Ultrafast spectroscopy of self-assembled quantum dots

Abstract

Das Ziel dieser Arbeit ist das Aufzeigen von Problemen, die in spektroskopischen Untersuchungen von selbst-organisierten Indiumarsenid-Galliumarsenid Quantenpunkten vorkommen können, wenn hohe optische Anregunsleistungen verwendet werden, sowie eine mögliche Lösung dieses und anderer Probleme in Form einer Spektroskopieanordung, die in der Lage ist, einzelne Quantenpunkte zu adressieren. Grundlegende Quantenoptik Experimente, die mit Quantenpunkten realisiert werden können, bedingen den Einsatz hoher kohärenter optischer Felder.<br />Zeitaufeglöste Spektrale Loch-Brenn Spektroskopie wird auf selbstorganisierte Quantenpunkte angewandt, um kohärente Kontrolle über die exzitonischen Zustände zu erlangen. Durch die hohen Feldstärken entstehen einige parasitäre Effekte. Diese äußern sich durch die Beobachtung einer verbreiterten Absorptionslinie, sowie durch Quantenpunkt Lumineszenz, bei Energien, die über der Anregungsenergie liegen. Die pauschale Erklärung dieses Phänomens beinhaltet die Relaxation von Ladungsträgern in die Quantenpunkte, die durch Zweiphoton Absorption im umgebenden Galliumarsenid erzeugt wurden. Die Ladungsträger rekombinieren entweder strahlend (Lumineszenz), oder bescheren den resonant angeregten Exzitonen zusätzliche Ladungen (Verbreiterung), was zu einem Kohärenzverlust führt. Die zusätzliche Beobachtung von zwei weiteren Absorptionslinien ist vollständig beschrieben durch zwei-Photon Biexziton Erzeugung, welche durch die optischen Auswahlregelen für lineare optische Polarisation erlaubt ist. Im Gegensatz zur Ladungsrelaxation hat dieser Effekt jedoch keinerlei Auswirkungen auf die resonant angeregten Zustände. Der zweite Teil beschäftigt sich mit der Entwicklung und der Charakterisierung einer zeitaufgelösten optischen Anrege-Abfrage Anordnung, die in der Lage ist, die Absorption einzelner Quantenpunkte zu messen. Diese Anordnung enthält akusto-optische Modulatoren zur Amplitudenmodulation im Megahertz Bereich und spektrale Filter für den Anrege- und Abfragezweig. Einer Reduktion der Anzahl an Quantenpunkten kommt die Verringerung der notwendigen Anregungsleistung gleich, was der Vermeidung der parasitären Eekte zu Gute kommt und die Erfassung von Parametern einzelner Quantenpunkte ermöglicht. Der Aufbau und die prinzipielle Funktion des Aufbaus konnten durch Exziton Erfassung und Zwei-Photon Absorption in der Galliumarsenid Umgebung bestätigt werden. Dies gewährleistet große Perspektiven für zukünftige Messungen.<br />

The scope of this thesis is to show the limitations of ensemble spectroscopic attempts with high excitation intensities in self-assembled Indiumarsenide-Galliumarsenide quantum dots, as well as to provide a solution to circumvent these problems through the construction of an optical spectroscopy setup that is capable of accessing individual quantum dots. Fundamental quantum optics experiments, which can be realized with quantum dots, require the application of strong coherent radiation fields. Time-resolved spectral hole burning spectroscopy is employed on a self-assembled quantum dot sample, to coherently control the excitonic ground state. The corresponding high intensity optical field results in the observation of parasitic effects. The most signi cant manifestations are the emergence of a broadened absorption line and luminescence from the quantum dots at energies higher than the excitation energy. These effects are explained through a two-photon absorption mediated carrier relaxation. The carriers, generated through two-photon absorption in the Galliumarsenide host matrix, relax back into the quantum dots, where they either decay radiative (causing luminescence) or supplement resonantly created excitons and thereby shift their energies (absorption line broadening), which destructs any coherence. Another observation is the two-photon biexciton creation. Optical selection rules permit the simultaneous absorption of two photons with subsequent creation of a biexciton. This is also portrayed through the emergence of two additional spectral holes. Unlike the two-photon mediated charging, however, it does not influence the resonantly created excitons.<br />The second part is dealing with the development and characterization of a time- and energy-resolved pump-probe setup which is capable of measuring single quantum dot absorption. This setup uses acousto-optic modulators as amplitude modulators with frequencies in the Megahertz region and spectral shapers for both, pump and probe. A reduction in the number of quantum dots is equal to the reduction in the necessary excitation energy, thereby reducing the parasitic effects. Furthermore, the direct observation of the physical properties of single quantum dots is possible, not masked by the huge ensemble size. The proof of principle of this setup is demonstrated through the observation of quantum dot excitonic transitions as well as two-photon absorption in the Galliumarsenide host matrix. It bears great prospects for further measurements.