Order equilibrium structures for dipolar fluids

Abstract

Wir haben die Kristallstrukturen des Stockmayer Systems untersucht:<br />hier wechselwirken sphärische, dipolare Teilchen über ein zusätzliches Lennard-Jones Potential. Die geordneten Gleichgewichtstrukturen wurden durch Minimieren des entsprechenden thermodynamischen Potentials, in unserem Fall der freien Enthalpie, ermittelt. Für diese Optimierungsaufgabe haben wir eine sehr verlässliche und effiziente numerische Methode verwendet, die auf Ideen genetischer Algorithmen basiert; letztendlich werden hier Konzepte von Darwins Evolutionstheorie umgesetzt. Für die Berechnung der thermodynamischen Eigenschaften haben wir Ewald Summen verwendet, die insbesondere bei den langreichweitigen Dipol-Wechselwirkungen verlässliche Ergebnisse liefern. Aus rechentechnischen Gründen haben wir uns auf T =0 und räumlich fixierte Dipolmomente eingeschränkt. Mit steigendem Dipolmoment konnten wir insgesamt drei Kristallstrukturen identifizieren: das hexagonale, das raumzentrierte orthorhomibische und das raumzentrierte tetragonale Gitter.<br />

We have investigated the crystal structures of the Stockmayer system, where spherical particles, that interact via a Lennard-Jones potential, carry an additional dipole moment. Considering the system at T=0, the ordered equilibrium structures were identified by minimizing the Gibbs free energy with a very efficient and highly reliable optimization algorithm. This numerical tool is based on concepts of evolutionary algorithms, i.e., an approach that uses ideas of Darwin's theory of evolution. For the evaluation of the Gibbs free energy we have used the Ewald summation technique, which enabled us to compute the lattice sum for the long-ranged dipole-dipole interactions in a very efficient way. Keeping for the moment the orientation of the dipoles fixed, we could identify three crystal structures: with increasing dipole moment, we found the hexagonal, the body-centered orthorhombic, and the body-centered tetragonal structures.<br />