Novel semiconductor materials and growth-related asymmetries in terahertz quantum cascade lasers

Abstract

Terahertz Quantenkaskadenlaser (THz QKLs) sind eine der vielversprechendsten Quellen für Terahertzstrahlung. Diese Halbleiterlaser sind kompakt, effizient und emittieren hohe optische Ausgangsleistungen in der Größenordnung von einigen Milliwatt. Die Betriebs- temperatur von diesen Bauteilen ist aber noch auf maximal 200 K beschränkt, was wiederum eine aufwendige Kryotechnik erfordert und einen weit verbreiteten Einsatz in praxisna- hen Anwendungen verhindert.<br />Auf die erste, erfolgreiche Realisierung von THz QKLs im Jahre 2002, folgte eine rasante Weiterentwicklung. In den letzten Jahren hat sich dieser Fortschritt allerdings eingebremst und es konnten nur mehr kleine Verbesserungen erzielt werden. Dieser Trend hat viele Forschungsgruppen dazu veranlasst das grundlegende Konzept zu überdenken und neue Richtungen einzuschlagen. THz QKLs werden fast auschließlich im etablierten GaAs/AlGaAs Materialsystem hergestellt. Der Grund ist ein beliebig einstellbarer Leitungsbandversatz. Es ist jedoch auch bekannt, dass GaAs/AlGaAs aufgrund von anderen Materialparametern gewisse Nachteile für den Betrieb von QKLs aufweist. Deshalb wird für eng verwandte Bauteile, nämlich QKLs im mittleren Infrarotbereich, InGaAs/InAlAs verwendet. Dieses Materialsystem hat unter anderem den Vorteil einer geringeren effektiven Elektronenmasse. Ein weiterer Unterschied ist der höhere Leitungsbandversatz, was jedoch wiederum einen Nachteil für THz QKLs darstellt: Geringste Abweichung des epitaktischen Wachstums von der nominellen Struktur haben gravierende Auswirkungen auf den Transport und letztendlich auf die Laserperformance.<br />Das erste Ziel dieser Dissertation war es die Vor- und Nachteile eines neuen Materialsystems zu untersuchen: InGaAs/GaAsSb gitterangepasst auf einem InP Substrat. Die Verwendung einer GaAsSb an Stelle einer InAlAs Barriere kann die oben angesprochene Wachstumsproblematik entschärfen.<br />Die GaAsSb Barriere hat einen geringeren Leitungs- bandversatz und eine geringere effektive Elektronenmasse. Dies erlaubt den Einsatz von breiteren Barrieren in der aktiven Zone. Dieser Materialvorteil konnte genutzt werden und es wurden InGaAs/GaAsSb THz QKLs mit einer maximalen Betriebstemperatur von 142 K realisiert - ein neuer Rekord für InP/InGaAs basierte Bauteile.<br />Neue Materialsysteme haben jedoch Probleme mit etablierten Systemen bei der Wachstumsqualität mitzuhalten. THz QKLs stellen höchste Anforderungen an diese: Genauigkeiten der Grenzflächen auf atomarer Ebene, geringe Hintergrunddotierung und stabiles, gitterangepasstes Wachstum über mehrere Stunden. Grenzflächen stellen allerdings ein Problem bei InGaAs/GaAsSb Heterostrukturen dar, weil unterschiedliche Elemente der 5. Hauptgruppe (As, Sb) gemischt werden. Es entsteht eine ausgeprägte Asymmetrie der Grenzflächenrauigkeit zwischen beiden Seiten der GaAsSb Barriere, abhängig von der Wachstumsrichtung. Ein neuartiges Konzept wurde im Rahmen dieser Arbeit entwickelt um solche wachstumsbedingten Asymmetrien zu untersuchen: Symmetrische aktive Zonen erlauben es nämlich den Einfluss der Wachstumsrichtung zu quantifizieren indem man die Polarität der angelegten Spannung wechselt. Dieser Vergleich ist enorm aussagekräftig und es konnte eine bevorzugte Betriebsrichtung (Elektronentransport in Wachstumsrichtung) ermittelt werden. Traditionell werden QKLs - trotz mangelnder wissenschaftlicher Grundlage - in die andere Richtung (Elektronentransport gegen die Wachstumsrichtung) betrieben. Aufgrund dieses überraschenden Ergebnisses wurde die Studie auf die etablierten Materialsysteme GaAs/AlGaAs and InGaAs/InAlAs ausgeweitet. Mittels symmetrischer GaAs/AlGaAs THz QKLs konnte gezeigt werden dass auch die Migration der Dotieratome während des Wachstums eine erhebliche Asymmetrie verursacht. Im Vergleich zur Grenzflächenrauigkeit kann diese Asymmetrie jedoch durch Verschieben des Dotierprofils beinflusst oder sogar kompensiert werden. Durch Vergleich von mehreren Dotierprofilen verdichteten sich auch hier die Anzeichen von asymmetrischen Grenzflächen. Die beste Laserperformance wurde deshalb für das GaAs/AlGaAs Materialsystem auch mit der nicht konventionellen, verkehrten Betriebsrichtung erreicht. Mit diesem Wissen konnte der grup- peninterne (TU Wien) Rekord auf eine maximale Betriebstemperatur von 173 K gesteigert werden. Abschließend wurden noch Wachstumsasymmetrien in dem InGaAs/InAlAs Materialsystem untersucht, wobei sensationelle Resultate erzielt werden konnten. Der eigene Rekord von 142 K für InP/InGaAs basierte THz QKLs konnte nochmals übertroffen werden.<br />In einer Kollaboration mit der Princeton University (USA) erfolgten Untersuchungen an symmetrischen QKL Strukturen für den mittleren Infrarotbereich. Auch hier wurde ein signifikanter Einfluss der Wachstumsrichtung gemessen, was ein zusätzliches Optimierungspotential der bereits sehr ausgereiften QKLs im mittleren Infrarotbereich verspricht.<br />

Terahertz quantum cascade lasers (THz QCLs) are amongst the most promising sources for terahertz radiation. These semiconductor lasers are compact, efficient, and emit high optical output powers in the order of several milliwatts. However, operating temperatures of these devices are still limited to a maximum of 200 K, requiring elaborate cryogenic cooling and hampering a widespread employment in real-world applications. The first demonstration in 2002 was followed by a rapid development. In recent years though, the progress has slowed down and only little improvements have been achieved. This trend strongly suggests to reconsider the basic concept and to go into new directions.<br />THz QCLs are almost exclusively fabricated in the established GaAs/AlGaAs material system. The reason is a arbitrarily adjustable conduction band offset. However, it is also known that GaAs/AlGaAs exhibits certain drawbacks for QCL operation because of other material parameters. Therefore, InGaAs/InAlAs is used for mid-infrared QCLs, which are closely related devices. Amongst others, this material system has the advantage of a lower effective electron mass. A further difference is the higher conduction band offset, which is in turn a disadvantage for THz QCLs: Smallest deviations of the epitaxial growth from the nominal structure have serious consequences on the transport and lasing performance eventually.<br />The first goal of this PhD thesis was to investigate the advantages and disadvantages of a novel material system: InGaAs/GaAsSb lattice-matched to an InP substrate. The use of a GaAsSb instead of an InAlAs barrier alleviates the growth difficulty. The GaAsSb barrier exhibits a lower conduction band offset and a lower effective electron mass. This allows the employment of thicker barriers in the active region. This material advantage could be exploited and InGaAs/GaAsSb THz QCLs with a maximum operating temperature of 142 K were realized - a new record for InP/InGaAs-based devices.<br />New material systems have problems to keep up with established systems in terms of growth quality. THz QCLs impose high demands on it:<br />atomically sharp interfaces, low background doping density, and stable, latticed-matched growth conditions over several hours. Interfaces, however, are an issue for InGaAs/GaAsSb heterostructures because of the group V material mixing (As, Sb). It results in a pronounced interface asymmetry between both sides of the GaAsSb barrier, depending on the growth direction. Within this work, a novel concept to investigate such growth-related asymmetries was introduced: Symmetric active regions allow to reveal and quantify the influence of the growth direction by switching the applied bias polarity. The comparison between both bias polarities is extremely significant and a favorable operating direction (electron transport in growth di- rection) could be determined. QCLs are - despite the lack of a scientific basis - traditionally operated in the opposite operating direction (electron transport against growth direction). Based on this surprising results, the study was extended on the established material sys- tems GaAs/AlGaAs and InGaAs/InAlAs. By using symmetric GaAs/AlGaAs THz QCLs, a significant performance asymmetry could be ascribed to the migration of dopant atoms during growth. In contrast to interfaces, this asymmetry can be manipulated or even compensated by shifting the doping profile. Through the comparison of different doping profiles, indications for interface asymmetry were also here observed.<br />Consequently, the best lasing performance for the GaAs/AlGaAs material system was also achieved in the non-conventional, reverse operating direction. Using this knowledge, the group's record (TU Vienna) could be improved to a maximum operating temperature of 173 K. Finally, growth asymmetries were investigated in the InGaAs/InAlAs material system, yielding another sensational result. Once more, the own record of 142 K for InP/InGaAs-based THz QCLs could be outdone.<br />In a collaboration with the Princeton University, investigations on symmetric mid- infrared QCL structures were carried out. Likewise, a significant influence of the growth direction was observed, which promises an additional potential for optimization of the already highly mature mid-infrared QCLs.