A CVD diamond detector for (n,α) cross-section measurements

Abstract

Die Einfuehrung einer neuen Technologie fuer (n,alpha) Wechselwirkungsquerschnitts-Messungen am Neutronen-Flugzeitexperiment n_TOF am CERN war die Zielsetzung der vorliegenden Dissertation. Bei solch einem Experiment wird die Wahrscheinlichkeit, dass ein Neutron vom Kern eines vorliegenden Isotops eingefangen wird und darauf folgend ein alpha-Teilchen emittiert wird gemessen. Bei n_TOF wird dies in Abhaengigkeit der Neutronenenergie E_n ermittelt, wobei mit 10 (-2) eV < E_n < 20 GeV ein weiter Energiebereich zur Verfuegung steht. Die experimentelle Herausforderung bei (n,alpha) Messungen liegt in der Notwendigkeit sehr duenne Isotopen-Proben verwenden zu muessen, damit die alpha-Teilchen auch tatsaechlich die Probe verlassen und im Detektor ankommen koennen. Zusaetzlich sind die im Interesse stehenden Wechselwirkungsquerschnitte of sehr gering. Dies erfordert einen Detektor der direkt im Neutronenstrahl positioniert werden kann um die Zaehlrate zu maximieren. Jegliche Materialien im Neutronenstrahl provozieren allerdings Hintergrundreaktionen die vom zu messenden Signal unterschieden werden muessen. Zusaetzlich muss der Photonen-Hintergrund im Neutronenstrahl erfolgreich vom Signal abgezogen werden koennen. Dies kann am besten mit einem spektroskopischen Detektor bewerkstelligt werden. Fuer die Spektroskopie von Alpha-Teilchen eignen sich besonders Festkoerper-Detektoren, wobei CVD-Diamantsensoren aus Gruenden der Strahlungstoleranz, der geringen Effizienz fuer Photonenmessungen und der Tatsache dass hoch-energetische Hintergrundreaktionen aufgrund Neutronen-induzierter Kernreaktionen in 12C erst bei En > 6 MeV auftreten, besonders geeignet sind. Diese Argumente haben zur Entwicklung des Diamond Mosaic-Detector (DM-D) gefuehrt mit dem der 59Ni(n,alpha)56Fe Wechselwirkungsquerschnitt, mit besonderem Augenmerk auf das Resonanzintegral bei E_n = 203 eV, bei n_TOF im Jahr 2012 gemessen wurde, um Diskrepanzen zwischen zwei vergangenen Messungen dieser Reaktion (Harvey 1976 und Koehler 1999) aufklaeren zu koennen. Die vorliegende Dissertation teilt sich in vier Teile. Im ersten Teil (Introduction) wird die Motivation fuer (n,alpha) Messungen dargelegt mit speziellem Fokus auf die gemessene 59Ni(n,alpha)56Fe Reaktion, die sowohl in der Astrophysik als auch in der Kerntechnologie eine wichtige Rolle spielt. Die experimentellen Herausforderungen und die Motivation fuer CVD Diamant sind ebenfalls in diesem Kapitel angefuehrt. In Kapitel 2 wird das n_TOF Experiment am CERN und dessen Charakteristika vorgestellt. Im darauffolgenden Kapitel werden die Grundbegriffe fuer Neutronen-induzierte Kernreaktionen eingefuehrt. Kapitel 4 gibt eine kurze Einfuehrung in die Wechselwirkungsmechanismen verschiedener Teilchen mit Materie, der Grundlage fuer die Teilchendetektion. Die CVD-Diamant Technologie wird in Kapitel 5 vorgestellt, in dem auch die Entstehung des Detektorsignals anhand des Modells einer Kapazitaet dargestellt ist. Das letzte Kapitel im ersten Teil beschaeftigt sich mit Elektronik, deren Auswirkung auf eine Messung und den Verstaerkersystemen die fuer den DM-D verwendet wurden. Der Detektor, bestehend aus einem Mosaik aus acht einkristallinen (sCVD) Diamant-Sensoren und einem Diamond on Iridium (DOI) Sensor, ist im zweiten Teil der Arbeit (The Diamond Mosaic-Detector) beschrieben. Kapitel 7 beschreibt das genaue Design und den Produktionsprozess des Detektors. Die Charakterisierung der verwendete Elektronik, die speziell fuer die Messung bei n_TOF optimiert wurde, ist im darauffolgenden Kapitel zu finden. Die Charakterisierung des Detektors ist in Kapitel 9 angegeben, bevor die Charakteristika des Detektors im letzten Kapitel des zweiten Teils zusammengefasst werden. Die beste Alpha-Energieaufloesung wurde bei der Kalibration mit einer radioaktiven Alpha-Quelle, mit dE = 31 keV bei E_alpha = 5.8 MeV, fuer den Sensor DIAM2 gemessen. Der dritte Teil der vorliegenden Arbeit (Proof of Principle) beschaeftigt sich mit der Messung mit dem DM-D bei n_TOF. Der experimentelle Aufbau und die durchgefuehrten Messungen sind in Kapitel 11 beschrieben. Die 59Ni Probe war mit 6LiF beschichtet, wobei die Tritonen von 6Li(n,alpha)3H zur Determinierung des Neutronenflusses verwendet wurde. Der Datenauswertungsprozess von den einfachen Signalen bis zum endgueltigen Wechselwirkungsquerschnitt ist in Kapitel 12 angegeben. Der resonante Hintergrund, kommend von Neutronen-Einfangsreaktionen in unterschiedlichen Materialien die im Strahl positioniert waren, wurde zur Kalibration der Konversion von Neutronen-Flugzeit (TOF) zu E_n verwendet. Die Konditionen fuer die Datenanalyse und die notwendigen Korrekturen, als auch die Unsicherheitsbestimmung des Ergebnisses sind in diesem Kapitel angefuehrt. Der resultierende 59Ni(n,alpha)56Fe Wechselwirkungsquerschnitt ist in den Konklusionen dieses Teils, Kapitel 13, mit den vorhandenen Daten der frueheren Messungen und den vorhandenen Kern-Datenbanken verglichen. Das Ergebnis der Messung bei n_TOF liegt zwischen den beiden vergangenen Messungen. Das Resonanzintegral bestaetigt mit 6.7% geringer als Harvey und 12.4% hoeher als Koehler, die Messung von Harvey, die 1976 in Oak Ridge durchgefuehrt wurde. Zusaetzlich wird bestaetigt das alle Kern-Datenbanken den Wechselwirkungsquerschnitt bei der Resonanz ueberschaetzen. Die Ergebnisse der Dissertation sind in kurzer Form im letzten Teil der Arbeit (Summary and Outlook) zusammengefasst. Der Detektor wurde erfolgreich fuer die Wechselwirkungsquerschnittsmessung eingesetzt und kann in der vorliegenden Form im Energiebereich 1 MeV < E_alpha < 22 MeV fuer (n,alpha) Messungen verwendet werden. Der untere Grenzwert ist limitiert durch die Hintergrundsignale von Neutronen-Einfangreaktionen in unterstuetzenden Materialien. Die Alpha-Spektroskopie ist limitiert zu E_alpha = 22 MeV durch die Dicke der Diamant-Sensoren, d = 150 um. Ein Ausblick auf zukuenftigen Entwicklungen und Projekte schliesst die Arbeit ab.

A novel detector based on the chemical vapor deposition (CVD) diamond technology has been developed in the framework of this PhD, for the experimental determination of (n,alpha) cross-sections at the neutron time-of-flight facility n_TOF at CERN. The 59Ni(n,alpha)56Fe cross-section, which is relevant for astrophysical questions as well as for risk-assessment studies in nuclear technology, has been measured in order to validate the applicability of the detector for such experiments. The thesis is divided in four parts. In the introductory part the motivation for measuring (n,alpha) cross-sections, the experimental challenges for such measurements and the reasons for choosing the CVD diamond technology for the detector are given. This is followed by the presentation of the n_TOF facility, an introduction to neutron-induced nuclear reactions and a brief summary of the interaction of particles with matter. The CVD diamond technology and the relevant matters related to electronics are given as well in this first part of the thesis. The second part is dedicated to the design and production of the Diamond Mosaic-Detector (DM-D) and its characterization. The 59Ni(n,alpha)56Fe cross-section measurement at n_TOF and the data analysis are discussed in detail in the third part of the thesis, before the summary of the thesis and an outlook to possible future developments and applications conclude the thesis in the forth part. In this work, the Diamond Mosaic-Detector, which consist of eight single-crystal (sCVD) diamond sensors and one 'Diamond on Iridium' (DOI) sensor has proven to be well suited for (n,alpha) cross-section measurements for 1 MeV < E_alpha < 22 MeV. The upper limit is given by the thickness of the sensors, d = 150 um, while the lower limit is dictated by background induced by neutron capture reactions in in-beam materials. The cross-section measurement was focussed on the resonance integral of 59Ni(n,alpha)56Fe at E_n = 203 eV, with the aim of clarifying the discrepancies between the measurements by Harvey 1976 and Koehler 1999. The results from the measurement of this reaction with the DM-D at n_TOF in 2012 confirm rather the measurement of Harvey, given a resonance integral 6.7% below these data and 12.4% above the results of Koehler. The determined cross-section confirms that the current evaluated nuclear data files overestimate the cross-section at the resonance.