Time-resolved spectroscopy of molecular dynamics with XUV pulses

Abstract

Die Eigenschaften von Materie sind grundlegend durch die elektronische Struktur von Atomen und Molekülen bestimmt. Intensive ultrakurze Lichtimpulse sind das ideale Werkzeug um deren Strukturen und Dynamiken zu untersuchen, da das elektrische Feld des Lichts direkt an die Elektronen koppelt. Außerdem ist es möglich diese dynamischen Prozesse mit den Petahertz Oszillationen des Lichts auf Subfemtosekunden Zeitskala zu initiieren und zu steuern. Während es relativ einfach ist mit intensiven und ultrakurzen Laserpulsen diese Dynamiken in Atomen und Molekülen auf Femto- und sogar Attosekunden Zeitskala zu treiben, ist es ziemlich schwierig sie zu beobachten. Zwei Ansätze die in der letzten Dekade für diese Aufgabe entwickelt wurden sind zeitaufgelöste Photo-Elektronen- und Photo-Ionen-Spektroskopie. Diese beiden Techniken benutzen wenige Femtosekunden bis Attosekunden lange Pulse im Bereich extrem ultravioletter (XUV) oder weicher Röntgenstrahlung, erzeugt mittels der Methode der hohen Harmonischen (HHG), gemeinsam mit Pulsen im nahen Infrarot (NIR) oder Infrarot (IR) Bereich in einem sogenannten "pump-probe\ Verfahren. Ein weiterer, erst kürzlich entwickelter Ansatz, ist es die transiente Änderungen welche durch die Wechselwirkung mit einem NIR/IR pulse hervorgerufen wird in der Absorption eines verzögerten XUV oder weichen Röntgenpulses zu messen, sogenannte transiente Attosekunden- Absorptionsspektroskopie. Ziel dieser Diplomarbeit ist es einen vielseitigen Messapparat zu entwickeln der sowohl Photo-Eletronen- und Photo-Ionen- als auch transiente Attosekunden- Absorptionsspektroskopie verwendet um laserinduzierte Molekulardynamiken zu untersuchen. Die Funktionalität des entwickelten Messapparates soll durch proof-of-principle Messungen von laserinduzierter Fragmentationsdynamik eines polyatomen Moleküls demonstriert werden. Die Messungen sollen die durch den Messapparat eröffneten Möglichkeiten nutzen um diese Dynamik mittels Photo-Elektronen-, Photo-Ionen- and transienter Attosekunden- Absorptionsspektroskopie zu beobachten.

The properties of matter are ultimately determined by its electronic structure. Intense and ultrashort light pulses are ideal tools to investigate these structures and dynamics therein as the light's electric field couples directly to the electrons. In addition, driving and steering these processes on subfemtosecond time-scales with the light's Petahertz field-oscillations is possible. While it is, thus, comparably easy to drive femto- and even attosecond dynamics in atoms and molecules using an ultrashort, intense laser pulse, it is rather diffcult to monitor the dynamics that this entails. Two approaches for this task that have been developed during the last decade are time-resolved photo-electron and photo-ion spectroscopy. Both use few-femtosecond to attosecond pulses in the extreme ultraviolet (XUV) or soft X-ray regime produced by the method of high-harmonic generation (HHG) in a pump-probe scheme with near infrared (NIR) or infrared (IR) pulses. Another, more recently developed approach is to measure the transient changes in absorption that a delayed XUV/soft X-ray pulse from HHG experiences as a result of the interaction with the NIR/IR-laser, so called attosecond transient absorption spectroscopy. The goal of this thesis is to develop a versatile apparatus that is capable of performing time-resolved measurements of laser-induced molecular dynamics using photo-electrons and -ions as well as using XUV transient absorption spectroscopy. The functionality of the developed apparatus shall be demonstrated through proof-of-principle measurements of the laser-induced fragmentation dynamics of a polyatomic molecule. The measurements shall study this dynamics by photo-electron, photo-ion and attosecond transient absorption spectroscopy, the possibility of which has been enabled by the developed apparatus.