High-resolution and ultrafast time-domain optical spectroscopy of self-assembled Indium Arsenide quantum dots

Abstract

Gegenstand dieser Arbeit sind die optischen Eigenschaften selbst-assemblierter InAs Quantenpunkte (QP) in GaAs Wirtskristallen bzw. in GaAs/AlAs Quanten-Übergittern. Zu diesem Zweck wurde im Rahmen dieser Arbeit ein vielseitiges Spektroskopie System entwickelt, das es erlaubt, sogar einzelne QPs zeit- und energieaufgelöst zu untersuchen.<br />Mit Hilfe ultra¬schneller Laser-Spektroskopie ist es in diesem System möglich die Populationsdyna¬mik der QPs in allen für sie relevanten Energiebereichen zwischen Tera-Hertz und Nahinfrarot zu untersu¬chen.<br />Basierend auf Experimenten an QP Photodetektoren für das mittlere Infrarot, die zum Teil zusätzlich mit GaAs/AlAs Übergittern kombiniert wurden, entwickeln wir ein dreidimensionales Modell, welches korrekt die Effekte der Bildung von vertikalen Quantenpunktketten beschreibt. Dieses Modell erlaubt des weiteren die Berechnung und Optimierung der spektralen und Polarisationseigenschaften dieser Detektoren, sowie in Sonderfällen auch die Eigenschaften QP basierter Emitter. Im folgenden untersuchen wir die Relaxationsmechnismen von Exzitonen innerhalb der QPs mittels zeitaufgelöster Interband-Anregungs-, Intersubband-Abtast-Spektroskopie. Zur Beobachtung der Elektronendynamik im Leitungsband wurde die zeitaufgelöste, differentielle Transmission im mittleren Infrarot gemessen. Diese Experimente ergeben unterschiedliche Relaxationszeiten zwischen nur wenigen und über hundert Picosekunden, was die Beteiligung von phononischen Prozessen bei der Relaxation indiziert. Um eventuelle Ensemble-Effekte auszuschließen, müssen daher weiter¬führende Untersuchungen an einzelnen, isolierten QPs erfolgen.<br />Die hochauflösende optische Spektroskopie an einzelnen QPs liefert uns die nötigen Informationen über die Redistribution der Energiezustände im QP, wenn dieser mit Ladungsträgern befüllt wird. Diese Untersuchungen belegen die Annahme, daß phononische Kopplungsmechanismen zwischen den diskreten Zuständen im QP und den Kontinuumszuständen im Wirtskristall existieren. Um eventuelle Beiträge von Ladungsträgerkomplexen für hoch-angeregte QPs aus der Beurteilung der Relaxationsmechanismen ausschließen zu können, wird eine zeitaufgelöste Lumineszenz Saturierungsanalyse vorgenommen. Zusammen mit den entsprechenden Ratengleichungen können wir eine Beschleunigung des Ladungsträgereinfangs in den QP herleiten, finden aber keine Indikationen für eine signifikante Beschleunigung der Relaxation innerhalb des QP. Abschließend bestimmen wir die Relaxationszeit der Elektronen von den Benetzungsschicht-Zuständen in den QP Grundzustand eines isolierten QP mit Hilfe obiger zeitaufgelöster Interband-Anregung/Intersubband-Abtastungs Methodik, indem die Population des Grundzustandes über die Intensität der Exziton-Anihilation detektiert wird. Dies ist unseres Wissens das erste Mal, daß diese zeitaufgelöste Technik im Bereich der Intersubband-Übergänge an einzelnen QPs angewendet wurde. Diese Experiment bestätigt für die Relaxation innerhalb der niedrig angeregten Zustände im QP eine Zeitdauer von beinahe hundert Picosekunden, eine Zeitdauer, die ausreichend lang ist um InAs QPs auch weiterhin als mögliche Basiselemente im Bereich von Anwendungen der Quanten-Informationverarbeitung zu betrachten.

The aim of this thesis is to study fundamental optical properties of self-assembled InAs quantum dots within a GaAs host matrix and within a GaAs/AlAs quantum well superlattice. For this purpose, we develop a multi-purpose, single quantum dot spectroscopy system for the ultrafast time-resolved study of quantum dot population relaxation dynamics in all relevant spectral regions of the quantum dot from the terahertz to the near-infrared spectral region.<br />Starting from the investigation of quantum dot based mid-infrared photodetectors with and without additional AlAs/GaAs quantum wells in the GaAs host matrix, we develop a suitable model to describe the effects of vertical dot alignment within these structures. This model allows predicting and optimizing the spectral response and the polarization characteristics of these detectors and partially even of dot based emitters.<br />In order to understand the relaxation mechanisms inside these dot ensembles, we investigate the depopulation dynamics of excited quantum dot exciton and electron states by means of ultrafast interband pump and intersubband probe spectroscopy, or by single-colour mid-infrared differential transmission spectroscopy. The related relaxation times vary between only a few and more than hundred picoseconds, indicating a strong influence of phonon related relaxation mechanisms. To exclude ensemble related effects, these investigations have to be extended to isolated, single quantum dots.<br />From high-resolution single dot spectroscopy, we obtain important information about the energy level redistribution for multi-carrier complexes within a single quantum dot. Photoluminescence excitation studies further reveal and underline possible coupling mechanisms between the discrete quantum dot states and the surrounding matrix via phonons. Performing ultrafast emission saturation pump and probe spectroscopy for intense pulsed excitation into the wetting layer region of the single quantum dot, we evaluate the influence of higher filling states of the single quantum dot intersublevel dynamics. Together with a rate equation model, we can deduce that the main effect of a high carrier density in the dot is the shortening of the capture time into the highest dis¬crete dot states, but not an acceleration of the intersublevel relaxation time inside the dot.<br />Finally, we measure the relaxation time from the wetting layer into the exciton ground state by interband pump and intersubband probe spectroscopy, while monitoring the population of the exciton ground state via its electron-hole-pair recombination radiation. To our knowledge, this is the first time that the influence of ultrafast mid-infrared exci¬tation on the population state of a single self-assembled quantum dot is observed in the time-domain. This experiment directly confirms the intersublevel relaxation time to be in the range of several tens of picoseconds, a period that is sufficiently long to use InAs quantum dots in optoelectronic as well as in quantum information processing related applications.