Construction of a new and fully automatic system for thermal/epithermal short-time neutron activation analysis

Abstract

Kurzzeit Neutronenaktivierungsanalyse (KZNAA) hat ein großes Potenzial bei der Analyse der genauen Konzentration in der Probe enthaltenen Elemente großer Probenreihen. KZNAA ist eine zerstörungsfreie, schnelle, genaue und empfindliche Technik zur Untersuchung von bis zu 19 Kernen in wenigen Minuten. KZNAA ist geeignet für ein vollautomatisches und schnelles, mit einem hochauflösenden Gamma Spektroskopiesystem ausgestattetes Transport-sowei Bestrahlungssystem.<br />In dieser Doktorarbeit wird ein solches System entworfen, hergestellt und am Strahlrohr-A (BT-A) des TRIGA-Reaktor Wien, der ein Forschungsreaktor mit thermischen Dauerleistung von 250 kW ist installiert. Bei dieser Reaktorleistung ist ein thermischer Neutronenfluss von 1,2 x 10 12 / cm 2-s an der Bestrahlungsposition verfügbar. Dieses neue System hat Vorteile bei der Verwendung eines größeren Stichprobenumfangs (4,5 ml statt 0,5 ml im alten System), der thermische und epithermalen Aktivierung an der gleichen Position und bei einem vollautomatischen Betrieb des Gesamtsystems. Die Abschirmung des Strahlrohrs gegen Neutronen und Gamma-Strahlung ist mit Hilfe von Monte-Carlo-Simulation Code MCNP konzipiert und optimiert.<br />Die Abschirmung besteht aus Blei und boriertem Paraffin. Der aus boriertem Paraffin bestehende Teil der Abschirmung wurde statt durch Schmelzen durch Zusammenpressen bei hohen Drücken hergestellt, um die Homogenität der Mischung zu erhalten, die durch Neutronenradiographie gemessen und getestet wurde. Das Design der Strahlfänger wurde mit Hilfe von MCNP Simulation ebenfalls optimiert und fertig gestellt. Das System selbst besteht aus Bestrahlungskammer, Mess-bzw Zähl-Kammer, Ladestation, automatischem Probenwechsler, Schiebe-Geräten und unterstützender Hardware sowie pneumatischen Komponenten. Geeignete Materialien für den Bau der Anlagenteile sind so gewählt, um den Hintergrund, welcher aufgrund von Reibungen im System hervorgerufen wird, zu minimieren. Die Bestrahlungskammer ist einem hohen Neutronenfluss ausgestzt, so dass sie mit einer Al-6060-Legierung ausgestattet wurde. Die Rohre des Systems bestehe aus einer gehärteter Al-6061 T6-Legierung nahtlose-Konstruktion, die hohe mechanische Festigkeit aufweist und Laserschweißen verwendet wird. Die Bestrahlungskammer ist ausgelegt für die Aufnahme eins beweglichen Cadmium Filters zur Ermöglichung thermischer und epithermaler Bestrahlung an der gleichen Position. Das Design dieses Filters und seine Lage an der Bestrahlungskammer optimiert wurde mit Hilfe einer MCNP Simulation. Die Probenkapsel wird unter einem Winkel von 45 degree bzgl. des Kerns festgehalten, um eine gleichmäßige Bestrahlung zu gewährleisten, die mit MCNP simuliert wurde. Innerhalb der Zählkammer hat die Probe sieben reproduzierbare Geometrische Positionen, die durch einen pneumatischen Zylinder automatisch angesteuert werden. Die Reproduzierbarkeit dieser Pneumatikzylinder Einstellungen wird im Rahmen dieser Arbeit ebenfalls getestet und vorgestellt. Die Fahrtdauer der Probenkapsel aus der Bestrahlungsposition zur Messposition wurde zu 80 ms bestimmt, wobei eine 4 Gramm schwere Probe und ein Luftdruck von 5 bar verwendet wurde. Das komplett Softwarepaket ist in LabVIEW entwickelt worden und ist in der Lage die komplette Steuerung des pneumatischen Transportsystems für die Bestrahlungs und Messungsteile zu übernehmen. Die Hardware-Parameter des Spektrometers können direkt an der Software eingestellt werden.<br />Vollständige Informationen der Probenbestrahlung und messung kann gespeichert und dann abgefragt oder zu einem späteren Zeitpunkt wiedesholt werden. Der Vergleich von DSpec-Pro und Plus-Spektrometern wurde bezüglich ihrer Totzeit, der shaping time, des Energie-kalibrierung, des Durchsatzes und der Stabilität über einen längeren Zeitraum vorgenomme. Der Monte-Carlo-Simulation Code MCNP wurde auch verwendet um die Effizienz des HPGe Detektors zu berechnen und eine gute Übereinstimmung mit experimentell gemessenen Werten wurde gefunden.<br />

Short-Time Neutron Activation Analysis (STNAA) has a great potential for the analysis of large series of samples to quantify the exact concentration of elements contained in the sample. STNAA is a non-destructive, fast, accurate and sensitive technique to investigate up to 19 nuclides in a few minutes. STNAA is possible with a fully-automatic and fast transportation and irradiation system equipped with a high-resolution gamma ray spectroscopy system. In this PhD work, such a system is designed, fabricated and installed at the beam tube-A of TRIGA reactor Vienna, which is a research reactor with continuous thermal power of 250 kW. With this reactor power, a thermal neutron flux of 1.2 x 10 12 /cm 2-s is available at the irradiation position. This new system has advantages of using a larger sample size (4.5ml instead of 0.5ml in old system), thermal and epithermal activation facility at same position and a fully automatic operation of complete system. Shield for the beam tube against neutrons and gammas is designed and optimized by using Monte-Carlo simulation code MCNP. Shield consists of lead and borated paraffin materials. Borated paraffin part of the shield is prepared by pressing it under high pressure instead of melting in order to keep the homogeneity of the mixture which is observed and tested by the neutron radiography. Design of the beam catcher is also optimized and finalized by using MCNP simulation. The system itself consists of irradiation chamber, measuring or counting chamber, loading station, automatic sample exchanger, sliding devices and supporting hardware and pneumatic components. Suitable materials for construction of the system parts are selected in order to minimize the background interferences due to frictions inside the system. Irradiation chamber is in high neutron flux area so it is prepared using Al-6060 alloy. Tubing of the system is made of Al-6061 T6-tempered alloy with seamless construction which has high mechanical strength and laser welding is used. Irradiation chamber is designed to accommodate a moveable cadmium filter for enabling thermal and epithermal irradiation at same position. Design of this filter and its position at the irradiation chamber is optimized using MCNP simulation. Sample capsule stays at an angle of 45 degree towards the core for uniform irradiation which is simulated by MCNP. Inside the counting chamber, sample has seven reproducible geometry positions which are controlled by a pneumatic cylinder automatically. Reproducibility of this pneumatic cylinder is also tested and is presented in this thesis. Transfer time of the sample capsule from irradiation position to the counting position is measured to be 80 ms using 5 bar of air pressure and 4 grams of sample weight.<br />Complete software package is developed in LabVIEW and is capable of fully controlling the pneumatic transport system for irradiation and measurement parts. Hardware parameters of the spectrometer can be set directly from the software. Complete information of sample irradiation and measurement can be saved and then recalled or repeated at a later time.<br />Comparison of DSpec-Pro and Plus spectrometers is made in respect to their dead time, shaping time, energy calibration, throughput and stability over long time operation. Monte Carlo simulation code MCNP is also used to calculate the efficiency of HPGe detector and a good agreement is found with experimentally measured values.