III-V/silicon nanowire heterostructures : exploration of a novel processing approach, characterization and implementation in nanoscale optoelectronic devices

Abstract

Die Wechselwirkung von Licht mit Materie in Größenordnungen die kleiner als die Wellenlänge des Lichts sind, stellt ein aufregendes neues Forschungsfeld namens nanophotonics dar, welches Ansätze für die Entwicklung von zukünftigen nanoskaligen optoelektronischen Bauteilen bietet. Die Möglichkeit, fundamentale Materialparameter durch Reduktion räumlicher Dimensionen zu ändern, lenkte den Fokus auf niedrigdimensionale Strukturen, wie Quantenpunkte, einlagige Strukturen oder Nanodrähte. Des Weiteren ermöglichten nanoskalige Maßstäbe die Kombination von verschiedenen kristallinen Materialien mit unterschiedlichen Gitterparametern, und somit die effiziente Formierung von Heterostrukturen. Mögliche Anwendungen nanoskaliger optoelektronischer Bauteile sind vielseitig, wie zum Beispiel die Steigerung der Effizienzen von Solarzellen durch die verbesserte Lichtabsorption. In der Mikroelektronik ist die Entwicklung von Basiskomponenten für die zukünftige optische on-chip Datenverarbeitung einer der aktuellsten Herausforderungen für die derzeitige Forschung im Rahmen von 'nanophotonics'. Im Speziellen würden nanoskalige photonische Bauteile basierend auf Silizium die volle Kompatibilität zu etablierten Herstellungsverfahren von Integrierten Schaltkreisen bieten, jedoch wegen der indirekten Bandlücke von Silizium ist keine effiziente Lichtemission erreichbar. Die monolithische Integration von direkten Halbleitern in Silizium, wie etwa GaAs mit seinen exzellenten optischen Eigenschaften, würde die hervorragende optische Funktionalität von III-V Verbindungen mit den ausgereiften Silizium Herstellungsverfahren kombinieren. Hingegen stellten die verschiedenartigen Ansätze für III-V und Silizium Bauelemente, Materialtechnologien und die deutlichen Unterschiede in der Herstellung von Silizium und III-V Bauelementen ein grundsätzliche Hindernis für die III-V/Si Integration in der Vergangenheit dar. Im Rahmen dieser Dissertation wurde ein neuartiger Ansatz für die Integration von InAs, GaAs und InGaAs Nanokristalliten in Silizium Nanodrähte entwickelt. Dies wurde durch die Verwendung von Ionenimplantation sowie thermischer Blitzlampenausheilung ermöglicht - beides Techniken, die kompatibel zu Herstellungsverfahren Silizium-basierter mikroelektronischer Bauteile sind. Silizium Nanodrähte wurden in einem bottom-up Verfahren synthetisiert. Gold-katalysiertes vapor-liquid-solid Wachstum auf Silizium Substraten wurde hierfür angewendet. Nach der Formierung einer schützenden SiO2 Hülle wurden Elemente der Gruppe III und V mittels Ionenimplantation in den Nanodraht eingebracht. Das thermische Ausheilen führte zur Bildung von kristallinen III-V Segmenten im Silizium Nanodraht durch Flüssigphasenepitaxie. Umfangreiche Materialcharakterisierungen wurden durchgeführt, um Informationen über den Formierungsprozess und die resultierende Morphologie der in die Oxidhülle eingebetteten kristallinen Nanodraht-Heterostrukturen zu erlangen. Hierfür wurden Untersuchungen mittels Raster- und Transmissionselektronenmikroskopie, sowie optischer Spektroskopie durchgeführt. Die monolithische Integration der III-V Nanokristallite in Silizium Nanodrähte wurde bestätigt und detaillierte Ergebnisse von Kristallitmorphologien und Materialzusammensetzungen wurden erlangt.Für elektrische und elektro-optische Untersuchungen wurden einzelne Nanodrähte mit GaAs/Si Heterostrukturen detailliert analysiert. Es wurde festgestellt, dass der Siliziumkern der Nanodrähte eine entartete n-Dotierung aufweist, welche auf die Integration von Arsen Dotieratomen in das Kristallgitter zurückgeführt wurde. Für die GaAs Nanokristallite ergab sich aufgrund des amphoterischen Dotierverhaltens von Silizium eine insgesamt moderate n-Dotierung. In Nanodrähten mit längeren GaAs Nanokristalliten wurde ein an den Nanokristallit angrenzendes metallisches Galliumsegment beobachtet, welches zu einem gleichrichtenden elektrischen Verhalten der Nanodraht-Heterostrukturen ähnlich einer Schottky-Diode führte. Simulationen bestätigten die aus Messungen erhaltenen elektrischen Charakteristika der GaAs/Si Heteroübergänge sowie der Ga/GaAs SchottkyÜbergänge. Derartige Nanowire Bauteile wurden weiters in Bezug auf etwaige Anwendungen für Detektion oder Emission von Licht erforscht. In Spektroskopieuntersuchungen bei tiefen Temperaturen wurde, verglichen mit n-dotierten Silizium Nanodrähten, für GaAs/Si Nanodraht-Heterostrukturen eine Steigerung des Photostroms im sichtbaren Bereich um mehr als eine Größenordnung festgestellt. Schlussendlich wurden die einzigartigen Ga/GaAs/Si Nanodraht-Heterostrukturen in nanoskalige, lichtemittierende Bauteile integriert. Die Lichtemission bei Raumtemperatur wurde auf Elektrolumineszenz zurückgeführt, welche auf Rekombination heißer Ladungsträger basierte. Detaillierte Untersuchungen der Elektrolumineszenzspektra wurden mit den elektrischen Charakterisierungen verglichen und weiters mit der Größe der GaAs Nanokristallite korreliert.

The interaction of light with matter at scales smaller than the light's wavelength is an exciting new frontier in research called nanophotonics, offering opportunities for the development of future nanoscale optoelectronic devices. The possibility of changing fundamental material properties by reducing spatial dimensions turned attention to low-dimensional structures, like quantum dots, single layer materials or nanowires. Furthermore, the reduced scales opened new routes for combining different crystalline materials with strongly differing lattice constants, resulting in efficient formation of heterojunctions. Applications for nanoscale optoelectronic devices are manifold, like on a macroscale, enhancing solar cell efficiencies by improved trapping of light. At small scales, the design of building blocks for future on-chip optical data processing is one of the most topical challenges in current nanophotonics research. In particular, nanoscale photonic devices based on silicon would provide full compatibility to mature silicon IC manufacturing processes. Yet owing to the inherent disadvantages of the indirect silicon band gap, no efficient light emission can be obtained. The monolithic integration of direct band gap materials into silicon, like GaAs with its excellent optical properties, would combine the unique optical functionality of III-V compounds with mature silicon processing technology. However, the diverse nature of the III-V and silicon device approaches, materials technologies and distinct differences between silicon and III-V processing posed a major barrier to III-V/Si integration in the past. Within the scope this thesis, a novel approach was developed for integrating InAs, GaAs and InGaAs nanocrystallites into silicon nanowires. This was achieved by utilizing ion implantation and flash lamp annealing, which are techniques that are compatible to microelectronic device processing in the framework of the silicon platform. Silicon nanowires were synthesized in a bottom-up approach, by gold catalyzed vapor-liquid-solid growth on silicon substrates. After formation of a protective SiO2 shell, the group III and group V materials were introduced into the nanowires by ion implantation. Flash lamp annealing then resulted in formation of crystalline III-V segments within the silicon nanowire core by liquid phase epitaxy. Extensive material characterizations were performed to yield information about the formation process and the resulting morphology of the crystalline nanowire heterostructures enclosed by the oxide shell. For this purpose, scanning and transmission electron microscopy as well as optical spectroscopy investigations were conducted. The monolithic integration of III-V nanocrystallites into the silicon nanowires was confirmed and details about crystallite morphologies and material compositions were obtained. For electrical and electro-optical characterization, individual nanowire heterostructures were analyzed in detail. The silicon core of the nanowire was observed to be degenerately n-type doped due to incorporation of arsenic, whereas the amphoteric doping behavior of silicon resulted in a moderate n-type doping of the GaAs nanocrystallites. Metallic gallium segments next to GaAs nanocrystallites were observed for nanowires with long GaAs nanocrystallites, resulting in Ga/GaAs/Si nanowire heterostructures exhibiting rectifying Schottky diode-like behavior. Simulations confirmed the electrical behavior of the obtained nanowire heterostructure devices. Such nanowire devices were further explored in terms of application for photodetection or light emission purposes. In low-temperature spectroscopy investigations, an enhancement of photocurrent in the visible range by more than an order of magnitude was observed for nanowire heterostructures, compared to ntype silicon nanowires. Finally, the unique Ga/GaAs/Si nanowire heterostructures were successfully implemented in nanoscale light-emitting devices, exhibiting visible room temperature electroluminescence based on hot carrier recombination. Detailed investigations of the electroluminescence spectra were compared to electrical characterizations and further correlated to the GaAs nanocrystallite spatial dimensions.