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dc.contributor.advisorMayrhofer, Paul Heinz-
dc.contributor.authorKoutná, Nikola-
dc.date.accessioned2021-04-29T06:28:12Z-
dc.date.issued2021-
dc.date.submitted2021-04-
dc.identifier.urihttps://doi.org/10.34726/hss.2021.70822-
dc.identifier.urihttp://hdl.handle.net/20.500.12708/17341-
dc.descriptionAbweichender Titel nach Übersetzung der Verfasserin/des Verfassers-
dc.descriptionKumulative Dissertation aus sechs Artikeln-
dc.description.abstractThin ceramic films based on transition metal nitrides have been successfully applied as protective coatings in the cutting industry and on forming tools. High pressure on enhancing their performance is pushing experimental as well as bottom-up computational material development towards optimised thermal stability, hardness, toughness, tribological properties, as well as wear, corrosion and oxidation resistance. A vital approach consists in tuningthe microstructure. In particular, synthesis of alternate nanolayers of different materials,called superlattices, presents an elegant strategy for the design of atomic-scale architectures that allow to stabilise metastable phases and to optimise typically antagonistic properties of ceramic materials—such as hardness and fracture toughness—via controlling the individual layer thicknesses. This work offers modelling insights into relationships between stability, structural, elastic, and fracture properties of superlattices based on transition metal nitrides. The primary method employed within the practical part is quantum-mechanical Density Functional Theory (DFT). DFT allows to screen many material systems, metastable or even unstable phases,as well as specific defect-containing configurations in an unbiased manner, under well-defined and controllable conditions, e.g. subject to purely uniaxial tensile loading in a desired direction, possessing exact chemistry, defect content, and interface orientation. The model material systems are MoN/TaN, TiN/WN, and AlN/TiN superlattices based on the cubicrocksalt phase. MoN/TaN combines inherently ductile materials (compared to the class of nitride, carbide, and boride ceramics), showing a strong driving force for lattice vacancies,considerable lattice mismatch, and fairly similar elastic moduli. In contrast, TiN/WN exhibits essentially zero lattice yet significant elastic mismatch of the layer components, TiN and WN, where TiN is very stable in the cubic phase but inherently brittle, while WN is ductile but its cubic structure lies on the edge of instability. AlN/TiN, the third model superlattice, presents a system for which some reference computational as well as experimental data already exist, in particular, cube corner indentation experiments suggest significantly enhanced toughness at ultra-low layer thicknesses.My own contribution to the field is demonstrated by 6 core publications. DFT calculations indicate high inherent ductility of MoN/TaN superlattices, combined with a remarkable versatility in chemistry and elastic properties via the strong affinity for vacancies. When layer thicknesses do not exceed few nanometers, however, vacancy formation in the superlattice seems partially hindered compared to the superlattice monolithic components. This can be rationalised by coherency strains inducing formation of the tetragonal ζ-phase near interfaces. Such effect, predicted also for TiN/WN superlattices and indirectly supported by experiment, could contribute to the fracture toughness enhancement recorded for magnetron-sputtered MoN/TaN and TiN/WN films at low bilayer periods of about 5 and 10 nm, respectively. In case of AlN/TiN, cleavage simulations reveal a strong dependence of the energy and stress for brittle cleavage on the distance from superlattice interfaces, suggesting that cracks most likely initiate exactly at interfaces or in the middle of TiN layers. Finally, high-throughput ab initio screening renders promising candidates for novel nitride and carbonitride superlattice films with superior ductility, strength, and fracture toughness. Among the predicted candidates are TiN/MoN, HfC/WN, TaC/MoN, VC/TaN and others.en
dc.description.abstractKeramische Dünnschichten auf Basis von Übergangsmetallnitriden werden erfolgreich als Schutzschichten oder Funktionsschichten in verschiedensten Bereichen eingesetzt (wie in der Mikroelektronik oder Zerspanung, Bearbeitung und Umformung). Der ungebrochen hohe Druck hinsichtlich der ständigen Verbesserung ihrer Leistungsfähigkeit treibt sowohl die experimentelle als auch die computergestützte Werkstoffentwicklung voran. Als Beispiel zur Optimierung der thermischen Stabilität, Härte, Zähigkeit und der tribologischen Eigenschaften im Allgemeinen stehen im Fokus dieser Arbeit nicht nur Nitride der Übergangsmetalle sondern auch die Auswirkungen einer Superlatticestruktur. Alternierende Nanolagen verschiedenster Übergangsmetallnitride, in sogenannten Superlatticestrukturen, erlauben es die Kristallstruktur, das Design und die Architektur von Schichten auf atomarer Ebene zu beeinflussen. Dadurch können auch üblicherweise gegenläufige Eigenschaften realisiert werden, wie zum Beispiel hohe Härte kombiniert mit guter Bruchzähigkeit. Diese Arbeit liefert modelltechnische Erkenntnisse über die Beziehungen zwischen Stabilität, strukturellen, elastischen und Brucheigenschaften von Superlattices auf Basis von Übergangsmetallnitriden. Die primäre Methode, die im praktischen Teil eingesetzt wird, ist die quantenmechanische Dichtefunktionaltheorie (DFT). Die DFT erlaubt es, viele Materialsysteme, metastabile oder sogar instabile Phasen sowie spezifische defekthaltige Konfigurationen unter wohldefinierten und kontrollierbaren Bedingungen, zum Beispiel unter rein einachsiger Zugbelastung in einer gewünschten Richtung, mit exakter Chemie, Defektgehalt und Grenzflächenorientierung unvoreingenommen zu untersuchen. Die Modellmaterialsysteme sind MoN/TaN, TiN/WN und AlN/TiN Superlattices auf Basis der kubischen Steinsalzphase. MoN/TaN vereint inhärent duktile Materialien (im Verhältnis zur Klasse der Nitrid-, Karbid- und Boridkeramiken), die eine starke Triebkraft für Gitterlücken, beträchtliche Gitterfehlanpassungen und ziemlich ähnliche Elastizitätsmodule aufweisen. Im Gegensatz dazu weist TiN/WN im Wesentlichen keine Gitterfehlanpassung, aber eine erhebliche elastische Fehlanpassung der Schichtkomponenten TiN und WN auf, wobei TiN in der kubischen Phase sehr stabil, aber inhärent spröde ist, während WN duktil ist, aber seine kubische Struktur an der Grenze zur Instabilität liegt. AlN/TiN, das dritte Superlattice-Modell, stellt ein System dar, für das bereits einige rechnerische und experimentelle Referenzdaten existieren, insbesondere deuten Würfelecken-Indentierungsexperimente auf eine signifikant erhöhte Zähigkeit bei ultraniedrigen Schichtdicken hin.Mein Beitrag auf dem Gebiet wird durch 6 Kernpublikationen belegt. DFT-Berechnungen deuten auf eine hohe inhärente Duktilität bei MoN/TaN-Superlatticestrukturen hin. Wobei diese nanolamellare Architektur eine bemerkenswerte Vielseitigkeit hinsichtlich Chemie, elastischen Eigenschaften, sowie Leerstellenbildung erlaubt. Wenn die Einzellagen nur wenige nm dick sind, ist die Bildung von Leerstellen im Vergleich zu den Einzelkomponenten teilweise behindert. Dies kann durch Kohärenzspannungen erklärt werden, die die Bildung einer tetragonalen ζ-Phase in der Nähe der Grenzflächen induzieren. Ein solcher Effekt–der auch für TiN/WN-Superlatticestrukturen durch DFT-Berechnungen prognostiziert und (indirekt) durch Experimente bestätigt wurde – könnte die verbesserte Bruchzähigkeit erklären, die für gesputterte MoN/TaN- und TiN/WN-Superlatticestrukturen bei Bilagenperioden von etwa 5 bzw. 10 nm nachgewiesen wurden. Im Falle von AlN/TiN Superlatticestrukturen konnten DFT Berechnungen der Trennfestigkeit zeigen, dass diese sehr stark vom Abstand zur Grenzfläche abhängt. Somit werden Risse höchstwahrscheinlich an den Grenzflächen oder in der Mitte der TiN-Lagen initiiert. Bei einem Ab-Initio Hochdurchsatz-Screening verschiedenster Lagenkombinationen mit Superlatticestruktur zeigten folgende Kandidaten eine vielversprechende Kombination von hoher Festigkeit, Duktilität und Bruchzähigkeit: TiN/MoN, HfC/WN, TaC/MoN, VC/TaN.de
dc.formatviii, 131 Seiten-
dc.languageEnglish-
dc.language.isoen-
dc.subjectPVDde
dc.subjectDFTde
dc.subjectNitridede
dc.subjectPVDen
dc.subjectDFTen
dc.subjectnitridesen
dc.titleSuperlattice design for nitride-based thin filmsen
dc.title.alternativeSuperlattice Design für Nitridbasis Dünnschichtende
dc.typeThesisen
dc.typeHochschulschriftde
dc.identifier.doi10.34726/hss.2021.70822-
dc.publisher.placeWien-
tuw.thesisinformationTechnische Universität Wien-
dc.contributor.assistantHolec, David-
tuw.publication.orgunitE308 - Institut für Werkstoffwissenschaft und Werkstofftechnologie-
dc.type.qualificationlevelDoctoral-
dc.identifier.libraryidAC16195865-
dc.description.numberOfPages131-
dc.thesistypeDissertationde
dc.thesistypeDissertationen
item.openairetypeThesis-
item.openairetypeHochschulschrift-
item.openairecristypehttp://purl.org/coar/resource_type/c_18cf-
item.openairecristypehttp://purl.org/coar/resource_type/c_18cf-
item.fulltextwith Fulltext-
item.cerifentitytypePublications-
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item.grantfulltextopen-
item.languageiso639-1en-
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