Trace contaminants and nutrients in surface water systems : sources, emission pathways and environmental fate

Abstract

A large proportion of Europe’s surface waters have not yet achieved the objectives of good ecological and chemical status set out in the Water Framework Directive. Together with hydromorphological alterations, point and diffuse emissions of nutrients, synthetic and naturally occurring trace contaminants are considered to be the most critical pressures responsible for such failures. Furthermore, the list of pollutants for which specific environmental quality Standards have been established for surface waters represents a very small fraction of the total number of chemicals currently released into the environment and eventually reaching water bodies. In this context, the EU published in 2021 the Zero Pollution Action Plan, which aims to reduce air, water and soil pollution to "levels no longer considered harmful to health and natural ecosystemsand that respect the boundaries our planet can cope with, thus creating a toxic-free environment". To support the evidence-based selection of measures and strategies to achieve these complex objectives, my research aims to improve our ability to identify and quantify the sources and emission pathways of nutrients and trace contaminants in river catchments, and our understanding of their transport and fate in surface water systems. The present compilation-style thesis comprises thirteen selected publications in SCI-listed scientific journals, divided into four chapters. The first five contributions focus on the estimation of trace contaminants emissions on different scales: from PFAS in the catchment area of an urban sewer system to pharmaceuticals in a medium-sized river catchment and from investigation of different trace contaminants throughout Austria to considerations for the entire Danube River Basin. The four following articles deal with the detection of temporal trends of phosphorus concentrations in surface waters, the identification of their causes and of critical source areas for phosphorus emissions in river catchments at the field scale, as well as an in-depth analysis of reactive nitrogen emissions in the heterogeneous Austrian territory and their potential changes under the influence of Climate change. The third thematic chapter includes two contributions focusing on the highly relevant topic of the transport of sediment and particle-bound substances. The first paper presents a novel methodological approach to improve the estimation of riverine sediment loads, based on a Bayesian hierarchical model, namely based on the principle of using the information that sediment transport at gauges within groups or clusters shares specific characteristics and exhibits a certain similarity. The second paper instead presents a new simple device developed to collecta sufficient amount of material from transported suspended solids, including their fine fraction, for the determination of particulate phosphorus and trace contaminants in small streams with low gradient and low flow velocity. The compilation concludes with two contributions investigating the spatial distribution and fate of nutrients and selected trace contaminants in Lake Neusiedl and the underlying driving mechanisms. The research presented in this thesis combines conceptually new targeted field surveys, development and testing of field techniques, laboratory experiments, further development and testing of existing modelling tools, and the creation of novel modelling methodologies. The results improve our understanding of several important aspects of surface water pollution and contribute to the development of a sound knowledge base and robust tools to facilitate effective river basin management in relation to the complex problem of point and diffuse emissions into water bodies.

Ein Großteil der europäischen Oberflächengewässer hat die Ziele der Wasserrahmenrichtlinie für einen guten ökologischen und chemischen Zustand noch nicht erreicht. Neben hydromorphologischen Veränderungen gelten punktuelle und diffuse Einträge von Nährstoffen sowie synthetischen und natürlich vorkommenden Spurenstoffen als die kritischsten Belastungen, die für diese Verfehlungen verantwortlich sind. Darüber hinaus stellt die Liste der Schadstoffe, für die spezifische Umweltqualitätsnormen für Oberflächengewässer festgelegt wurden, nur einen sehr kleinen Teil der Gesamtzahl der Chemikalien dar, die derzeit in die Umwelt freigesetzt werden und schließlich in die Gewässer gelangen. In diesem Zusammenhang hat die EU im Jahr 2021 den Null-Schadstoff-Aktionsplan veröffentlicht, der darauf abzielt, die Verschmutzung von Luft, Wasser und Boden auf ein Niveau zu senken, das als unbedenklich für Mensch und Umwelt gilt und die Belastbarkeitsgrenzen des Planeten respektiert.Um die evidenzbasierte Auswahl von Maßnahmen und Strategien zur Erreichung dieser komplexen Ziele zu unterstützen, zielt meine Forschung darauf ab, unsere Fähigkeit zur Identifizierung und Quantifizierung der Quellen und Emissionspfade von Nährstoffen und Spurenstoffen in Flusseinzugsgebieten sowie unser Verständnis ihres Transports und ihres Verbleibs in Oberflächengewässersystemen zu verbessern. Die vorliegende kumulative Habilitationsschrift umfasst dreizehn ausgewählte Veröffentlichungen in SCI-gelisteten wissenschaftlichen Zeitschriften, die in vier Kapitel gegliedert sind. Die ersten fünf Beiträge beschäftigen sich mit der Identifikation der Herkunft von Spurenstoffemissionen auf unterschiedlichen Skalen: von PFAS im Kanaleinzugsgebiet eines urbanen Siedlungsraums, über Pharmazeutika in einem mittelgroßen Flusseinzugsgebiet und Untersuchungen unterschiedlichen Spurenstoffen in ganz Österreich bis hin zu Betrachtungen für das gesamte Donaueinzugsgebiet. Die folgenden vier Artikel befassen sich mit der Ermittlung zeitlicher Trends von Phosphorkonzentrationen in Oberflächengewässern, der Identifizierung ihrer Ursachen und kritischer Herkunftsbereiche für Phosphoremissionen in Flusseinzugsgebieten auf Feldebene sowie einer detaillierten Analyse reaktiver Stickstoffemissionen im heterogenen österreichischen Staatsgebiet und ihrer möglichen Veränderungen unter dem Einfluss des Klimawandels. Das dritte thematische Kapitel umfasst zwei Beiträge, die sich mit dem hochrelevanten Thema des Transports von Sedimenten und partikelgebundenen Stoffen befassen. Im ersten Paper wird ein neuer methodischer Ansatz zur Verbesserung der Abschätzung der Sedimentfracht in Flüssen vorgestellt. Er beruht auf einem hierarchischen Bayes-Modell, das die Information nutzt, dass der Sedimenttransport an Pegeln innerhalb von Gruppen oder Clustern eine gewisse Ähnlichkeit aufweist. Im zweiten Artikel wird ein neues, einfaches Probenahmegerät vorgestellt, das entwickelt wurde, um in kleinen Gewässern mit geringem Gefälle und geringer Fließgeschwindigkeit ausreichend Material aus transportierten Schwebstoffen, einschließlich ihrer Feinfraktion, für die Bestimmung von partikulärem Phosphor und Spurenstoffen zu sammeln. Die Habilitationsschrift schließt mit zwei Beiträgen, in denen die räumliche Verteilung und der Verbleib von Nährstoffen und ausgewählten Spurenstoffen im Neusiedler See sowie die zugrunde liegenden Mechanismen untersucht werden. Die hier vorgestellten Forschungsarbeiten kombinieren konzeptionell neue, zielgerichtete Felduntersuchungen, die Entwicklung und Erprobung von Feldtechniken, Laborexperimente, die Weiterentwicklung und Erprobung bestehender Modellierungsinstrumente sowie die Entwicklung neuer Modellierungsmethoden. Die Ergebnisse verbessern unser Verständnis verschiedener wichtiger Aspekte der Verschmutzung von Oberflächengewässern und tragen zur Entwicklung einer soliden Wissensbasis und robuster Werkzeuge bei, die ein effektives Management von Flusseinzugsgebieten im Zusammenhang mit der komplexen Problematik von punktuellen und diffusen Emissionen in Gewässer unterstützen.