Fabrication and characterization of proton-conducting solid oxide cells as electrochemical hydrogen pumps

Abstract

Die Ammoniakproduktion nach dem Haber-Bosch-Verfahren ist aufgrund des hohen Drucks, der dafür erforderlich ist, für etwa 1 % der weltweiten CO2-Emissionen verantwortlich. Eine vielversprechende Alternative stellen protonenleitende Festoxid-Elektrolysezellen (PC-SOCs) dar. Diese ermöglichen eine Stickstoffreduktion bei Umgebungsdruck, indem sie ein Überpotenzial nutzen, um einen effektiv hohen elektrochemischen Wasserstoffdruck aufzubauen. Elektrodengestützte Zellen verbessern die Leitfähigkeit der Zelle durch eine drastische Verringerung der Elektrolytdicke. Ziel dieser Arbeit ist die Optimierung der Herstellung von elektrodengestützten PC-SOCs auf der Grundlage eines mit Yttrium-dotierten Bariumzirkonat-Elektrolyten. Die Zellen wurden unter Verwendung verschiedener Verarbeitungsparameter hergestellt und anschließend mit verschiedenen Analysemethoden wie Rasterelektronenmikroskopie (REM), Röntgendiffraktometrie (XRD), und elektrochemische Impedanzspektroskopie (EIS) charakterisiert. Durch die Optimierung von Parametern wie den Sinterbedingungen, der Elektrodenzusammensetzung und der Elektrolytzusammensetzung wurde eine elektrodengestützte PC-SOC mit einem dichten Elektrolyten hergestellt. Darüber hinaus wurden als Vergleich elektrolytgestützte Zellen hergestellt und charakterisiert. Zusäztlich wurden erfolgreich Wasserstoffpumpversuche durchgeführt.

Ammonia production via the Haber Bosch process is responsible for approximately 1 % of global CO2 emissions due to the high pressure required. A potential alternative could be presented by proton-conducting solid oxide electrolysis cells (PC-SOCs). These could enable nitrogen reduction at ambient gas pressures by utilizing an overpotential to apply an effectively very high hydrogen pressure electrochemically. Electrode supported cells are a promising cell configuration that enhances cell conductance by drastically reducing electrolyte thickness. This thesis aims to optimize the fabrication of electrode supported PC-SOCs based on an yttrium-doped barium zirconate electrolyte. Cells were fabricated using varying processing parameters, and then characterized using multiple analytical methods, such as scanning electron microscopy (SEM), X-ray diffraction (XRD), and electrochemical impedance spectroscopy (EIS). By optimizing parameters such as the sintering conditions, negatrode composition, and electrolyte composition, an electrode supported PC-SOC with a dense electrolyte was fabricated. Furthermore, electrolyte supported cells were fabricated and characterized for comparison. Hydrogen pumping experiments were successfully conducted as proof of concept.