Statistical reconstruction functionals in TD2RDM theory

Abstract

The Time-Dependent Two-particle Reduced Density Matrix (TD2RDM) method is a numerical method for the approximate simulation of fermionic many-body systems. Within this method, the Bogoliubov-Born-Green-Kirkwood-Yvon-Hierarchy is used to propagate the two-particle reduced density matrix (2RDM) in time. The hierarchy is closed at the second level by employing approximate reconstruction formulas for the three-particle reduced density matrix (3RDM), giving rise to a nonlinear differential equation for the 2RDM. Due to the approximative nature of the reconstruction, the method faces several challenges.These include an accumulation of error over time, the violation of N-representability and even stability issues. Different reconstruction functionals yield better or worse results in different settings and the method lacks a canonical way to pick the right reconstruction functional. Currently, there are mainly two reconstruction functionals in use, named after their developers: Valdemoro and Nakatsuji-Yasuda. In this thesis, a new reconstruction functional (MAXENT), based on the maximum entropy principle from information theory, was defined. This functional picks, for any given 2RDM, the unique 3RDM introducing the least additional knowledge into the system while still reproducing the correct 2RDM. From an information theoretic perspective, this is a canonical way to determine the 3RDM. A direct computation of the full functional scales exponentially with the number of orbitals and only approximations to the functional are applicable in practice. One specific such approximation, using a first-order Taylor polynomial, was developed and analyzed in the present thesis. This analysis shows significant improvements in stability and very slight improvements in accuracy with respect to the other functionals currently in use. In addition to these improvements, the MAXENT-functional brings a new conceptual understanding of the method and of how information is continuously lost by the neglect of three-particle correlations with it.

Die Methode der reduzierten Zwei-Teilchen-Dichtematrizen (Time-Dependent Two-particle Reduced Density Matrix, TD2RDM) ist eine numerische Methode zur näherungsweisen Berechnung der Dynamik von fermionischen Viel-Teilchen-Systemen. Die Methode verwendet die Bogoliubov-Born-Green-Kirkwood-Yvon-Hierarchie, um die Zeitentwicklung der reduzierten Zwei-Teilchen-Dichtematrix (Two-Particle Reduced-Density-Matrix, 2RDM) zu simulieren. Die Hierarchie wird hierbei auf der zweiten Ebene gekappt und die in der Bewegungsgleichung auftretende Drei-Teilchen-Dichtematrix (3RDM) durch approximative Rekonstruktionsfunktionale ersetzt. Das Resultat ist eine effektive, nicht-lineare Differentialgleichung für die 2RDM.Die Tatsache, dass die Rekonstruktionsfunktionale nur approximativ sind, bringt mehrere Schwierigkeiten mit sich. Dies beinhaltet die Akkumulation von Fehlern im Zuge der Dynamik, die Verletzung von $N$-Representabilität und unter Umständen sogar Stabilitätsprobleme. Unterschiedliche Rekonstruktionsfunktionale liefern hier systemabhängig mal bessere, mal schlechtere Ergebnisse und es gibt im Allgemeinen keine kanonische Wahl für das Rekonstruktionsfunktional.In dieser Arbeit wurde ein neues Rekonstruktionsfunktional (\maxent{}) definiert. Dieses basiert auf dem Prinzip der maximalen Entropie aus der Informationstheorie und wählt, zu jeder gegebenen 2RDM, jene eindeutige 3RDM, welche die minimal mögliche Zusatzinformation in das System einführt und trotzdem noch konsistent mit der 2RDM ist. Auf diese Art und Weise wird in jedem Zeitschritt die Information im System auf die 2RDM beschränkt, und das Funktional entspricht, im Sinne der Informationstheorie, dem einzig ausgezeichneten Rekonstruktions funktional. Es stellt sich heraus, dass die direkte Berechnung des so definierten Funktionals exponentiell mit der Anzahl an Orbitalen skaliert und dass demnach in der Praxis nur Näherungen an das Funktional einsetzbar sind. Eine solche Näherung, auf Basis einer Taylor-Entwicklung ersten Grades, wurde im Rahmen dieser Arbeit entwickelt und genauer analysiert.Die Ergebnisse dieser Untersuchung zeigen signifikante Verbesserungen hinsichtlich der Stabilität des Algorithmus und auch kleine Verbesserungen in der Genauigkeit, wenn die Rekonstruktionen mit exakten 3RDMs verglichen werden. Darüber hinaus liefert das \maxent{}-Funktional ein konzeptuell vollkommen neues Verständnis der Methode und davon, wie ihm Rahmen dieser, durch die Vernachlässigung von Drei-Teilchen-Korrelationen, kontinuierlich Information verloren geht.