Investigation of strong laser field-induced fragmentation dynamics of hydrocarbon molecules using coincidence momentum imaging

Abstract

Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der durch starke Laserfelder induzierten Fragmentierung von Kohlenwasserstoffverbindungen. Unter dem Einfluss eines starken Laserfeldes können Moleküle mehrfach ionisiert werden. Den induzierten, elektronischen Dynamiken im Valenzschalensystem können massive Verformungen der Molekülstruktur nachfolgen, die zum Aufbruch des Moleküls in zwei oder mehrere Einzelteile führen kann. Ein Hauptaugenmerk bei der Betrachtung dieser Molekülaufbrüche liegt auf der Rolle einzelner Protonen die die Fragmentierung entscheidend beeinflussen können. Diese Protonendynamik stellt das Bindeglied zwischen der sub-Femtosekunden Zeitskala der Dynamik der Valenzelektonen und der dazu relative langsamen Dynamik des molekularen Gerüsts dar.<br />Die Experimente wurden mithilfe einer sogenannten COLTRIMS Apperatur gemessen die es erlaubt, die Impulsvektoren der aus einer Laser-Molekül- Wechselwirkung hervorgegangenen Kationen und Elektronen zu messen.<br />Anhand dieser gemessenen Impulse kann z.B. die durch das starke Laserfeld verursachte Fragmentierung des Moleküls rekonstruiert werden. Die bei den Experimenten verwendete Laserpulse mit Intensitäten von 10e13 - 10e16 W/cm2 bei Pulsdaueren im Bereich von 25 fs wurden von einem Ti:Sapphir Lasersystem erzeugt.<br />2-Körper und 3-Körper Fragmentationen von 1,3-Butadien wurden untersucht. Neben unterschiedlichen Fragmentationskanälen und Fragmentationspfaden wurde Wasserstoff/Proton Migration beobachtet, die vor dem Aufbruch der chemischen Bindung stattfindet. Darüberhinaus wurde die Emission von hoch-energetischen Proton von kleinen Kohlenwasserstoff-Molekülen untersucht.<br />

The thesis at hand deals with the strong laser field-induced fragmentation of hydrocarbon molecules. During the laser field's action the molecules may become multiply ionized. After the removal of electrons not only the charge density will be redistributed very quickly, also the molecule itself may undergo partly severe structural deformation and may fragment into several parts.<br />Especially the dynamics of protons is of interest since the fragmentation of a molecule can be largely determined by its protons. This proton dynamics bridges the gap between the most fundamental level in molecular dynamics, which is the sub-femtosecond dynamics of the valence electrons, and the rather slow dynamics of the much heavier atoms of a molecule.<br />The experiments were carried out by using the coincidence momentum imaging technique COLTRIMS which allows one to measure the momentum vectors of cations and electrons resulting from the interaction of the laser field with the molecule. From these momentum vectors the induced reaction, for example the fragmentation of the molecule, can be reconstructed. For the experiments laser pulses with intensities in the range of 10e13 - 10e16 W/cm2 and pulse durations of around 25 fs, delivered by a Ti:Sapphire based laser system, were used.<br />2-body and 3-boody fragmentation of 1,3-butadiene was investigated.<br />Apart from different fragmentation channels along different fragmentation pathways, hydrogen/proton migration prior to chemical bond breaking was observed. Furthermore, the emission of highly energetic protons emitted from small hydrocarbon molecules was explored.