Worldwide atmospheric radioxenon background measured with systems newly developed for treaty verification purposes

Abstract

Seit den Anfängen der künstlichen Kernspaltung ist es weithin bekannt, daß es unter den Spaltungsprodukten u.a. radioaktive Edelgase gibt. Einige von ihnen, Radioxenonisotope, spielen eine wichtige Rolle im Reaktorbetrieb oder finden medizinische Anwendung. Wegen ihrer Eigenschaften (chemische Inertheit, angemessene Halbwertzeiten von 9 Stunden bis 11 Tage und große Produktionsrate bei der Spaltung von 235U und von 239Pu) spielen sie auch eine Schlüsselrolle beim Nachweis und der Identifizierung geheimer Kernspaltungstätigkeiten - insbesondere unterirdischer Atomwaffenexplosionen. Obwohl ihre Rolle seit mehr als 60 Jahren bekannt ist, waren die Meßmethoden in atmosphärischen Messungen zunächst hauptsächlich auf die Identifizierung des Isotops 133Xe ausgerichtet. Erst seit den späten Neunzigerjahren wurden im Rahmen der Überprüfung des umfassenden Kernwaffenteststoppabkommens (CTBT, Comprehensive Nuclear-Test-Ban Treaty) Meßgeräte entwickelt, mit deren Hilfe die vier CTBT relevanten Xenonisotope (131mXe, 133mXe, 133Xe, 135Xe) in sehr niedrigen Aktivitätskonzentrationen (für 133Xe weniger als 1 mBq/m3) und mit hoher Zeitauflösung (8, 12 oder 24h, abhängig vom Meßsystem) gemessen werden können.<br />Diese Radioxenonisotope bilden wegen der unterschiedlichen Dynamik der Zerfallsketten in verschiedenen Spaltungsarten (langsam wie in Kernkraftwerken oder sehr schnell wie in einer Atomexplosion) unterschiedliche, aber typische Verhältnisse. Viele Kernkraftwerke setzen Radioxenon in die Umwelt frei und bilden dadurch einen regionalen Hintergrund, der sich mit den Signalen die z.B. aus einer Kernexplosion stammen, mischen kann. Folglich ist es von großer Wichtigkeit, den globalen Radioxenonhintergrund sowie seine Quellen und den isotopischen Aufbau zu verstehen, wenn man Explosionssignale von denen ziviler nuklearer Anwendungen unterscheiden möchte.<br />In der Vergangenheit gab es einige Meßkampagnen, wo radioaktives Xenon gemessen wurde. Sie dauerten einige Tage bis zu einigen Jahren, hatten eine Zeitauflösung von einigen Tagen oder Wochen und eine niedrige Empfindlichkeit. In den meisten Fällen konnte nur 133Xe gemessen werden.<br />In den ersten Veröffentlichungen, die in dieser Dissertation vorgestellt werden (Saey et al., 2005; Saey et al., 2006; Saey, 2007; Saey et al., 2009e), wurden die Meßdaten mit neuen Systemen zur Überwachung vom Kernwaffenteststoppabkommens systematisch und detailliert analysiert.<br />Die Daten haben eine hohe Zeitauflösung und messen Radioxenon auf Ultra-low-level-Niveau. Sie stammen von Stationen mit einem Nullhintergrund wie z.B. einer Pazifikinsel, bzw. sehr niedrigem Hintergrund (etwa dem Subarktischen Raum und der Arktis) sowie von Stationen in den Regionen mit hohem Hintergrund wo es zahlreiche nukleare Anlagen aller Art gibt.<br />Früher wurde Kernkraftwerke als Hauptquellen atmosphärischen Radioxenons vermutet. Die neuen Messungen zeigen jedoch, kombiniert mit modernen atmosphärischen Transport-modellen, daß in Regionen mit höherem Radioxenonhintergrund die meisten gemessenen Extremwerte zurück zu radiopharmazeutischen Anlagen verfolgt werden können. Des Weiteren wurde beobachtet, daß sich in den vergangenen acht Jahren der europäische Radioxenonhintergrund kontinuierlich erhöht, was mit der wachsenden Produktion der medizinischen Isotope erklärt werden kann.<br />Die nächste Veröffentlichung dieser Arbeit (Saey, 2009) untersucht diese Ergebnisse ausführlicher. Das am häufigsten in medizinischen Anwendungen benutztes Isotop ist 99Mo. Dies ist ein Spaltprodukt, das aus kurz (2 - 11 Tage) bestrahlten 235U-Targets extrahiert wird. Im Zuge des Extraktionprozesses werden die Targets chemisch aufgelöst. Dabei werden die Spaltgase teilweise in die Atmosphäre freigegeben. Unter diesen Gasen sind folglich auch Radioxenonisotope. Die verschiedenen Prozesse, die in den unterschiedlichen Anlagen verwendet werden, wurden untersucht, und für jede Anlage wurden theoretische Berechnungen durchgeführt, um die absoluten Konzentrationen und Emissionen sowie die Verhältnisse der vier kernexplosionsrelevanten Radioxenonisotope zu studieren.<br />Des Weiteren wurde ein Vergleich zwischen den radioisotopischen Aktivitätsverhältnissen der Emissionen von zivilen Anlagen mit zwei simulierten Kernexplosionszenarien (für 235U und 239Pu Bomben) durchgeführt. Es wurde gefunden, daß unter bestimmten realistischen Umständen, die in die Atmosphäre freigegebenen Radioxenoncharakteristiken von radiopharmazeutischen Produktionsanlagen den Kernexplosionsignalen ziemlich ähnlich sein können (Saey et al., 2009a). Dies ist der Fall, wenn einerseits die Uran-Targets nur für wenige Tage bestrahlt werden und andererseits beim unterirdischen Kernexplosionsszenario fast keine Fraktionierung der Spaltprodukte vor der Freigabe in die Atmosphäre stattfindet.<br />Um die auf theoretischem Wege berechnete Resultate mit realen atmosphärischen Freisetzungen radiopharmazeutischer Produktionsanlagen zu vergleichen und die Prozesse in diesen Anlagen besser zu verstehen, wurden zwei Meßkampagnen rund um zwei der größten radiopharmazeutischen Anlagen (Fleurus, Belgien und Pelindaba, Südafrika) durchgeführt (Saey et al., 2009d; Saey et al., 2009f). Es war das erste Mal überhaupt, daß solche Messungen durchgeführt wurden.<br />Die Abschätzung des globalen Beitrags der vier größten radiopharmazeutischen Produktionsanlagen erfolgte auf Basis der Analyse von umfangreichem Datenmaterial der globalen Radioxenonmeßstationen einerseits, auf theoretisch berechneten Simulationen sowie auf den Ergebnissen der zwei Feldmeßkampagnen andererseits. Die Ergebnisse zeigen, daß die Emissionen dieser vier Anlagen in einem jährlichen Durchschnitt viermal größer ist als alle Emissionen von Atomkraftwerken weltweit zusammen.<br />Im Spätsommer 2008, mußten die drei größten radiopharmazeutischen Produktionsanlagen aus unabhängigen Gründen für Zeiträume von einigen Wochen bis hin zu sechs Monaten ihre Produktion unterbrechen. Dies gab die eine einzigartige Gelegenheit, die Effekte durch diese Anlagen auf den Radioxenonhintergrund zu studieren (Saey et al., 2009c). In Mitteleuropa sank der Hintergrund z.B. um das Vierfache; in Skandinavien halbierte er sich. Einige weitere kleinere Quellen sowie eine Quelle in großer Distanz konnten während dieses Zeitraums des niedrigen Hintergrundes identifiziert werden. Die Bedeutung atmosphärischen Emissionen dieser Anlagen auf den globalen Hintergrund wurde damit eindeutig bestätigt.<br />Die oben vorgestellten Arbeiten haben gezeigt, daß die atmosphärische Freisetzung von Radioxenon durch unterschiedliche Kernanlagen inzwischen weit verstanden wird. Als letzter noch unerforscht verbliebener Kernanlagentyp sollen nun noch Forschungsreaktoren untersucht werden, die insbesondere wegen ihrer großen Anzahl auf der Welt von Relevanz sein könnten. Ein erstes Pilotprojekt in Form einer Diplomarbeit wurde als direkte Folge dieser Dissertation im Jahr 2009 am Triga Mk. II Reaktor des Atominstituts der Technischen Universität Wien durchgeführt.<br />Dabei wurden die vier relevanten Radioxenonisotope unter verschiedenen Reaktorbetriebsszenarien gemessen.<br />Die letzte vorgestellte Veröffentlichung dieser Doktorarbeit (Saey et al., 2007) beschreibt die sorgfältige Analyse von Daten der Yellowknife Meßstation (Nordkanada) und den lokalen Radioxenonhintergrund im späten Oktober 2006. Diese Studie zeigt, daß die angekündigte erste Kernexplosion Nordkoreas tatsächlich nuklearen Ursprungs war und bestätigte zum ersten Mal, daß die neuen CTBTO Edelgas-Meßstationen tatsächlich Atomexplosionen identifizieren können, wenn der Radioxenonhintergrund ausreichend gut bekannt ist und verstanden wird.<br />

Since the early days of manmade nuclear fission, it is well known that among the fission products there are radioactive noble gases.<br />Some of them, radioxenons, play an important role in reactor operations or have been found useful in medical applications. Due to their characteristics like chemical inertness, reasonable half-lives of 9 hours to 11 days and large abundances among the fission products of 235U and 239Pu, they also play a key role in discovering clandestine nuclear fission activities and in particular in unambiguously identifying underground nuclear explosions.<br />Although their role is known for more than 60 years, the methods in environmental monitoring used in the past mainly measured and identified the isotope 133Xe. It is only since the late 1990's and in the framework of the verification of the Comprehensive Nuclear-Test-Ban Treaty (CTBT) that equipment was developed that was able to measure four relevant xenon isotopes (131mXe, 133mXe, 133Xe and 135Xe) in very low quantities (for 133Xe less than 1 mBq/m3) and at high time resolution (8, 12 or 24h, depending on the equipment used).<br />In each fission type these radioxenon isotopes form typical ratios, which due to different decay chain dynamics also vary differently with time. Many nuclear facilities release radioxenon in the environment and create a regional background that might mix with signals originating in a nuclear explosion. Therefore it is of key importance to understand the global radioxenon background, its sources and its isotopical compositions, if one wants to distinguish explosion signals from civil application ones.<br />In the past, some campaigns measuring radioactive xenon were performed.<br />They lasted a few days up to a few years, had time resolutions of several days or weeks and a low sensitivity. In most cases only 133Xe was measured.<br />The first papers presented in this thesis (Saey and De Geer, 2005; Saey et al., 2006; Saey, 2007; Saey et al., 2009e) study in a systematic and profound way the analyses of high time resolution and ultra-low-level environmental radioxenon data sampled with systems newly developed for treaty verification purposes. It covers a zero background station on a Pacific island, very low background stations in the Sub-Arctic and Arctic and stations in high background regions in nuclear facility rich areas.<br />In the high background regions, it is shown by using state of the art atmospheric transport modelling that most of the extreme values can be traced back to radiopharmaceutical facilities, and not to nuclear power plants that previously were believed to be the main sources of radioxenon. Further it was observed that the European radioxenon background over the last eight years is slowly increasing, which is most reasonably due to the growing production of medical isotopes.<br />The next paper of this thesis (Saey, 2009) studies these findings in more detail. The most common isotope used in medical applications is 99Mo. This is a fission product, which is extracted from short (2 - 11 days) irradiated 235U targets. During the extraction process, the targets are dissolved, whereby fission gases are partially released into the atmosphere. Among those are radioxenon isotopes. The different processes used in different facilities are reviewed and for each facility theoretical calculations were performed to study the absolute inventories and emissions as well as the ratios of the four nuclear explosion relevant radioxenon isotopes.<br />Further a comparison between the activity ratios in the emissions from these facilities and simulated nuclear explosion scenarios (for 235U and 239Pu devices) was performed (Saey et al., 2009a). It was found that under certain realistic circumstances the environmentally released radioxenon signatures from radiopharmaceutical production facilities can be quite similar to nuclear explosion signals. This is the case when the uranium targets are irradiated for a few days only and on the underground nuclear explosion side almost no fractionation of the fission products take place before the release.<br />To compare the theoretical calculated results with real radiopharmaceutical production facility releases and to better understand the processes in these facilities, two field campaigns around two of the largest radiopharmaceutical facilities (Fleurus, Belgium and Pelindaba, South Africa) were performed - the first time ever such measurements were taken (Saey et al., 2009d; Saey et al., 2009f).<br />Based on the analysis of the environmental measurements at the global radioxenon monitoring stations, on the theoretical calculations simulated and on the results of the field measurement campaigns, the global contributions of the four largest radiopharmaceutical production facilities were estimated. It was found that the releases from these four facilities are on an annual average 15 times larger than all the emissions from nuclear power plants worldwide.<br />Late summer 2008, the three largest radiopharmaceutical production facilities had to suspend operations for independent reasons for periods of a few weeks up to six months. This gave a unique opportunity to study the real effects by these plants on the radioxenon background (Saey et al., 2009c). In Central Europe it went e.g. down fourfold and in Scandinavia twofold. Some other smaller sources as well as one very long distance source could be identified during that period of low background. The significance of the releases of these facilities on the background was therewith confirmed.<br />The work presented above showed that the release in the atmosphere of radio xenon gas of different nuclear installations is in the meantime far understood. Research reactors, however, are the last type of nuclear facilities that still need to be investigated, in particular because of their large number in the whole world. A first pilot project (a diploma thesis) as direct follow-up of this thesis, was performed late 2009 at the Triga Mk. II reactor of the Atomic Institute of the Vienna University of Technology, where the four relevant radioxenon isotopes were measured under different reactor scenarios.<br />The last paper of this thesis (Saey et al., 2007) describes the careful analysis of data sampled at the Yellowknife station, Canada, and the understanding of that local background in late October 2006. Doing so, produced corroborate evidence that the announced first nuclear explosion of North Korea was nuclear in origin.<br />