Title: Herstellung und Charakterisierung von Platin-Mikroelektroden auf Yttrium stabilisiertem Zirconiumdioxid und Untersuchung der Sauerstoffeinbaukinetik
Language: Deutsch
Authors: Lutz, Alexander 
Qualification level: Diploma
Keywords: Pt-YSZ; Sauerstoffeinbaukinetik; Mikroelektroden; SOFC; Kathodenreaktion
Pt-YSZ; oxygen incorporation kinetic; microelectrodes; SOFC; cathode reaction
Advisor: Fleig, Jürgen 
Assisting Advisor: Opitz, Alexander Karl 
Issue Date: 2009
Number of Pages: 93
Qualification level: Diploma
Abstract: 
Die Kinetik der O2 Reduktion am System Platin/Yttrium stabilisiertes Zirconiumdioxid (YSZ) ist trotz intensiver Untersuchung in den letzten Jahren noch immer nicht vollständig geklärt. Pt/YSZ stellt ein Modellsystem für andere in der Festkörperelektrochemie verwendete Kathodenmaterialien dar. Außerdem ist es ein mögliches Kathodenmaterial für Mikro-SOFCs (engl. solid oxide fuel cells). Eine Klärung des Sauerstoffeinbau-Mechanismus ist daher sowohl wissenschaftlich als auch technologisch von großem Interesse. Dichte Platinelektroden wurden durch Magnetronsputtern von Pt auf (100) YSZ Einkristalle bei 2.10-2 mbar Ar Druck und Raumtemperatur hergestellt. Die Mikrostrukturierung der Schicht erfolgte durch Photolithographie in lift-off Technik. An den so erhaltenen wohldefinierten Elektroden wurden Zweipunkt-Impedanzmessungen bei Temperaturen von 250 - 750°C durchgeführt. Im niedrigen Temperaturbereich (250-500°C) wurden im Vergleich zu Werten aus der Literatur im gleichen Temperaturbereich zwar ähnliche Widerstandswerte für die Sauerstoffeinbaureaktion erhalten, jedoch eine deutlich niedrigere Aktivierungsenergie (ca. 0,5 eV statt 1,5 eV). Außerdem wurde durch Messung an unterschiedlich großen Mikroelektroden eine Flächenabhängigkeit der Austauschraten des geschwindigkeitsbestimmenden Schrittes festgestellt. Bei Impedanzmessungen zwischen 500 und 750°C an denselben Proben war eine deutliche Änderung der Aktivierungsenergie (1,5 eV) zu beobachten.
Weiters wiesen die über 500°C gemessenen Elektroden mehr als eine Größenordnung geringere Widerstandswerte als in der Literatur auf und zeigten die bereits in beschriebene Dreiphasenlängenabhängigkeit des Elektrodenwiderstandes. Sowohl die signifikante Änderung der Aktivierungsenergie als auch der Übergang von einer Flächen- zu einer Dreiphasengrenzen-Längenabhängigkeit der Austauschraten bei Erhöhen der Temperatur deuten sehr stark auf eine temperaturabhängige Änderung des Mechanismus des Sauerstoffeinbaues hin.

The O2 reduction reaction on platinum/yttria stabilized zirconia (YSZ) has been intensively investigated during the last decades. Despite this effort, the mechanism of O2 reduction is far from being fully understood. Pt/YSZ offers an excellent model system for investigating solid state electrochemical reactions. On the other hand Pt may be used as a cathode material in micro-SOFCs (solid oxide fuel cells). The clarification of the O2 reduction mechanism is therefore of scientific as well as of technological interest. Dense Pt microelectrodes were prepared by magnetron sputter deposition of Pt onto (100) YSZ single crystal substrate at an Ar pressure of 2.10-2 mbar at room temperature. Micropatterning was carried out by photolithography in lift-off technique. The well-defined microelectrodes obtained were electrochemically characterized by two point impedance measurements in a temperature range of 250-750°C. Compared to literature similar resistances for the oxygen reduction reaction were obtained in the lower temperature range (250-500°C), but with much lower activation energies (0.5 eV vs. 1.5 eV). In addition, an area-dependent exchange current was observed when measuring on microelectrodes of different sizes. Impedance measurements between 500 and 750°C on the same specimens revealed a significant change in activation energy (to 1.5 eV).
Incorporation resistances in this temperature range are about one order of magnitude lower than values in literature. Further, a three phase boundary length dependent kinetic behavior could be observed. Both, the distinct change in activation energy and the change from an area to a three phase boundary length dependent polarization resistance when increasing the temperature strongly suggests a temperature dependent change in reaction mechanism of the oxygen reduction.
URI: https://resolver.obvsg.at/urn:nbn:at:at-ubtuw:1-34890
http://hdl.handle.net/20.500.12708/12541
Library ID: AC07805960
Organisation: E164 - Institut für Chemische Technologien und Analytik 
Publication Type: Thesis
Hochschulschrift
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