Das Verhalten von Transuranelementen in Erdböden - Theorie, Beprobung und radiochemische Analysen

Abstract

Das Ziel dieser Arbeit bestand darin, das Migrationsverhalten von Transuranen, speziell für Plutonium und Americium, anhand systematischer Beprobung, radiochemischen Analysen und generischer Modellbildung zu untersuchen und zu bewerten.<br />Die systematische Beprobung und die nachfolgenden radiochemischen Analysen konnten anhand von kontaminierten Flächen, die auf dem Betriebsgelände der Nuclear Engineering Seibersdorf zur Verfügung standen, durchgeführt werden.<br />Für die Modellierung wurde ein dynamischer Ansatz über die Transportgleichung gewählt, der mit einem CA-Ansatz (zelluläre Automaten) verbunden wurde. Dadurch konnten Ergebnisse der Beprobungsstrategie und der Modellbildung in Einklang gebracht werden.<br />Der erstmalige Nachweis von 241Am wurde bei Orientierungsmessungen am besagten Betriebsgelände im Rahmen des Projekts Geländekataster erbracht. Die Art und Weise wie die Kontamination vorlag ließ die Vermutung aufkommen, dass betriebsinterne Emissionsquellen die Ursache sein könnten. So wurde eine Dissertation ausgeschrieben, um das Migrationsverhalten von Transuranelementen besser verstehen zu können.<br />Im ersten Teil dieser Arbeit wurden gezielte Messungen der Aktivitätskonzentrationen an ausgewählten Verdachtsflächen am Standort durchgeführt. Dabei wurden einzelne Teilbereiche systematisch in einem engmaschigen Netz horizontal, bzw. vertikal untersucht. Dazu wurden über 300 Bodenproben genommen und hinsichtlich einer etwaigen 241Am-Aktivitätskonzentration gammaspektrometrisch ausgewertet.<br />Im zweiten Teil erfolgte eine eingehende radiochemische Analyse hinsichtlich der gängigsten anthropogenen Radionuklide, die gammaspektrometrisch nicht zu erfassen sind: 3H, 14C, 90Sr und die Transurane 238Pu, 239+240Pu und 241Pu. Für die Bestimmung dieser Nuklide wurde, nach vorhergehender Probenaufbereitung und sorgfältiger radiochemischer Probenpräparation, für beta-Strahler die Flüssigszintillationsspektrometrie (Liquid Scintillation Counting - LSC), und für alpha-Strahler die Alphaspektrometrie herangezogen. Diese Analysen brachten einigermaßen konstante Nuklidverhältnisse hervor, wodurch ein Nuklidvektor für diese Bodenproben erstellt werden konnte.<br />Weiters konnte aufgrund der radiochemischen Analysen sogar eine Vermutung der Emissionsquelle aufgestellt werden.<br />Der dritte Teil begann mit einer systematischen Literaturstudie über Migrationsprozesse von Schadstoffen in der Umwelt. Gestützt auf diese drei Eckpunkte, Literatur, systematische Beprobung und radiochemische Analysen, wurde ein Migrationsmodell für Transurane entwickelt, das die Ausbreitung der Kontamination auf den Verdachtsflächen abbildet. Dazu wurde für die betreffenden Transportmechanismen in Böden ein generisches Modell mittels zellulärer Autoamten nach MATLAB implementiert. Mit Hilfe der systematischen Beprobung und des generierten Migrationsmodells konnten quantitative und qualitative Erkenntnisse über die Ausbreitung von Transuranen in Böden am Beispiel 241Am abgeleitet bzw. bestätigt werden.<br />

The aim of this PhD-project was to obtain a better understanding in the migra- tional behaviour of actinides by systematic sampling, radiochemical analysis and by developing a generic model for the migration of those radionuclides.<br />Systematic sampling and the following radiochemical analyses were performed on already contaminated areas, which are situated on the premises at Nuclear Engi- neering Seibersdorf (NES).<br />For the migration model a dynamic approach was used to implement the con- cerning transport mechanisms in conjunction with a cellular automata approach (CA-approach) for the distribution in space. Therefore, results as well from the systematic sampling as from the migration model could be compared easily.<br />It all startet in 2005, when 241Am was found on that particular by a project called Contamination Cataster of the Premises. The modality, how the Americium contamination was spread over the area, supported the suspicion, that the emitter of that contamination is situated wihtin the premises. Thus, a PhD-project was an nounced for investigating in a better understanding of the migrational behaviour of actinoids.<br />This PhD-project consists of three different parts. In the first part, systematic sampling on various potentially contaminated areas and analysis of the activity concentration were performed, followed by a systemating sampling in a narrow grid of two of these areas. One of them was for the horizontal spread, the second for the vertical distribution. In sum, over 300 soil samples were taken and analysed by [gamma]-spectrometry.<br />In the second part radiochemical analysis concerning the most important anthro- pogenic radionuclides, which have no attendant gamma emission, were done: 3H, 14C, 90Sr and the actinoides 238Pu, 239+240Pu und 241Pu. The determination of the activity concentration of those, the [beta]-emitting nuclides were analysed via Liquid Scintillation Counting (LSC), whereas the analysis of the alpha-emitting nuclides was performed by Alphaspectrometry. Those analyses showed a more or less constant distribution concerning the different Pu-isotopes and 241Am.<br />Therefore, a nuclide vector, with 241Am as the key nuclide, could be established. Moreover, with the help of the radiochemical analyses the emission source of the pollutants could be assumed.<br />In the third part further literature survey of the migrational behaviour of pollutants in environmental systems was performed. Based on those pillars, literature study, systematic sampling and radiochemical analyses, a migration model for actinoides was established. This model illustrates the distribution of actinoides contamina- tion in soils. A generic model for the relevant transport mechanisms in soil was established by a CA-approach and afterwards implemented in MATLAB.<br />With the help of the systematic sampling and the generic model, qualitative and quantitative knowledge about the spreading of actinides in soils, in the special case of 241Am, could be derived and confirmed.<br />