Two-photon double ionization of helium

Abstract

Die Doppelionisation von atomarem Helium besitzt in der Atomphysik grundlegende Bedeutung, da sie fundamentale Einsichten in den Einfluss der Elektronenkorrelation in Drei-Körper-Zerfallsprozessen erlaubt. Das Verständnis der Dynamik in diesem einfachsten Mehrelektronenatom ist entscheidend für das Verständnis der Dynamik in komplexeren Atomen und sogar kleinen Molekülen. Bis vor wenigen Jahren wurde vor allem die Doppelionisation durch ein einzelnes Photon untersucht, die für Photonenergien über 79 eV möglich ist.<br />In den letzten Jahren wurden jedoch verschiedene neuartige Lichtquellen entwickelt, die kohärente, ultrakurze und intensive Strahlungspulse im Vakuumultraviolett- (VUV) und extremen Ultraviolettbereich (XUV) erzeugen.<br />Hier seien insbesondere der Free Electron Laser (Freie-Elektronen-Laser, FEL) und High Harmonic Generation (Generierung von Höheren Harmonischen, HHG) genannt.<br />Die fortschreitende Entwicklung dieser Lichtquellen führte dazu, dass heutzutage auch Mehrphotonenprozesse bei hohen Photonenenergien intensiv untersucht werden.<br />Ein wichtiger Aspekt dieser neuartigen Lichtquellen ist, dass die erzeugten Pulse nicht nur hohe Intensitäten erreichen, was die Beobachtung von Mehrphotonenprozessen erst ermöglicht, sondern dass die Pulse auch ultrakurz sind. Die kürzesten jemals erzeugten Lichtpulse besaßen eine Dauer von unter 100 Attosekunden und wurden mittels HHG erzeugt. FEL-pulse sind einige zehn Femtosekunden lang, erreichen jedoch deutlich höhere Intensitäten. Die Verfügbarkeit solch extrem kurzer Pulse ermöglicht die zeitaufgelöste Untersuchung von Elektronendynamik, die auf derselben Zeitskala stattfindet. Dies hat zur Entwicklung des neuen Felds der Attosekundenphysik geführt.<br />Wir untersuchen in dieser Dissertation die Rolle der Elektronenkorrelation bei der Doppelionisation von atomarem Helium durch zwei Photonen. Wir konzentrieren uns dabei auf die Effekte in solchen ultrakurzen Pulsen. Wir lösen dazu die zeitabhängige Schrödingergleichung in ihrer vollen Dimensionalität.<br />Die Dissertation ist folgendermaßen aufgebaut: Im ersten Teil stellen wir unsere Lösungsmethode für die zeitabhängige Schrödingergleichung vor. Dabei richten wir hohes Augenmerk auf die Genauigkeit der Lösung, so dass mit der derzeit verfügbaren Computerleistung maximal Zweielektronensysteme betrachtet werden können.<br />Das von uns entwickelte Programm wurde parallelisiert, um die volle Leistung großer Supercomputer nutzen zu können.<br />Im zweiten Teil der Dissertation widmen wir uns der Doppelionisation von Helium durch zwei Photonen. Je nach Photonenenergie können hier zwei Bereiche unterschieden werden.<br />Einerseits die nichtsequentielle oder direkte Doppelionisation, die ab Photonenenergien von 39.5 eV möglich ist und bei der die beiden Elektronen die Energie der beiden Photonen teilen müssen, und anderseits die sequentielle Doppelionisation, bei der der Doppelionisationsprozess in zwei getrennten Schritten (Ionisation von He und Ionisation von He+) ablaufen kann, was bei Photonenenergien größer als 54.4 eV möglich ist.<br />Wir konzentrieren uns zuerst auf das Konvergenzverhalten unserer Methode und zeigen, dass sie eine hohe Genauigkeit erreicht. Danach besprechen wir den Wirkungsquerschnitt für nichtsequentielle Doppelionisation, der in den letzten Jahren von vielen verschiedenen Gruppen berechnet wurde, wobei teilweise große Diskrepanzen in den Ergebnissen auftraten.<br />In den folgenden Kapiteln untersuchen wir den Doppelionisationsprozess genauer, indem wir differentielle Wahrscheinlichkeitsverteilungen betrachten und insbesondere verschiedene Maße für die Stärke der (Winkel-)Korrelation der Elektronen betrachten.<br />Des Weiteren betrachten wir dann den Einfluss der Pulsdauer auf die Korrelation und zeigen, dass Attosekundenpulse genutzt werden können, um Elektronenkorrelation nicht nur zu beobachten, sondern auch zu erzwingen bzw. zu steuern. Schlussendlich zeigen wir eine neuartige Art von Interferenzeffekt zwischen nichtsequentiellen und sequentiellen Anteilen im Elektronenspektrum bei Pulsdauern von einigen Femtosekunden, wie sie in FELs erzeugt werden.<br />

Double ionization of helium has long been of great interest in atomic physics since it provides fundamental insights into the role of electronic correlation in the full three-body Coulomb break-up process. Understanding the dynamics in this simple, two-electron system is crucial to understanding more complex atoms and even simple molecules. Until recently, the focus of these studies was on one-photon double ionization, where a single photon (with an energy of more than 79 eV) releases both electrons from the nucleus.<br />Recent years have led to the development of novel light sources that produce coherent, ultrashort and intense pulses in the VUV and XUV region. The most important such sources are the free electron laser (FEL) and high harmonic generation (HHG). The continuing development of these novel light sources has led to an increased interest in multi-photon processes at high photon energies. This development is simultaneously linked to the development of ultrashort pulses, with durations of a few femtoseconds and even less, down to less than a hundred attoseconds from HHG.<br />FEL pulses have durations of a few tens of femtoseconds, but reach much higher intensities than HHG attosecond pulses. The availability of such ultrashort pulses has enabled the study of time-resolved electronic dynamics, which happen on exactly this time scale. This has started the field of attosecond science.<br />In this thesis, we study the role of electronic correlation in the two-photon double ionization of atomic helium. We concentrate on the effects in such ultrashort, highly intense pulses.<br />This investigation is performed by solving the time-dependent Schrödinger equation in its full dimensionality.<br />The first part of the thesis introduces the method for solving the TDSE that we have developed in the past few years. The main idea behind our approach is to solve the full two-electron TDSE with very good accuracy, providing reliable results for a wide range of experimental parameters. The high demand on the level of accuracy means that two-electron systems are at the limit of current computational power. We have parallelized our program to enable the use of large computing clusters. In the second part, we discuss a number of results on the two-photon double ionization of atomic helium. Depending on the photon energy, we can distinguish two spectral regimes.<br />In the nonsequential or direct regime, entered for photon energies larger than 39.5 eV, the two electrons have to share the energy of the two photons in order for double ionization to occur. In the sequential regime, entered for photon energies above 54.4 eV, the double ionization process can occur in two separate steps (ionisation of neutral helium followed by ionisation of the helium ion).<br />We first discuss the convergence properties of our method and show that we can achieve good accuracy. We then discuss the total cross sections in the nonsequential regime, comparing to a number of previously published results. In the following chapters, we investigate differential probability distributions after two-photon double ionization, with a focus on different measures to quantify the (angular) correlation between the electrons. In addition, we investigate the effects of on pulse duration and show that attosecond pulses can be used to not only probe but also induce correlations. Finally, we show a novel interference effect between sequential contributions with excitation (shake-up) of the intermediate ion and nonsequential contributions without shake-up.<br />