Broadband terahertz quantum cascade lasers: Time-resolved spectroscopy, pulse generation and amplification

Abstract

Die große Vielfalt an Anwendungsmöglichkeiten im Terahertz (THz) Frequenzbereich, wie beispielsweise Spektroskopie und Bildgebung, führten zu großem Interesse an der Entwicklung von leistungsfähigen THz-Quellen. In Bezug auf Größe, Ausgangsleistung und Effizienz sind THz-Quantenkaskadenlaser (QCLs) die Bauelemente der Wahl um solche Strahlung zu erzeugen. Diese elektrisch gepumpten Halbleiterlaser liefern Ausgangsleitungen im Watt-Bereich und erreichen maximale Betriebstemperaturen von 200K. Ein wesentlicher Vorteil von QCLs im Vergleich zu normalen Diodenlasern ist, dass die Emissionsfrequenz durch konstruieren der Halbleiterheterostruktur frei bestimmt werden kann. Die erfolgreichste Methode um breitbandige THz-Verstärkungsmedien zu erzeugen sind QCLs mit heterogenen aktiven Zonen. Diese beruhen auf mehreren Quantenkaskadenstrukturen mit individuell angepassten Emissionsfrequenzen, welche in einen einzelnen Wellenleiter eingebettet sind. Damit ist es möglich, das spektrale Verstärkungsprofil festzulegen und Laseremission über eine volle Oktave zu erzielen. Solche breitbandigen THz-QCLs eignen sich für durchstimmbare Quellen, für Modenkopplung, für die Erzeugung von kurzen Pulsen oder für optische Frequenzkämme. Der Zweck dieser Dissertation war es die Intersubbanddynamik von breitbandigen THz- QCLs zu untersuchen und sie zur Erzeugung und Verstärkung ultrakurzer THz-Pulse zu verwenden. Heterogene aktive Zonen bieten eine hohe Konstruktionsfreiheit um die spektrale Position und die Bandbreite des optischen Gewinns zu steuern. Zeitaufgelöste Spektroskopie (THz-TDS) ist das ideale Werkzeug um THz-QCLs während des Betriebs zu untersuchen und zu charakterisieren. Diese Femtosekundenlaser-basierte Technik verwendet breitbandige THz-Pulse um die Probe zu untersuchen und die kohärente Detektionsmethode ermöglicht es die Amplitude und die Phase des THz-Feldes in einer einzelnen Messung zu bestimmen. Das erste Ziel dieser Arbeit war es ein THz-TDS-System zu erweitern, um THz-QCLs mit Metallwellenleitern zu untersuchen. Durch die implementierten Verbesserungen ist es nun möglich zeitaufgelöste Modulationssignale mit einem Signal-Rausch-Verhältnis von 40 dB und einer spektralen Auflösung von weniger als 50GHz zu erfassen. Dieser Fortschritt erlaubte es das spektrale Gewinnprofil eines heterogenen Lasers, in Abhängigkeit des Betriebsstroms und der Betriebstemperatur, zu untersuchen. Die Experimente zeigten, dass die heterogene aktive Zone eine Verstärkungsbandbreite von 1.8 THz mit einem Maximalwert von ~10 cm -1 aufweist. Außerdem wurde deutlich, dass der Gewinn der drei Quantenkaskadenstrukturen, welche um 2.3, 2.7 und 3.0 THz zentriert sind, bei unterschiedlichen Betriebsströmen und auf unterschiedliche Werte sättigt. Dies kann auf abweichende Pumpwirkungsgrade der jeweiligen oberen Laserzustände und auf frequenzabhängige optische Verluste zurückgeführt werden. Die erzielten Ergebnisse liefern wertvolle Informationen für die theoretische Modellierung und ermöglichen eine weitere Verbesserung von heterogenen Lasern. Das zweite Ziel dieser Arbeit war es ein TDS-basiertes Verfahren zur Betriebsstromabhängigen Dispersionsmessung von breitbandigen THz-QCLs zu entwickeln. Die Gruppengeschwindigkeitsdispersion (GVD) ist ein wichtiger Parameter, besonders relevant für die Entstehungsdynamik von THz-QCL-basierten Frequenzkämmen. Die Experimente zeigten, dass die GVD frequenzabhängige Oszillationen mit Amplituden bis zu 1105 fs2/mm aufweist und stark vom Betriebszustand des Lasers abhängt. Diese Beobachtungen deuten darauf hin, dass die GVD in THz-QCLs hauptsächlich durch die Intersubbandverstärkung in der aktiven Zone bestimmt wird. Die präsentierten TDS-Dispersionsmessungen sind essentiell um GVD-Kompensationsstrukturen zu entwerfen, mit dem Ziel die Leistungsfähigkeit von THz- QCL-basierten Frequenzkämmen zu verbessern. Ein weiteres Ziel dieser Arbeit war die Verwendung einer heterogenen Quantenkaskadenstruktur zur Realisierung eines breitbandigen THz-Verstärkers. Dieser besteht aus einer gekoppelten Wellenleiterstruktur, welche aus einer integrierten Quelle von kohärenten THz- Pulsen und einem Verstärkerabschnitt besteht. Der Verstärkungsprozess beruht auf einem ultraschnellen optischen Gewinnschalter, der durch einen Hochfrequenzimpuls betrieben wird. Diese Subnanosekunden-langen Mikrowellenpulse werden von einer Verstärkerkette erzeugt, die in dieser Arbeit entwickelt wurde. Die präsentierten Quantenkaskadenbauelemente zeigen Verstärkungsbandbreiten bis zu 1 THz und Verstärkungsfaktoren bis zu 30 dB. Das abschließende Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung einer Wellenleiterstruktur zur vollständigen Unterdrückung von lateralen Moden höherer Ordnung in breitbandigen THz- QCLs. Dies konnte erzielt werden, indem verlustbehaftete Seitenabsorber an den Rändern der Metallwellenleiter angebracht wurden. Die entworfenen Absorber ermöglichten Laseremission über eine volle Oktave, zentriert um 2.5 THz, und Frequenzkammbetrieb mit einer Bandbreite von 440GHz. Auerdem führte die Abwesenheit von lateralen Moden höherer Ordnung zur Entstehung einer Impulsfolge von nahezu Fourier-limitierten THz-Pulsen mit einer ultrakurzen Pulslänge von 2.5 ps. Die Kombination mit einer geseedeten Bandbreite von 1 THz macht diese Laser zu leistungsfähigen Quellen für TDS-Systeme, insbesondere zur Erhähung des Signal-Rauch-Verhältnisses für Frequenzen über 2 THz.

The large variety of applications in the terahertz (THz) frequency range, such as spectroscopy and imaging, triggered strong interest in developing powerful solid state sources for coherent THz radiation. In terms of size, output power, and efficiency, THz quantum cascade lasers (QCLs) are the devices of choice to generate such radiation. These electrically pumped semiconductor lasers are capable of delivering watt-level output power and reach maximum operating temperatures of 200K. A major advantage of QCLs compared to standard diode lasers is that the emission frequency can be designed by engineering the semiconductor heterostructure. The state-of-the-art for realizing broadband THz gain media are QCLs with heterogeneous active regions. They rely on stacking individually designed quantum cascade structures with different emission frequencies into a single laser waveguide. Using this approach, it is possible to engineer the spectral gain profile and achieve octave-spanning laser emission. Such broadband THz QCLs can be used as tunable sources, for mode-locking, for short pulse generation, or as optical frequency combs. The aim of this thesis was to investigate the intersubband dynamics of broadband THz QCLs and to utilize them for the generation and amplification of ultra-short THz pulses. Heterogeneous active regions offer high design freedom to control the spectral position, the bandwidth, and the atness of the optical gain. However, additional constraints make the overall design challenging. Terahertz time-domain spectroscopy (THz-TDS) is the ideal tool to study and characterize QCLs during operation. This femtosecond laser based technique uses broadband THz pulses to investigate the sample of interest and its coherent detection scheme allows to measure the amplitude and phase of the THz field in a single scan. The first goal of this thesis was to extend a THz-TDS system in order to study metal-metal THz QCLs. Due to the implemented improvements it is now possible to acquire time-resolved modulation signals with a signal-to-noise ratio of 40 dB and with a spectral resolution of less than 50GHz. These advancements enabled to study the spectral gain of a heterogeneous laser as a function of the driving current and the operating temperature. The experiments revealed that the multi-stack active region exhibits an ultra-broad gain bandwidth of 1.8 THz with a peak gain value of ~10 cm -1. Furthermore, it was found that the optical gain associated with the three quantum cascade stacks, centered at 2.3, 2.7, and 3.0 THz, clamps at different driving currents and saturates to different values. This is attributed to varying pumping efficiencies of the respective upper laser states and to frequency dependent optical losses. Temperature dependent measurements showed no significant change of the cavity losses within the operating temperature range and revealed a steep decline of the intersubband gain after laser switch off. The achieved results provide valuable information for theoretical modeling and enable further improvement of heterogeneous lasers. The second goal of this thesis was to establish a TDS based method to measure the dispersion of broadband THz QCLs as a function of bias and frequency. The group velocity dispersion (GVD) is an important parameter, particularly relevant for the frequency comb formation dynamics of THz QCLs. In this work, it was found that the GVD exhibits frequency dependent oscillations with amplitudes up to 1x10 5 fs 2/mm between 2.0 and 3.0THz and strongly depends on the driving conditions of the laser. This indicates that the GVD in THz QCLs is mainly determined by the intersubband gain in the active region. The presented TDS dispersion measurements are essential to design dispersion compensation structures in order to improve the performance of THz QCL based frequency combs. Apart from using heterogeneous THz quantum cascade structures to build broadband lasers, they are ideal candidates for the generation and amplification of short pulses. In this thesis, a broadband quantum cascade structure based THz amplifier is demonstrated. This could be realized by employing a coupled cavity device, which consists of an integrated source of coherent THz pulses and a quantum cascade amplifier section. The amplification process relies on ultrafast gain switching that is initiated by a radio frequency pulse. The sub-nanosecond long microwave pulses with peak powers up to 31 dBm are generated by an amplifier chain that was developed in this work. In addition, injection seeding permits coherent detection of the emitted THz pulse train. The presented quantum cascade devices exhibit amplification bandwidths up to 1 THz and ampli cation factors up to 30 dB. The nal goal of this thesis was the development of a waveguide engineering technique to control and fully suppress higher order lateral modes in broadband THz QCLs. This could be achieved by implementing lossy side-absorbers to the edges of metal-metal waveguides. The designed absorbers allowed to obtain octave-spanning laser emission centered at 2.5 THz and frequency comb operation with a bandwidth of 440GHz. Furthermore, the absence of higher order lateral modes enabled the formation of a clean train of nearly transform-limited THz pulses with a record ultra-short pulse length of 2.5 ps. Together with the seeded bandwidth of 1 THz, this makes such devices powerful sources for TDS systems, in particular to boost the signal-to-noise ratio for frequencies above 2THz.