Time-resolved photoemission in one- and two-electron atoms

Abstract

Die Möglichkeit der direkten Beobachtung der Elektronenbewegung in Atomen, Molekülen und Festkörpern auf ihrer natürlichen Zeitskala ist von großem Interesse für die Quantenphysik. Für solche Echtzeituntersuchungen werden ultrakurze Referenzen benötigt die im letzten Jahrzehnt mit der Entwicklung von wohlkontrollierten und ultrakurzen Laserpulsen, mit einer Dauer von weniger als hundert Attosekunden, zugänglich wurden. Aus diesen experimentellen Fortschritten entstand das Forschungsgebiet der Attosekundenphysik. Eine zentrale Frage, die sich bei der zeitaufgelösten Beobachtung von Photoemission stellt, ist, ob Einsteins photoelektrischer Effekt unverzüglich vonstatten geht, also das Elektron ohne Zeitverzögerung direkt nach der Absorption des Photons emittiert wird, oder ob das elektronische Wellenpaket eine gewisse Zeit braucht um sich zu bilden. Solche Verzögerungen im Photoemissionsprozess können experimentell mittels sogenannter pump-prope Aufbauten wie "attosecond streaking" gemessen werden.<br />Wir untersuchen atomare Photoionisationsprozesse für deren präzise Beschreibung die zeitabhängige Schrödingergleichung für das Atom in externen elektromagnetischen Feldern gelöst werden muss. Ab initio ist dies nur für Atome mit ein oder zwei Elektronen numerisch möglich. Unser Ziel ist letztendlich nicht nur eine genaue Simulation von Attosekundenexperimenten, sondern vielmehr die korrekte Deutung der erhaltenen Ergebnisse, da die Messapparatur selbst den zu untersuchenden Prozess verändern kann. Für Streuprozesse kann eine quantenmechanische Zeitverzögerung mittels der Eisenbud-Wigner-Smith (EWS) Zeitverschiebung angegeben werden, die der Gruppenverzögerung eines Wellenpakets entspricht. Wir zeigen wie dieses Konzept auch für atomare Photoionisation angewandt werden kann, wobei hier das langreichweitige Coulombpotential besonders behandelt werden muss. Die Coulombkraft induziert bei der Messung mittels "Streaking" eine scheinbare Zeitverschiebung (Coulomb-laser-coupling), für die wir eine genaue Erklärung anbieten. Wir untersuchen weiters, wie sich die Wechselwirkung eines leicht polarisierbaren Anfangs- oder Endzustandes mit dem untersuchenden Laserfeld auf die gemessene Verzögerung auswirkt.<br />Letztlich zeigen wir, dass die quantenmechanische Zeitverschiebung mittels "Streaking" gemessen werden kann, solange alle Verzerrungseffekte korrekt berücksichtigt werden.<br />Schließlich untersuchen wir wie sich die vieldiskutierten Elektronenkorrelationen auswirken, indem wir Zeitverzögerungen in Helium, dem einfachsten Mehrelektronenatom, analysieren und finden einen Beitrag, der durch die Verschränkung des ionisierten Elektrons mit dem zurückbleibenden Ion stammt. Weiterhin wenden wir die Konzepte der Zeitverzögerung auf die korrelierte Emission von zwei Elektronen an, indem wir sequentielle Zweielektronendoppelionisation von Helium untersuchen. Wir finden, dass die Zeitordnung im Doppelionisationsprozess tatsächlich sowohl in der EWS Zeitverzögerung, als auch in Streakingsimulationen sichtbar wird.<br />

The direct observation of electronic dynamics in atoms, molecules, and solids on its natural time scale is of great interest in quantum physics. For such observations, an ultrafast probe is needed which became available in the last decade with the advent of very well controlled ultrashort laser pulses with durations of only a few tens of attoseconds, creating the new research field of attosecond science. A fundamental question posed by the observation of photoemission in real time is whether Einstein's photoelectric effect happens instantaneously, i.e. if the electron is ejected without delay upon absorption of the photon, or if there is a finite time the free electronic wavepacket takes to be formed. Experimentally, such photoemission time delays are accessible by pump-probe schemes such as the "attosecond streaking" technique. We theoretically study photoionization in atoms for which the time-dependent Schrödinger equation in the external electromagnetic fields has to be solved. A full ab initio numerical solution is only possible for one- and two electron systems. Our aim is not only the accurate simulation of attosecond experiments but the correct interpretation of the observables for which intrinsic properties and measurement-induced effects have to be disentangled. The intrinsic quantum mechanical time delay for scattering is given by the Eisenbud-Wigner-Smith (EWS) time delay (corresponding to the group delay of a wavepacket). We illustrate how this concept can be applied to atomic photoionization where the long-ranged Coulomb potential requires special care. In streaking setups, the Coulomb force induces an apparent time shift (Coulomb-laser-coupling) for which we offer an accurate description.<br />Another measurement-induced effect stems from the interaction of polarizable initial or final states with the probing streaking field. We demonstrate that the quantum mechanical time delay becomes accessible by attosecond streaking when the distortion effects are correctly accounted for.<br />Furthermore, we investigate the much-discussed role of electron-electron correlation in time-resolved processes, studying time shifts in helium, the simplest multi-electron atom, and find a contribution due to dynamical correlation effects. Moreover, we apply the concepts of time delay to the correlated emission of two electrons by studying sequential two-photon double ionization of helium. We find that, indeed, the time ordering of the double ionization process becomes visible in the EWS time delay as well as in streaking simulations.<br />