Miniaturized capillary electrophoresis in ceramics : sensing concepts, design and technology

Abstract

Kapillarelektrophorese (Capillary Electrophoresis, CE) ist eine in der analytischen Chemie weit verbreitete Analysemethode zur Bestimmung verschiedenster Substanzen wie beispielsweise anorganischer oder organischer Ionen. In Bereichen der Umwelt- oder Lebensmittelanalytik, aber auch für klinische Anwendungen müssen diese chemischen Verbindungen zunehmend nicht nur im Labor, sondern auch kontinuierlich direkt am Ort der Probennahme bestimmt werden. Voluminöse Laborgeräte werden dabei durch miniaturisierte, portable Analysesysteme ersetzt, wodurch sich Messdauer und Auswertezeit drastisch reduzieren.<br />Die im Rahmen dieser Arbeit durchgeführten Tätigkeiten befassen sich mit der Implementierung von CE in miniaturisierter Form. Funktionale Einheiten werden dabei in Keramiktechnologie, der so genannten Low- Temperature Cofired Ceramic (LTCC) Technologie, realisiert. Im Vergleich zu anderen, üblicherweise verwendeten Materialien eignet sich LTCC wegen seiner physikalischen Eigenschaften wie chemischer und thermischer Beständigkeit ganz besonders für robuste, wartungsarme Analysesysteme.<br />Mit dem im Zuge dieses Projektes realisierten Sensorsystem können wichtige anorganische Ionen wie Sulfat oder Nitrat in Wasserproben separiert werden. Die Bestimmung der Ionenkonzentrationen erfolgt dabei mit Hilfe einer kontaktlosen Leitfähigkeitsmessung. Hierbei ist eine gute Einkopplung des Messsignals in den Mikrokanal von sehr großer Bedeutung, da so die Messempfindlichkeit erhöht wird. Hier stellt LTCC eine interessante Alternative zu anderen Materialien dar, da es mit hohen relativen Dielektrizitätskonstanten zur Verfügung steht.<br />Des Weiteren wird ein neuartiges, differentielles Messprinzip präsentiert, mit Hilfe dessen die Messempfindlichkeit drastisch verbessert wird und welches die Bestimmung von Diffusionsprozessen der Ionen im Mikrokanal des CE-Sensors erlaubt.<br />

Capillary electrophoresis (CE) is an established laboratory separation technique for the analysis of a wide range of substances such as organic and inorganic ions. The growing need to continuously measure these compounds for applications in environmental, clinical and food analysis have called for miniaturized, portable versions of these expensive, bench-top analytical instruments.<br />The work presented in this thesis deals with the implementation and experimental evaluation of CE in miniaturized, on-chip form. Functional units of conventional CE instruments such as capillaries and dedicated detectors are implemented on a special type of ceramic substrate known as low-temperature cofired ceramics (LTCC). Compared to other materials usually used for the realization of such miniaturized analysis systems, LTCC stands out with respect to chemical inertness, thermal conductivity, facile prototyping and readily available mass-production capabilities.<br />Robustness of an analysis system is important in the context of autonomous, low-maintenance on-line monitoring stations, and relies to a great extent on the measurement scheme used. In this research work, contactless conductivity measurement has been realized in LTCC technology for the first time. This approach leads to a long lifetime of the detector, is easy and compact to implement and is well suited for battery-powered field instruments. The fact that LTCC is available at high values of permittivity enables a high level of measurement sensitivity to be reached, which is highlighted in this work.<br />Successful CE experiments of major inorganic ions contained in water samples are presented, underpinning the feasibility of LTCC as a substrate material suitable for separations at high efficiency.<br />Furthermore, a novel, differential measurement approach is introduced to raise measurement sensitivity and to evaluate dispersion effects of the separated ions.