A numerical analysis of the transient operation of a PEM fuel cell using detailed 3D-CFD simulation

Abstract

Ein mit nachhaltigem Wasserstoff betriebenes Polymer Elektrolyt Membran Brennstoffzellen (PEMBZ)-System ist ein potenziell umweltfreundliches Antriebssystem für den Personen- und Transportsektor. Die Lebensdauer von PEMBZs ist derzeit kürzer als die von Batterien oder herkömmlichen Antriebssystemen wie Verbrennungsmotoren. Das Verständnis der Degradationsmechanismen während des Betriebs ist daher entscheidend für die Entwicklung wirksamer Minderungsstrategien, um die Kommerzialisierung zu beschleunigen. Der Zugang zu den internen Bedingungen ist jedoch aufgrund des begrenzten Zugangs zu den MEA Materialien und der kostspieligen Messgeräte schwierig. Virtuelle Sensoren, wie z. B. dynamische 3D-CFD-Modelle, können die inneren Bedingungen und den Fortschritt der Degradation vorhersagen. Die Erstellung dieser Modelle ist jedoch mit Hindernissen wie komplexen Berechnungsnetzen und unbekannten Materialparametern verbunden. Die Prozesse, die hier von Interesse sind, wie die Befeuchtung der Membran und der Abbau des Katalysators, laufen über vergleichsweise lange Zeitskalen ab. Um diese Effekte zu erfassen, sind mehrere Sekunden, Minuten oder Stunden an physikalischer Zeit erforderlich. Daher ist die Reduzierung der Modellkomplexität von entscheidender Bedeutung, um große PEMBZs effizient zu analysieren und den Rechenaufwand zu verringern. In dieser Arbeit wurde ein dynamisches 3D-CFD-Modell einer industriellen PEMBZs mit großer aktiver Fläche erfolgreich mit experimentellen Daten validiert. Eine effiziente Parametrisierung wurde durch den Einsatz numerischer Optimierungsmethoden mit schnellen, dimensionsreduzierten Modellen mit ähnlichenphysikalischen Modellierungsansätzen wie das anspruchsvolle 3D-CFD-Modell ermöglicht. Detaillierte Simulationen zeigten instationäre Prozesse, einschließlich Wassergehaltsschwankungen in der Membran und Selbstbefeuchtungsstrategien der Gase. Darüber hinaus wurde die Degradation der Kathodenkatalysatorschicht und des Ionomers mit einem dynamischen Einkanal-3D-CFD-Modell in Kombination mit 1D-Degradationsmodellen untersucht. Simulationen des hochdynamischen EPA-US06-Fahrzyklus zeigten, dass die große aktive Fläche zu hohen Gradienten der internen Größen mit höherem Pt/C-Abbau in der Kathodenkatalysatorschicht in der Nähe des Lufteinlasses führt. Darüber hinaus war die Wasserstoffperoxidproduktion in der Anodenkatalysatorschicht in der Nähe des Lufteintritts aufgrund niedrigerer lokaler Potenziale im Fall niedriger Luftfeuchtigkeit ebenfalls höher. Bei hoher Luftfeuchtigkeit nahm die Wasserstoffperoxidkonzentration in der Anodenkatalysatorschicht um 25% ab. Diese Ergebnisse liefern wertvolle Erkenntnisse für die Entwicklung optimaler Betriebsstrategien.

A Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell (PEMFC) system powered by sustainable hydrogen is a potential environmentally friendly propulsion system for the passenger and transportation sector. The lifetime of PEMFCs is currently shorter than that of batteries or conventional propulsion systems such as internal combustion engines. Understanding the degradation mechanisms during operation is, therefore, critical to developing effective mitigation strategies to accelerate commercialization. However, access to internal conditions is challenging due to limited access to membrane electrode assembly materials and costly measurement equipment. Virtual sensors, such as dynamic 3D-CFD models, can predict internal conditions and the progress of degradation. However, creating these models comes with obstacles such as complex computational meshes and unknown material parameters. The processes of interest, like membrane humidification and the degradation of the catalyst, take place over comparatively long time scales. Several seconds, minutes, or even hours of physical time are needed to capture these effects. Thus, reducing model complexity is essential to efficiently analyze large-scale PEMFCs and reduce the computational effort. In this thesis, a large-scale, dynamic 3D-CFD model of an industrial PEMFC was successfully validated with experimental data. Efficient parameterization was provided through the use of numerical optimization methods with fast, dimensionally reduced models with similar physical modeling approaches as the sophisticated 3D-CFD model. Detailed simulations showed transient processes, including water content fluctuations in the membrane and self-humidification strategies of the gases. Furthermore, degradation of the catalyst and ionomer was explored using a dynamic single-channel 3D-CFD PEMFC model with 1D degradation models. Simulations of the high dynamic EPA US06 drive cycle revealed higher cathode catalyst layer corrosion with increased humidity. The large active area leads to high gradients of internal quantities with higher Pt/C degradation in the cathode catalyst layer near the air inlet. In addition, hydrogen peroxide production in the anode catalyst layer near the air inlet was also higher in the low humidity case due to lower local potentials. At high humidity, the hydrogen peroxide concentration in the anode catalyst layer decreased by 25%. These results provide valuable insights for the development of optimal operating strategies.