Numerical modeling, optimization and design of membrane gas permeation systems for the upgrading of renewable gaseous fuels

Abstract

In dieser Arbeit werden Methoden der numerischen Modellierung und Optimierung auf die Auslegung der Membran-Gaspermeationssysteme für die Produktion von erneuerbaren gasförmigen Kraftstoffen angewendet. Für die rigorose Evaluierung der verschiedenen Permeatorkonfigurationen wird ein neu entwickelter und experimentell validierter Algorithmus eingesetzt, der auf der Finite-Differenzen-Methode und einer iterativen Unterrelaxationsmethode basiert. Der neue Ansatz zur Optimierung der Permeatorsysteme besteht aus der Identifizierung von geeigneten Konfigurationen basierend auf vordefinierten und modifizierbaren Parametern sowie Zielparametern. Wenn die Anzahl der modifizierbaren Parameter höher als die Anzahl der Zielparameter ist, kann ein Permeatorsystem für die Erfüllung der Zielparameter also zum Beispiel die Minimierung des Energieverbrauchs durch einen iterativen Suchalgorithmus optimiert werden.<br />Die Arbeit fokussiert vor allem auf die Auslegung der Membrantrennverfahren für die Anreicherung des erneuerbaren Methans aus Biogasen der anaeroben Vergärung zur Produktion vom Erdgassubstitut und auf die Anreicherung von erneuerbarem Wasserstoff aus Producer-Gasen der Biomassevergasung zur Produktion wasserstoffhaltiger Kraftstoffe. Der Einsatz der Membran-Gaspermeation in der Gasaufbereitung für die Produktion vom Erdgassubstitutes aus methaniertem Producer-Gas der Biomassevergasung und für die Produktion von erneuerbarem Wasserstoff aus Biomassefermentationen wird ebenfalls behandelt. Die Evaluierung der Permeatorkonfigurationen richtet sich auf die kritischen Parameter der Gasaufbereitung wie erzielbare Reinheiten und Ausbeuten, spezifischer Energieverbrauch und Membranflächenbedarf. Andere essentielle Themen wie die Gasvorbehandlung, die Prozessintegration und dieÜbersicht über kommerzielle und neuartige Membranmaterialien werden ebenfalls diskutiert. Zusätzlich enthält die Arbeit die Entwicklung einer Prozedur für die CFD-Modellierung des Transmembranflusses in Gaspermeationsmodulen und die Entwicklung eines dynamischen Modells zur Optimierung der Regelungstechnik in den Gaspermeationssystemen.<br />Auf Basis der dargestellten Ergebnisse dieser Arbeit ist es möglich, effiziente Biogasaufbereitungssysteme mit derzeitiger Membrantechnologie zu entwickeln. Der Energieverbrauch in der Biogasaufbereitung beträgt weniger als 5\% des Brennwertes des produzierten Kraftstoffes unter der Voraussetzung, dass effiziente Gaskompression und effiziente Stromproduktion vorhanden sind. Die Optimierung einer Permeatorkonfiguration, die aus einem Kompressor und zwei Membranstufen besteht, erlaubt die Anpassung der restlichen Heizenergie des Permeates an den Wärmebedarf der verschiedenen Prozessintegrationsvarianten.<br />Optimierte Permeatorkonfigurationen, die über zwei Kompressoren verfügen, weisen einen niedrigeren Energie- und Membranflächenbedarf im Bereich der hohen Methanausbeuten auf. Die Biogasaufbereitung und Produktion von erneuerbarem Erdgassubstitut auf Basis von Membrantrennverfahren erweist sich als industriereife Technologie, die für die Realisierung in großem Maßstab geeignet ist. Andererseits benötigt die Wasserstoffanreicherung aus erneuerbaren Ressourcen wie Producer-Gas der Biomassevergasung und Biogas aus fermentativen Prozessen weitere Entwicklungen in der Membrantechnik um erforderliche Gasreinheiten, Ausbeuten und Energieverbräuche zu gewährleisten.<br />Modellierungen der ausgewählten, mit einem Kompressor ausgestatteten Permeatorkonfigurationen für die Wasserstoffanreicherung aus Biomassevergasungsgasen demonstrieren, dass die Wasserstoffreinheit und die Wasserstoffausbeute gleichzeitig erhöht werden können, wenn die Auslegung des Systems mit dem in dieser Arbeit entwickelten Verfahren optimiert wird. In einer der untersuchten Konfiguration kann der Kohlenmonoxidgehalt im produzierten wasserstoffreichen Permeat auf ein Niveau von unter 20 ppmv reduziert werden, was die anschließende Nutzung des produzierten Gases in PEM-Brennstoffzellen vereinfacht.<br />

This work applies numerical modeling and optimization methods to the design of membrane gas permeation systems for the upgrading of renewable gaseous fuels. A newly developed and experimentally validated numerical algorithm based upon the finite difference method and an iterative underrelaxation technique is used to rigorously model various membrane gas permeation configurations. A new approach in the optimization of the permeator systems consists of the identification of suitable permeator configurations together with the identification of predefined parameters, target parameters and adjustable parameters. If a permeator system consists of more adjustable parameters than target parameters, the adjustable parameters of a gas permeation system can be varied by means of an iterative search algorithm to meet the target parameters and to optimize other critical upgrading parameters like for example the specific energy consumption. Production of natural gas substitute from biogas and production of hydrogen from biomass steam gasification producer gas are discussed in detail. Other gas production paths, methane upgrading from methanized biomass steam gasification producer gas and hydrogen upgrading from biogases obtained in biomass fermentation processes, are also addressed.<br />The evaluation focuses on the most important gas upgrading process parameters like achievable purities and recoveries, specific energy consumption and membrane area requirements. The current work tackles topics like gas pretreatment and process integration. Furthermore, it reviews commercially available as well as recently developed membrane materials. Commissioning and long-term operation of pilot plants for biogas upgrading are reported. In addition, a CFD modeling method for a detailed transmembrane flow simulation in gas permeation modules and a preliminary dynamic modeling approach to provide a new testing environment for membrane gas permeation control systems are developed and presented. The obtained results indicate that the current membrane technology permits the design of efficient gas separation systems for biogas upgrading. The overall energy consumption in biogas upgrading is lower than 5\% of the produced fuel heating energy, provided that efficient compression and energy conversion are involved. The optimized design of stage areas of an one-compressor two-stage configuration can address different process integration schemes through the adjustment of permeate calorific value. Optimized two-compressor multistage configurations may yield a lower energy consumption if higher methane recoveries are required. The methane upgrading from biogas using membrane gas permeation proves to be already feasible for applications at large scale. On the other hand, upgrading of hydrogen from renewable resources like biomass steam gasification or dark fermentation gas requires still further developments in membrane engineering to reduce specific energy consumption and increase achievable hydrogen purities. The examination of the upgrading of biomass steam gasification producer gas shows that both hydrogen recovery and hydrogen purity can be significantly augmented if suitable one-compressor permeator configurations are designed through the aforementioned optimization method. For an investigated one-compressor cascade, the carbon monoxide content in the produced hydrogen-rich stream can be lowered down to several tens of ppmv.