Atomistic description of 4H-SiC using molecular dynamics with quantum mechanical accuracy

Abstract

In modernen Leistungselektronikbauelementen findet Siliziumkarbid (SiC) aufgrundseiner größeren Bandlücke und der damit einhergehenden höheren Durchbruchsfeldstärke im Vergleich zu Silizium, einen breiten Anwendungsbereich. Aluminium wird typischerweise wegen seiner relativ niedrigen Ionisierungsenergie als p-Dotierstoff verwendet. Aufgrund der geringen thermischen Diffusion von Al in SiC werden die Fremdatome mittels Ionenimplantation eingebracht und anschließend wird der Kristall unter der Anwendung von hohen Temperaturen ausgeheilt. Selbst nach dem Ausheilprozess existieren verschiedene Punktdefekte und Defektcluster im Material, die die elektrischen Eigenschaften des Systems durch die nicht vollständig aktivierten Al Atome beeinflussen. Um die zugrunde liegenden Aktivierungsmechanismen besser zu verstehen, liefernatomistische Simulationen wertvolle Erkenntnisse.Neuere Studien legen nahe, dass Kohlenstoff-Zwischengitteratome und -Leerstellen thermisch stabile Komplexe mit Al bilden und dadurch dessen elektrische Aktivierung verhindern können. Zusätzlich können Silizium-Zwischengitteratome bereits aktive Al-Atome durch einen Kick-out-Mechanismus deaktivieren. Im Gegensatz dazu können Kohlenstoff-Antisite-Defekte durch Al-Zwischengitteratome aus dem Siliziumgitter verdrängt werden, was potenziell zur Aktivierung des Dotierstoffes führt. Das Auftreten größerer Defektcluster während des Implantationsprozesses verkompliziert die Defektlandschaft zusätzlich.Molekulardynamik-Simulationen (MD) bieten einen Ansatz zur Untersuchung derEntwicklung solcher Defekte und Cluster während und nach dem Implantationsprozess. Da solche MD-Simulationen eine große Anzahl von Energie- und Kraftberechnungen erfordern, würde die Dichtefunktionaltheorie (DFT) zwar grundsätzlich eine sehr genaue Beschreibung des Systems liefern, ist jedoch aufgrund ihres hohen Rechenaufwands nicht praktikabel. In dieser Arbeit werden verschiedene interatomare Potenziale auf Basis des maschinellen Lernens entwickelt und mit DFT-Referenzdaten verglichen, umsowohl eine hohe Genauigkeit als auch eine rechnerisch effiziente Bestimmung der Kräfte zu erreichen.Die Ergebnisse zeigen, dass das Gaußsche Approximationspotential (GAP) sowohlrealistisches dynamisches Verhalten als auch präzise Punktdefekteigenschaften reproduzieren kann, sofern die Hyperparameter sorgfältig angepasst wurden. Moment Tensor Potentiale (MTP) hingegen reproduzieren allgemeine Struktur- und Dynamikeigenschaften recht gut, haben aber Schwierigkeiten, Punktdefekte präzise zu beschreiben. MTP-Modelle sind jedoch um Größenordnungen schneller als das GAP. Kürzlich entwickelte GPU-beschleunigte Multi-Task-Modelle zeigen eine gute Genauigkeit für alle untersuchten Eigenschaften bei gleichzeitig vergleichbarer Geschwindigkeit wie das MTP.

In modern power electronic devices, Silicon Carbide (SiC) is widely used due to its larger bandgap compared to silicon. Aluminium is typically employed as a p-type dopant because of its relatively small ionization energy. Due to the low thermal diffusion of Al in SiC, ion implantation followed by a high-temperature annealing is commonly used as a doping technique. However, even after annealing, various point defects and defect clusters remain in the material, which can prevent Al atoms from becoming electrically active. To gain a deeper understanding of the underlying activation mechanisms, atomistic simulations provide valuable insights. Recent studies suggest that carbon interstitials and vacancies can form thermallystable complexes with Al, thereby preventing its electrical activation. Additionally,silicon interstitials may deactivate already active Al atoms through a kick-out mechanism. In contrast, carbon and di-carbon antisites can be displaced from the lattice by Al interstitials, potentially leading to dopant activation. The presence of larger defect clusters created during the implantation process further complicates the activation process, indicating that incomplete Al activation cannot be explained by a single defect mechanism alone.Molecular Dynamics (MD) simulations provide a powerful approach to study theevolution of such defects and clusters during and after the implantation process. Since these MD simulations require a large number of energy and force evaluations, Density Functional Theory (DFT) would, in principle, provide a very accurate description of the system, but it is impractical due to its high computational cost. In this work, DFT calculations were first used to establish the relevant defect energetics and migration barriers in 4H-SiC, and different machine-learning interatomic potentials were then developed and compared with these DFT reference data to obtain both accurate and computationally efficient evaluations of the forces.The results show that neutral Al interstitial diffusion in the basal plane proceedsthrough a metastable Al-Si split configuration and exhibits a migration barrier of 0.71 eV, which is substantially lower than the corresponding +3 barrier of 2.87 eV. Among the investigated machine-learning interatomic potentials, the GPU-accelerated DPA2 model provides the most consistent overall agreement with DFT for elastic, vibrational, amorphous, and defect properties, and it is the only tested model that also reproduces the low neutral-state Al migration barrier with good accuracy. Moment Tensor Potentials (MTPs), on the other hand, reproduce general structural and dynamical properties reasonably well and remain attractive because of their high efficiency on CPU hardware, but they struggle to accurately describe point defects. These results establish DPA2 as the strongest candidate for future implantation-and-annealing simulations, while also showing that a broader sampling of amorphous and segregated structures will be necessary to further improve transferability.