Theoretische und experimentelle Untersuchungen zur Ammoniakaufbereitung aus ADBlue unter besonderer Berücksichtigung der Tropfen/Abgas- und Tropfen/Wandinteraktion

Abstract

Die selektive katalytische Reduktion (SCR) von Stickoxiden mit Ammoniak als Reduktionsmittel ist derzeit das vielversprechendste Verfahren, um zukünftige Emissionsanforderungen einhalten zu können. Aufgrund des Gefährdungspotenzials kann Ammoniak jedoch nicht direkt im Fahrzeug mitgeführt werden, sondern es wird eine Ammoniak-Vorläufersubstanz in Form einer Harnstoff-Wasser-Lösung (HWL) in das heiße Abgas eingespritzt, die dann weiter zu Ammoniak reagiert. Diese Aufbereitung von Ammoniak vor dem Eintritt in den SCR-Katalysator ist ein wirkungsgradbestimmender Bestandteil in der gesamten SCR-Prozesskette. Gegenstand dieser Arbeit ist zum einen die Untersuchung und Beschreibung der Wechselwirkungen, wie sie zwischen den Tropfen des Reduktionsmittels und dem Abgas auftreten, und zum anderen Interaktionen zwischen Tropfen des Reduktionsmittels und heißen Oberflächen, auf denen sie auftreffen. Zur Beschreibung der Tropfenbewegung wurde ein Modell erstellt, das entgegen einigen bisherigen Arbeiten den HWL-Tropfen nicht als massekonstant annimmt. In das vorliegende Modell wurde ein Verdunstungsmodell und ein reaktionskinetischer Ansatz für die Harnstoffzersetzung implementiert, sodass zu jedem Zeitpunkt die exakte Position im Strömungsfeld, die Geschwindigkeit, die Masse, die Zusammensetzung und die Temperatur des Tropfens bestimmt werden kann. Diese Parameter sind für den nachfolgenden Reduktionsmittel/Wand-Kontakt von großer Bedeutung, und mit ihrer Hilfe konnte das Verhalten von HWL-Tropfen während des Wandkontaktes beschrieben werden. Im Besonderen wurde die Benetzung der Rohrwand mit HWL untersucht, da diese Wechselwirkung eine erfolgversprechende Möglichkeit einer effizienten Ammoniakaufbereitung vor dem Katalysator bietet. Zu diesem Zweck wurde unter anderem auch die Zusammensetzung des entstandenen Wandfilms bestimmt. In einer abschließend durchgeführten Potenzialanalyse wurde aus einer Vielzahl von Variationsparametern eine Variante ausgearbeitet, die zu einem maximalen Wandkontakt führt und somit die Bedingungen für eine effektive Ammoniakaufbereitung aus dem Wandfilm heraus schafft.

The selective catalytic reduction (SCR) of nitrogenous oxides is the most promising technique to meet prospective emission regulations. Due to its toxic potential the reducing agent ammonia cannot be stored in a car but it can be carried in form of a urea-water-solution which is injected into the hot exhaust gas and reacts to ammonia. This generation of ammonia before the catalytic converter is responsible for the efficiency of the complete SCR-process-chain. This thesis deals on one hand with the analysis and description of interactions between droplets of the urea-water-solution and the exhaust gas and on the other hand with interactions between droplets and hot surfaces in the moment of contact. For description of the droplets trajectories a numeric model was developed, which considers on the contrary to previous surveys the loss of the droplets mass due to evaporation of water and thermal decomposition of urea. The model for the droplets motion was extended by a evaporation model for binary fluids and on a kinetic ap-proach to describe the thermal decomposition. This model is able to determine the exact position of the flying droplet, the droplets velocity, the composition and its cur-rent temperature. These parameters are substantial for the next consideration of the interactions between droplets and hot surfaces. Especially the wall-wetting and the creation of a wall-film were investigated, because these effects offer opportunities to increase the ammonia generation before the catalytic converter. For this purpose a sample of liquid wall-film was taken and been analyzed to its composition. The final step was a potential analysis with the developed model to improve the ammonia generation by varying numerous measures. A set up could be stated to maximize the droplet-wall-contact which allows new strategies for the ammonia generation.