Ultrafast electronic dynamics in one- and two-electron atoms

Abstract

Mit Hilfe ultrakurzer Lichtpulse, die weniger als hundert Attosekunden lang sein können, ist es möglich geworden die ultraschnelle Bewegung von Elektronen in Atomen, Molekülen und Festkörpern zu beobachten und zu steuern. Diese neuen experimentellen Möglichkeiten haben im letzten Jahrzehnt ein neues Wissenschaftsgebiet begründet, die Attosekundenphysik. Für die theoretische Atomphysik bedeuten diese neuen Möglichkeiten eine große Herausforderung: Um die ultraschnelle Quantendynamik von Elektronen in Atomen und ihre Wechselwirkung mit äußeren Feldern beschreiben und vorhersagen zu können bedarf es der Lösung der zeitabhängigen Schrödingergleichung. Dabei handelt es sich um eine mathematische bzw. numerische Aufgaben-stellung deren Schwierigkeit mit steigender Anzahl von zu beschreibenden Elektronen exponentiell anwächst. Infolgedessen kann gegenwärtig selbst mit Hilfe von Supercomputern nur die Zeit-entwicklung von Ein- und Zweielektronensystemen exakt vorherbestimmt bzw. simuliert werden.<br />Allerdings kann die Dynamik komplexer Vielelektronensysteme oft auf effektive Ein- oder Zweielektronenmodelle zurückgeführt werden. In der vorliegenden Arbeit befassen wir uns mit zwei Ansätzen um ultraschnelle Elektronendynamik in Atomen zu untersuchen:<br />Zum einen betrachten wir sogenannte "Streaking"-Experimente, in denen Photoionisations-prozesse durch die Verwendung ultrakurzer Laserpulse zeitaufgelöst analysiert werden können. Mit Hilfe von Simulationen dieser Experimente untersuchen wir die Ursachen der dabei gemessenen Zeitverschiebungen und vergleichen sie mit theoretischen Vorhersagen.<br />Insbesondere widmen wir uns der Fragestellung, ob die experimentell gemessenen Zeiten teilweise durch den Messprozess selbst verursacht werden, oder ob in den Messungen die inhärente Dynamik des Photoionisationsprozesses zugänglich gemacht wird. Mit Hilfe von Modelrechnungen für ein Zweielektronensystem untersuchen wir insbesondere den Einfluss von Elektronen-korrelation und deren Wechselwirkung mit dem äußeren Laserfeld auf die gemessenen Zeitverzögerungen.<br />Zum anderen untersuchen wir inwieweit man ultraschnelle Elektronendynamik in kohärenten Wellenpaketen (in doppelt angeregten Zuständen von Helium) mit Hilfe von Attosekundenpulsen kontrollieren bzw. beobachten kann. Dazu simulieren wir sogenannte "pump-probe" Experimente, in denen man mit Hilfe eines Attosekundenpulses ein Wellenpaket erzeugt, das dann durch einen zeitversetzten zweiten Pulses, untersucht wird. Diese Klasse von Experimenten ist ein fundamentales Ziel der Attosekundenphysik, das durch den schnellen Fortschritt in den Lasertechnologien demnächst erreicht werden wird. Bisher wurden nur wenige theoretische Studien zu dem Thema durchgeführt. Anhand des Heliumatoms, das als Musterbeispiel für komplizierte Mehrelektronendynamik dient, untersuchen wir, wie sich die erzeugten Wellenpakete je nach anregendem Puls verhalten und ob die resultierende Elektronendynamik bestimmt werden kann, wenn nur experimentell leicht verfügbare Observablen (wie das gesamte Ionensignal oder einfache Elektronenspektren) analysiert werden. Darüber hinaus zeigen wir, dass das resultierende experimentelle Signal mit Hilfe einer interferometrischen Technik deutlich erhöht werden kann.<br />

With the advent of ultrashort light pulses with durations down to a few tens of attoseconds the direct observation and control of electronic motion in atoms, molecules, and solids on its natural time scale have become possible, enabling a whole new field of research called attosecond physics or attoscience. The new experimental possibilities pose great challenges for theory, as an exact time-dependent quantum mechanical treatment of (multi-)electron dynamics in an external electromagnetic field requires the direct solution of the time-dependent Schrödinger equation, a task that gets prohibitively difficult for an increasing number of electrons. In fact, even with the help of supercomputers fully converged ab-initio simulations are at the moment only possible for one- and two-electron systems. Nevertheless, the treatment of more complex many-electron systems is possible if their dynamics can be reduced to the one-active electron level. Furthermore, the role of electronic correlations can be understood by studying prototypical two-electron systems. In this thesis we will address two approaches to probe ultrafast electronic dynamics that fall in the above categories and are of great current interest in attoscience: Firstly, we will present a detailed discussion of time-resolved photoemission as probed by "attosecond streaking" setups. We aim at understanding the origin of the experimentally obtained streaking time shifts and their relation to theoretical concepts, such as the group delay of the resulting photoelectron wave packet or the Eisenbud-Wigner-Smith time delay for photoionization. In particular, we will explore whether the probing laser field in streaking setups leads to additional measurement-induced apparent time shifts which do not have their origin in the unperturbed ionization process. Furthermore, by introducing a two-active electron approximation, we will investigate the influence of electronic correlation and its interplay with the external laser field on the extracted time shifts. Secondly, we will study how ultrafast electronic wave packets can be explored using attosecond pump-probe spectroscopy the experimental realization of which can be expected in the near future. For such scenarios only a few theoretical proposals have been put forward so far.<br />As a paradigmatic system for ultrafast electronic correlation we will investigate time-dependent wave packet dynamics in the doubly excited states of helium.<br />We will examine how different probe pulses affect the electronic dynamics and explore whether experimentally easily accessible observables, such as the total ion counts or non-coincident electron spectra, can be related to the ultrafast electronic motion in the excited atom. In addition, we will demonstrate that using an interferometric measurement technique greatly enhances the dynamical signal of interest in the experiment.