Exotic phenomena in the phase behaviour of soft matter systems

Abstract

Für bestimmte Systeme der weichen Materie, wie etwa Makromoleküle mit niedriger Monomerdichte in ihrem Inneren, kann man die effektiven Wechselwirkungen zwischen den Molekülen durch rein abstoßende, beschränkte Potentiale darstellen. FÜr das Phasenverhalten solcher Systeme wurden zwei unterschiedliche Szenarien vorausgesagt: einerseits ``re-entrant melting'', wo eine Flüssigkeit bei Kompression zuerst friert und schließlich wieder schmilzt, und andererseits das ``clustering'' Phänomen, wo überlappende Teilchen Klumpen bilden, die sich an den Gitterplätzen von Kristallen anordnen. Das erste Szenario wurde sowohl theoretisch als auch experimentell an zahlreichen Systemen der weichen Materie untersucht und bestätigt.<br />Der Bildung von Cluster-Phasen ist hingegen bislang noch wenig Interesse geschenkt worden. In dieser Arbeit wird dieses Phänomen daher eingehend studiert:<br />einerseits wird aufgezeigt, wie man geeignete Makromoleküle, die dieses Phasenverhalten zeigen, synthetisieren kann. Andererseits wird eine eingehende Analyse der Eigenschaften und Thermodynamik dieser exotischen Systeme präsentiert. Somit werden in dieser Arbeit sowohl die mikroskopischen als auch die mesoskopischen Aspekte dieses Phänomens behandelt.<br />

Effective interactions in particular soft matter systems, such as macromolecules of low inner monomer concentration, can be described by purely repulsive, bounded potentials. For such systems, two different phase behaviours have been predicted: re-entrant melting, where a fluid freezes and re-melts again upon compression, and clustering, where particles agglomerate in groups at the lattice sites of perfect crystals. The former has been studied and confirmed by both theory and experiments for a wide range of soft matter systems. Clustering, however, has not yet received due attention despite its intriguing and counterintuitive character. Our investigations range from tailoring suitable macromolecules---demonstrating that clustering can indeed be realised in certain soft matter systems---to an thorough examination of the properties and thermodynamics of such exotic systems.<br />In our detailed study of this phenomenon we thus bridge the scales between the microscopic and the mesoscopic level.