be the most effective technique to deposit dots mainly into the antenna's feed gap and thus improve the contrast between the luminescence background caused by residual dots outside the enhancement volume and the enhanced luminescence of dots within the antenna gap.