Crystal growth and physical properties of the heavy fermion system CeCuxNi1-xSn near a quantum critical point

Abstract

Intermetallische Verbindungen mit dem Selten-Erd-Element Cer (Ce) zeigen eine Fülle von unkonventionellen Eigenschaften und sind daher Thema weltweiter Untersuchungen. In diesen Materialien werden die physikalischen Eigenschaften bei tiefen Temperaturen durch die Kondo-Wechselwirkung zwischen den lokalisierten Momenten des Ce und den Leitungselektronen dominiert. In CeNiSn öffnet sich eine schmale Pseudo-Bandlücke in der elektronischen Zustandsdichte nahe dem Ferminiveau. Damit kommt dieser Verbindung eine Sonderrolle zu. Die partielle Substitution von Nickel (Ni) mit Kupfer (Cu) führt zum übergang zwischen einer paramagnetischen (PM) und einer antiferromagnetischen (AF) Phase. Ob dieser übergang mit quantenkritischem Verhalten einhergeht war Thema dieser Diplomarbeit. Zuerst musste der kritischen Cu-Gehalt, der die PM und AF Phase voneinander trennt, bestimmt werden. Dazu wurden Proben der Verbindung CeCuNi{1-x}Sn mit x = 0.07, 0.083 und 0.09 unter Verwendung verschiedener Methoden der Einkristallzucht hergestellt. Im Anschluss wurden die physikalischen Eigenschaften in diesem Konzentrationsbereich erforscht. Sowohl Messungen des elektrischen Widerstandes ($\rho$), als auch der magnetischen Suszeptibilität ($\chi$) und der Wärmekapazität ($C_p$) wurden durchgeführt. $\chi$ und $C_p$ wurden bis 0.37\,K gemessen, $\rho$ bis 2\,K. Alle Messungen wurden in verschiedenen Magnetfeldern durchgeführt. Mit Hilfe der Messergebnisse konnte gezeigt werden, dass sowohl die Probe mit $x = 0.083$ (in $C_p$), als auch die mit $x = 0.09$ (in $C_p$ und $\chi$) Anzeichen für einen magnetischen Phasen\-ubergang bei tiefen Temperaturen aufweisen. Die Probe mit $x = 0.07$ und die schon zuvor gezüchtete Probe mit $x = 0.08$ bleiben bis zu den hier untersuchten Temperaturen paramagnetisch. Die für alle Proben negative paramagnetische Weiss-Temperatur $\theta_P$ weist auf das Vorherrschen antiferromagnetischer Wechselwirkungen hin. Hinweise für die Existenz eines quantenkritischen Punktes wurden besonders deutlich in den $C_p$-Daten gefunden. Das $C_p(T)$-Verhalten der Probe mit $x = 0.083$ zeigt nicht-Fermi-Flüssigkeitsverhalten und die Abhängigkeit des Sommerfeld-Koeffizienten $C_p/T$(0.4\,K) mit $x$ zeigt eine deutliche Erhöhung bei $x = 0.083$. Beides sind starke Indikator für einen quantenkritischen Punkt nahe $x = 0.083$.

Ce-based inter metallic compounds with their unique characteristics offer the possibility to study very interesting physical phenomena. Within these materials, the physical properties at low temperatures are dominated by a Kondo-typ interaction between the localized moments and the conduction electrons. CeNiSn takes a special role among these systems as a narrow pseudo-gap opens within the electronic density of states at the Fermi level. Partial substitution of Ni by Cu leads to a transition from a non-magnetic to an antiferromagnetic (AF) ground state.\par Whether or not this transition occurs via a quantum critical point (QCP) was the topic of this master thesis. First we tried to narrow down the Cu content where the system changes its ground states nature. We then studied the properties in this Cu concentration range. For this purpose samples of the compound CeCuNi{1-x}Sn mit x = 0.07, 0.083 and 0.09 were grown using different single crystal growth methods. Electrical resistivity ($\rho$), magnetic susceptibility ($\chi$) and heat capacity (\textit{C}\textsubscript{p}) measurements were performed. $\chi$ as well as \textit{C}\textsubscript{p} were measured down to 0.37\,K whereas resistivity was examined down to 2\,K in different fields.\par With our measurements we point out that both, the x\,=\,0.083 (in \textit{C}\textsubscript{p}) and the x\,=\,0.09 sample (in \textit{C}\textsubscript{p} and $\chi$) show signs of a magnetic transition at low temperatures whereas the x\,=\,0.07 and the previously grown x\,=\,0.08 samples stay non-magnetic. Negative paramagnetic Weiss temperatures $\theta$\textsubscript{P} for all samples show predominance of antiferromagnetic interactions.\par Indications for non-Fermi liquid behaviour were observed most clearly in the \textit{C}\textsubscript{P} measurements. The \textit{C}\textsubscript{P}(\textit{T}) behaviour of the x\,=\,0.083 sample shows non-Fermi liquid behaviour. Comparing samples with different x shows a significant enhancement of the Sommerfield coefficient \textit{C}\textsubscript{P}/\textit{T}(0.4\,K) for the x\,=\,0.083 sample. This is a further strong indications for a QCP near x\,=\,0.083.