Nonlinear terahertz spectroscopy of semiconductor heterostructures

Abstract

Der Schwerpunkt der vorliegenden Arbeit lag auf der Untersuchung der nichtlinearen Wechselwirkung zwischen Terahertz (THz) Strahlung und zweidimensionalen Halbleiterheterostrukturen. Das THz Spektrum stellt einen sowohl technologisch als auch wissenschaftlich sehr interessanten Bereich dar. Durch den nichtionisierenden Charakter der Strahlung und die Fähigkeit viele nichtleitende Stoffe zu durchdringen, sieht sich der THz Bereich einer wachsenden Zahl von Anwendungen gegenüber. Ein wichtiger Meilenstein zur weiten Verbreitung der THz Technologie war dabei die Erfindung des THz Quantenkaskadenlasers (QCL) im Jahr 2002.<br />Diese Laser haben ein weitreichendes Potential als miniaturisierte THz Quellen in einer Vielzahl von Anwendungen. Allerdings ist bis heute kein Betrieb bei Raumtemperatur möglich, was jedoch für viele Anwendungen ausschlaggebend wäre. In den vergangenen Jahren hat sich die zeitaufgelöste Spektroskopie mit ultrakurzen THz Pulsen (THz TDS) als ideales Werkzeug für die Untersuchung der internen Vorgänge in THz QCLs profiliert. Durch die Erhöhung der verfügbaren THz Feldstärke auf mehrere kV/cm können diese Pulse zur aktiven Kontrolle der Intersubbandanregungen verwendet werden.<br />Die Beobachtung der nachfolgenden Ladungsträgerdynamik ermöglicht Rückschlüsse auf die mikroskopischen Eigenschaften der Probe. Beispielsweise können so Zerfallskanäle identifiziert und die Einflüsse von Mehrphotonenprozessen und kollektiven Anregungen geklärt werden. Im Zuge dieser Arbeit wurden verschiedene Methoden zur Erzeugung von intensiven, ultrakurzen THz Pulsen erprobt. Ausgehend von verstärkten Laserpulsen mit Pulsenergien von 4mJ wurden Feldstärken bis zu 40 kV/cm und gleichzeitig Bandbreiten von über 6 THz erreicht. Desweiteren konnte die THz Ausbeute durch spezielle Maßnahmen, wie dynamische Phasenanpassung oder THz Wellenleiter, weiter gesteigert werden.<br />Diese THz Pulse ermöglichten erstmalig die direkte Messung der Nichtgleichgewichtsdynamik von Intersubbandanregungen in Folge einer breitbandigen Anregung.<br />Die Hauptresultate waren dabei die Beobachtung der Zerstörung kollektiver Anregungen, der kohärente Transfer von Ladungsträgern in höhere Zustände und die Identifikation eines nichtlinearen Beitrags zum Brechungsindex durch parametrische Mehrphotonenprozesse.<br />Eine alternative Möglichkeit zur Untersuchung von nichtlinearen Licht-Materie- Wechselwirkungen bietet die Quantenelektrodynamik. Die Kopplung von Intersubbandanregungen an einen Resonator führt zur Erzeugung sogenannter Polaritonen als neuen Quasiteilchen. Diese sind Gegenstand aktiver Forschung da sie neuartige Laserquellen sowie die Erzeugung von kohärenter Strahlung aus dem Vakuum ermöglichen könnten. In dieser Arbeit wurden THz Polaritonen untersucht, die durch die starke Kopplung eines THz Metamaterials mit einem einzelnen parabolischen Quantentrog zustande kommen. Dabei konnte gezeigt werden, dass die Kopplungsstärke ausreichend ist, um eine Lücke in der polaritonischen Dispersionsrelation zu öffnen. Diese Lücke gilt als Signatur der sogenannten ultrastarken Kopplung.<br />

The main focus of this thesis has been the investigation of the interaction of terahertz (THz) radiation with two-dimensional semiconductor heterostructures beyond the regime of linear optics. The THz spectral region constitutes an especially rich area with many prospects in soft and condensed matter physics. Based on its nonionizing character and its ability to penetrate a variety of non-conducting materials, THz spectroscopy and imaging techniques face a growing number of industrial and scientific applications. An important milestone in bringing the THz range to the customer has been the invention of the THz quantum cascade laser (QCL) in 2002.<br />Quantum cascade lasers have the potential of being used as miniaturized THz sources in a variety of applications including quality control, environmental monitoring and astronomy. However, room temperature operation, a feature that is highly desired to meet industrial requirements, has not been achieved to date. Recently, THz time-domain spectroscopy (TDS) has been demonstrated to be the perfect tool for an in-depth investigation of the dynamics inside a lasing QCL.<br />By scaling the incident THz field amplitudes to several tens of kV/cm, the pulses can be used to actively manipulate and control the intersubband excitations, giving rise to non-equilibrium states of matter. From the dynamics following the ultrafast excitation pulse, considerable insight into the microscopic properties of the sample can be gained. Examples of accessible parameters include the identification of dephasing and energy relaxation channels, as well as clarifying the role of multi-photon and collective excitations. During this work, various methods for the generation of intense single-cycle THz pulses have been investigated. Based on the coherent conversion of amplified near infrared laser pulses with pulse energies up to 4mJ, we have been able to achieve THz peak field strengths up to 40 kV/cm with bandwidths extending over 6 THz. In addition, we have developed several schemes for increasing the THz yield from well-known emitter concepts. These include area sectioning, THz waveguides and dynamic phase-matching.<br />As a proof-of-principle experiment, we have investigated non-equilibrium dynamics of intersubband (ISB) excitations subject to intense single-cycle THz pulses. The broadband excitation enabled the simultaneous driving of several adjacent transitions. The main results have been the observation of the undressing of collective excitations, coherent population transfer to higher states and the identification of a nonlinear contribution to the refractive index based on parametric multi-photon processes.<br />An alternative route for probing light-matter interactions beyond the linear regime is provided by cavity quantum electrodynamics. The coupling of ISB transitions to a cavity leads to the formation of so-called ISB cavity polaritons as a new type of elementary excitation.<br />These polaritons are subject to intense research worldwide as they may enable lasing without inversion and the generation of quantum vacuum radiation. To investigate THz ISB polaritons, we have chosen to replace the cavity by a planar THz metamaterial. Thereby, we could prove that the coupling strength between a single parabolic quantum well and the metamaterial is sufficient to open a gap in the polariton dispersion relation, which is a signature of ultrastrong coupling.