Development and quantification of new methods for the determination and preparation of short-lived xenon isotopes for the verification of the Comprehensive Nuclear Test Ban Treaty (CTBT) in a laboratory

Abstract

The conceptional background for this work is the Comprehensive Nuclear Test Ban Treaty (CTBT), which was adopted by the UN General Assembly on September 10th, 1996. This treaty will come into force after ratification by the member states mentioned in Annex II of the treaty. Radionuclide systems were installed since the compliance with the comprehensive nuclear-test-ban treaty can only be verified by radionuclides. Every earthquake or explosions in mines can be detected by the other (seismic, infrasound and hydroacoustic) systems, but the radionuclide station can confirm whether a nuclear detonation has happened.<br />During a nuclear explosion radioactive elements are formed and can be detected both as solid particles and as noble gases. These nuclides are generated during fission from uranium- or plutoniumnuclides.<br />The aim of this work was the development of a measurement system for noble gas archive samples. In order to have a calibrated system, the production of relevant xenon isotopes was performed. Finally the exact isotopic composition could be prepared, as is vented during a nuclear explosion.<br />For this purpose a gaschromatographical method was developed by which the amount of stable xenon can be determined. Possible contaminations (radon and krypton) present in the sample can be eliminated in order to ensure that only xenon is measured in the following radiometric measurements. A transfer line from an archive bottle to the gaschromatograph was constructed and had to be optimized. This optimization lead to a substantial reduce of losses from 30% in the beginning to 2% in the final stage.<br />A concept for radionuclide production was elaborated and 90% enriched uranium was irradiated at the TRIGA Mark II Reactor in Vienna at the Atomic Institute of the Austrian Universities. A theoretical calculation was performed first, the results of which afterwards were verified by using the program ORIGEN 2.2 developed especially for burn-up calculation.<br />The comparisons between calculation and experiments have shown that in this way the simulation of radionuclides released by nuclear explosions is possible.<br />

Der Hintergrund für das vorliegende Thema ist das internationale Kernwaffenteststoppabkommen (CTBT), welches am 10. September 1996 von der UN-Generalversammlung angenommen wurde. Dieser Vertrag tritt in Kraft, sobald er von den im Anhang II genannten Staaten ratifiziert wurde.<br />Messsysteme, die speziell Radionuklide messen, wurden installiert, da die Einhaltung des Vertrages nur über diese verifiziert werden kann.<br />Jedes Erdbeben und jede Minenexplosion kann mittels Seismik, Infraschall und Hydroakustik innerhalb des Messnetzes nachgewiesen werden, eine Radionuklid-Station jedoch kann eine Kernwaffenexplosion bestätigen.<br />Radioaktive Elemente entstehen bei einer Kernwaffenexplosion in der Form von sowohl festen Partikeln als auch Edelgasen und können auf diese Art nachgewiesen werden.<br />Das Ziel der vorliegenden Arbeit war die Entwicklung eines Messsystems für das nochmalige Messen von Archivproben, die Edelgas enthalten. Auch die Herstellung der relevanten Xenonisotope war ein Teil dieser Arbeit, um das bestehende radiometrische System zu testen und zu kalibrieren.<br />Letzendlich konnte die relevante Zusammensetzung der Xenonisotope hergestellt werden, die den freigesetzen Isotopen einer Kernwaffenexplosion entspricht.<br />Dazu wurde mit einem Gaschromatographen ein Verfahren entwickelt, mit dessen Hilfe die Menge des stabilen Xenon in der Probe bestimmt werden kann. Kontaminationen wie Radon oder Krypton, die in der Probe enthalten sein können, werden durch dieses Verfahren von Xenon sicher abgetrennt.<br />Damit ist gewährleistet, dass in der nachfolgenden radiometrischen Messung nur Xenon gemessen wird.<br />Es wurde ein Transfersystem für den Probentransfer von der Archivflasche zum Gaschromatographen entwickelt und optimiert. Zu Beginn der Arbeit betrug der Transferverlust etwa 30% und konnte soweit verbessert werden, dass er am Ende dieser Arbeit im Bereich von 2% lag.<br />Die Isotopenherstellung wurde geplant und die Durchführung erfolgte durch Bestrahlung von 90% angereichertem U-235 im TRIGA Mark II Reaktor in Wien, am Atominstitut der Österreichischen Universitäten. Es wurden theoretische Berechnungen durchgeführt und deren Ergebnisse mit dem für Abbrandberechnungen von Brennelementen speziell entwickelten Programm ORIGEN 2.2 verifiziert.<br />Der Vergleich zwischen den Berechnungen und den durchgeführten Experimenten hat gezeigt, dass auf diese Art und Weise eine Simulation der Isotopenzusammensetzung eines durchgeführten Kernwaffentests möglich ist.<br />