Diese Arbeit beschäftigt sich mit experimentellen Messungen der ultraschnellen Wechselwirkung zwischen Licht und Materie in Quantenkaskadenlasern. Zwei Ansätze werden verfolgt. Zum einen soll das Phänomen der chaotischen Moden in Quantenkaskadenlasern untersucht werden. Dies ist eine direkte Konsequenz der ultraschnellen Wechselwirkung zwischen Licht und Materie. Das zweite Ziel ist die direkte Messung der ultraschnellen Licht- Materienkopplung in der Zeitdomäne an Quantenkaskadenlasern im mittleren Infrarot unterhalb und oberhalb der Laserschwelle.<br />Um das chaotische Verhalten zu erforschen, wurde eine Theorie basierend auf auf nicht- holonomischer Mechanik entwickelt und in Mikrolaser mit asymmetrischen resonanten Kavitäten implementiert. Hierbei liegt die Lasermode in der Kolmogorov Arnold Moser Region des Phasenraumes und ein hoher Anteil an gerichteter Emission wird erwartet. Tatsächlich zeigen diese Laser einen großen Anteil an gerichteter Emission. Verschiedene Lasermodule zeigen stabile Moden, sie sind aber extrem empfindlich auf Toleranzen in der Herstellung. Der Grund ist der chaotische Ursprung der Emission, wie durch räumlich und spektral aufgelöste Messungen im Vergleich zu kreisförmigen Resonatoren gezeigt werden konnte.<br />Die Erforschung der ultraschnellen Wechselwirkung zwischen Licht und Materie direkt in der Zeitdomäne konnte durch den Bau einer Anlage für die Detektion des instantanen elektrischen Feldes mit einer Auflösung von $<$10 fs erreicht werden, womit Strahlung bis zu 50 THz gemessen werden kann. Eine große Errungenschaft ist die Freiraumkopplung der Strahlung in den Resonator um die Laserkavität nicht zu verändern. Zum ersten mal konnte die theoretische Vorhersage des Prozesses der stimulierten Verstärkung experimentell im mittleren Infrarot nachgewiesen werden. Wir bestätigen auch das Phänomen der Verstärkungsbegrenzung oberhalb der Laserschwelle. Wir erklären den Ursprung der induzierten Absorption bei geringem Stromfluss und den Effekt der spektralen Schiebung der Verstärkung. Die Phaseninformation erlaubt die Berechnung des komplexen Brechungsindex eines Lasers mit hervorragender Präzision. Damit können wir auch Dispersion in so einem System behandeln. Wir finden einen großen Anteil an verstärkungsinduzierter Dispersion, viel größer als die Dispersion gegeben durch das Material. Die Änderung des Brechungsindex durch den thermooptischen Effekt erlaubt die Messung der Temperatur in der aktiven Zone. Für die Messung der Verstärkungsrelaxation wird ein ähnliches Setup in Pump \& Mess Konfiguration mit viel stärkeren Pulsen verwendet.<br />Man findet eine Besetzungsrelaxationszeit von 3 ps unterhalb der Laserschwelle. Oberhalb findet man ein oszillierendes Verhalten, dass der Schwingung eines Wellenpakets vom Injektor in den oberen Laserzustand entspricht.
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The aim of the thesis is to experimentally explore the physics of ultrafast light- matter interaction in quantum cascade lasers. Two different approaches should be investigated. First, the phenomena of chaotic mode behavior, which is caused by ultrafast- light matter interaction, should be explored in quantum cascade lasers with specially designed micro- cavities. The second goal is, to measure and explore the ultrafast- light matter interaction directly in the time domain. This should be done for quantum cascade lasers emitting in the mid- infrared below and above their threshold.<br />In order to explore the chaotic mode behavior in quantum cascade lasers, a theory based on nonholonomic mechanics was developed and implemented into quantum cascade lasers with asymmetric resonant cavities. Here, lasing takes place in the Kolmogorov Arnold Moser region of the phase space leading to highly directional emission. Indeed, our devices exhibit highly directional and unidirectional emission in accordance to the theory. For each device, we find stable mode patterns, that depend on the imperfections in a highly sensitive way. The reason is the true chaotic nature of the emission. This could be confirmed by spatially and spectrally resolved measurements and by comparison to circularly shaped micro- cavity lasers.<br />Exploration of the ultrafast light- matter interaction directly in the time domain could be achieved, by building a setup for the detection of the instant electric field with a time resolution of $<$10 fs, facilitating the electro- optic effect. Thus, we are capable of detecting coherently derived mid- infrared pulses up to a frequency of 50 THz. A key achievement is the free space coupling to the quantum cascade laser, allowing the investigation of an undisturbed system. For the first time, we can confirm the theoretically predicted process of stimulated amplification in the mid- infrared in amplitude and phase. In accordance to laser theory, we measure the gain clamping above threshold and deduce laser parameters like gain and losses in a broad spectral range. We explain the origin of resonant absorption and the counterintuitive shift of the gain center frequency. We are able to calculate the complex refractive index of such an inverted medium to a high degree of precision in a self consistent manner. We calculate and discuss the group refractive index and the dispersion. We find that the gain induced dispersion is much higher then the one originating from the material, causing a change in sign in the vicinity of the gain maximum.<br />By exploiting the thermo- optic effect, we estimate the temperature in the active region. We also achieved first measurements on the gain relaxation dynamics using a pump \& probe configuration and much higher pulse energies. We find induced transmission with a population relaxation time of 3 ps, for a laser biased below threshold. Above threshold, we find an oscillatory behavior, attributed to a wavepackage oscillation between the upper laser state and the injector ground state.
