Strong field induced charge transfer in bulk insulators

Abstract

Die rasante Verbesserung der Lasertechnologie in den letzten Jahrzehnten ermöglicht es Wissenschaftern physikalische Prozesse auf immer kürzeren Zeitskalen zu erforschen. Ultrakurze hochintensive Laserpulse, deren Wellenform kontrollierbar ist, können dazu verwendet werden Elektronenbewegungen auf der Subfemtosekundenzeitskala in Atomen, Molekülen bis hin zu Festkörpern zu untersuchen. Ein vielversprechender Zweig für neue Technologien dieser sogenannten Attosekundenphysik wird zusammengefasst unter dem Begriff -Lichtwellenelektronik-, der auf der kontrollierten Steuerbarkeit von Elektronen durch Lichtoszillationen basiert und auf die Vision der Realisierung von elektronischen Geräten mit Größenordnungen höheren Taktraten als herkömmliche Halbleiterbauelemente hinweist. Anhand der Untersuchung des in Isolatoren auftretenden mikro- und makroskopischen Ladungstransfers versucht diese Arbeit das Verständnis the zugrundeliegenden Physik zu verbessern. Die beteiligten quantenmechanischen Prozesse werden für zwei Materialien, Diamant und --Quarz, durch ab-initio Simulationen untersucht, die auf zeitabhängiger Dichtefunktionaltheorie beruhen. Dieses mikroskopische Modell ist an das makroskopische Regime durch die Kombination mit den Maxwellgleichungen gekoppelt. Weiters wird ein semiklassisches Modell präsentiert, das darauf abzielt die Interpretation der quantenmechanischen Ergebnisse zu erleichtern. Soweit verfügbar, werden die Resultate mit vorhandenen experimentellen Daten verglichen. Die Modelle werden angewendet, um die Wechselwirkung von ultra-kurzen Laserpulsen mit den Materialen in einzelnen Elementarzellen und in makroskopisch ausgedehnten Kristallen zu beschreiben. Ein starke Abhängigkeit der transferierten Ladung von der Träger-Einhüllenden-Phase wurde gefunden und kann anhand der semiklassischen Simulation erklärt werden. Außerdem werden die durch Symmetriebrechung mittels eines zweifarbigen Laserfeldes induzierten Effekte studiert. Hier kann ebenso eine erhebliche Variation der transferierten Ladung als Funktion der Phasenbeziehung der beiden Pulse gefunden werden. Diese Resultate tragen zur Entwicklung von ultraschnellen lichtgesteuerten Schaltgeräten für zukünftige Petahertzelektronik bei und untermauern die Anwendbarkeit von zeitabhängiger Dichtefunktionaltheorie um eine präzise Beschreibung der beteiligten Prozesse zu erlangen.

The rapid improvement of laser technology in the last decades enables scientists to explore ever shorter timescales of physical processes. Waveform controllable ultra-short high-intensity laser pulses can be utilized to investigate electron motion on the subfemtosecond timescale in atoms, molecules, and even solid matter. A promising branch for new technologies of this so-called field of attosecond physics is summarized by the term -lightwave electronics- based on the controlled steering of electrons by light oscillations with the vision of realizing electronic devices operating with clock speeds orders of magnitude faster than present conventional semiconductor devices. By investigating the micro- and macroscopic charge transfer occurring in bulk insulators this work aims at increasing the understanding of the underlying physics. The involved quantum mechanical processes are modelled by ab-initio simulations based on time-dependent density functional theory for two materials, diamond and --quartz. This microscopic model is coupled to the macroscopic regime by combining time-dependent functional theory with Maxwell-s equations. Furthermore, a semiclassical model, intended to support the interpretation of the quantum mechanical results, is presented. Whereever possible, the results are compared to existing experimental findings. These models are applied to strong ultra-short laser pulses interacting with --quartz and diamond in single cell and macroscopic simulations. A strong dependence of the amount of transferred charge on the carrier-envelope phase is found and explained by the semiclassical model. Investigating effects of symmetry breaking due to laser fields composed of two colors reveal strong variations of the amount of transferred charge as a function of the phase relation of the two pulses as well. These results open the pathway to designing ultra-fast light-driven switching devices for future petahertz electronics. Moreover, the applicability of time-dependent density functional theory to obtain an accurate description of the involved process can be confirmed.