A Density functional theory study of defects In large gap insulators

Abstract

Für die experimentelle Realisierung einer neuartigen Atomuhr untersuchen wir die Materialien MgF2, CaF2 und LiCaAlF6 mit Hilfe der Dichtefunktionaltheorie. Insbesondere bestimmen wir mögliche Ladungskompensationsmechanismen bei einer Dotierung mit Thorium und schätzen die Größe der Bandlücke, die wir im Bereich der Anregungsenergie des Thorium-229 Isomers für Th:CaF2 und Th:LiCaAlF6 befinden. Um eine Einschätzung für die Übergangsrate eines möglichen Elektronen-Brücken Mechanismus zu ermöglichen, rekonstruieren wir die vollelektronischen Kohn-Sham Wellenfunktionen für die wahrscheinlichsten Ladungskompensationsmechanismen dieser beiden Verbindungen. Für Th:CaF2 werden auch Gitterschwingungen bei erhöhten Temperaturen berücksichtigt und wir analysieren Dotierungen mit den leichter zugänglichen schweren Elementen Actinium, Cer und Neptunium und berechnen den elektrischen Feldgradienten an diesen Dotanden. Für Th:LiCaAlF6 trainieren wir außerdem die Struktur-zu-Energie Beziehung mittels eines neuronalen Netzwerks mit Hilfe von atomzentrierten Symmetriefunktionen.

For the experimental realization of a novel type of nuclear clock we investigate the large gap insulators MgF2, CaF2 and LiCaAlF6 with density functional theory. In particular we determine possible charge compensation mechanisms when doped with thorium and estimate the band gap size, which we find to be in range of the thorium-229 isomer energy for Th:CaF2 and for Th:LiCaAlF6. To establish an assessment on the transition rate of a proposed electron-bridge mechanism, we reconstruct the all-electron Kohn-Sham wave functions for the most probable charge compensating configurations of these two compounds. For Th:CaF2, lattice vibrations at finite temperatures were also taken into account and we include an analysis when doped with the more accessible heavy elements actinium, cerium and neptunium and calculate the electric field gradient on these dopants. For Th:LiCaAlF6, we furthermore train the structure to energy mapping with an artificial neural network using atom centered symmetry functions.