Generation and amplification of ultrashort-pulse bursts

Abstract

Ultra kurze Laserpulse zeichnen sich durch ihre herausragende Kombination von Eigenschaften aus, darunter extrem hohe Intensität, Femtosekunden-Zeitauflösung und hohe Bandbreiten, die oft mehr als eine Oktave umfassen. Die Erforschung der größten Wiederholungsraten zwischen den Pulsen, bis hin zu Terahertz, erfordert Innovationen bei der kontrollierten Erzeugung von Pulsformaten aufgrund von Einschränkungen beider mittleren Leistung. Burst-Mode-Lasersysteme wurden als vielversprechender Ansatz entwickelt, um höhere Wiederholungsraten zu ermöglichen und gleichzeitig hohe Pulsenergien innerhalb von Bursts eng benachbarter, equidistanter Pulse aufrechtzu erhalten. Diese Dissertation widmet sich der Erkundung des Spektrums von Anwendungen, für welches Terahertz-Wiederholungsraten-Bursts von ultrakurzen Pulsen auf neuartige Weise beitragen können, und der Weiterentwicklung der Technologie von Bursts bestehend aus ultrakurzen Pulsen im Hinblick auf diese Anwendungen. Nicht nur wissenschaftliche Bereiche wie die kontrollierte Orientierung von Molekülen, Terahertz-Strahlungserzeugung oder Modulation und Verstärkung von Elektronenpaketen, sondern auch hochindustrielle Themen wie Materialbearbeitung und Spektroskopie werden identifiziert. Insbesondere wird die Burst-Stimulierte-Raman-Spektroskopie formuliert, so wie diese kürzlich in unserer Gruppe entwickelt wurde, und die Erzeugung von Terahertz-Strahlung mit kontinuierlich einstellbaren spektralen Linienbreiten erzeugt aus millijoule-verstärkten Bursts mit Nahinfrarotpulsen und Terahertz-Wiederholungsraten wird experimentell demonstriert. Bestehende Techniken zur Erzeugung von Burst mit hoher Wiederholungsrate, einschließlich Pulsteilung und -rekombination, räumlicher Filterung, Strahlkombination sowiedie Nutzung von doppelbrechenden Kristallen oder Mach-Zehnder-Interferometern, haben Einschränkungen hinsichtlich der erzielbaren Pulsanzahl aufgrund von Beschränkungen in der zu erreichenden Energie. Als zentraler Schwerpunkt dieser Arbeit wurden neue Burst-Verstärkungsmethoden entwickelt, die zeitliche Methoden zur Pulsformung und nichtlineare optische Techniken auf der Grundlage der Vernier-Technik kombinieren. Das Vernier-Konzept beruht auf dem Aufbau von Burst-Pulsen durch eine Kombination eines Master-Oszillators und eines regenerativen Verstärker, wodurch die Notwendigkeit der Pulsstrahlwegteilung entfällt. Im Verlauf der letzten 4 Jahre dieser Promotionsarbeit konnte die Vernier-Technik in Bezug auf die Verstärkung zu hohen Burst-Energien sowie auf die Phasenstabilisierung und Skalierbarkeit der Pulszahl weiterentwickelt werden. In diesem Zusammenhang lassen sich zwei Regime identifizieren: In einem Regime mit geringer Pulsanzahl (low-N) ist es durch Phasenmodulation vor der gechirpten Pulsverstärkung möglich, Bursts mit Terahertz-Wiederholungsraten auf Millijoule-Energien zu verstärken. Ein Regime mit hoher Pulsanzahl (high-N) wurde entdeckt und eingehend untersucht, sowohl durchein numerisches Modell als auch experimentell durch Erzeugung und Charakterisierungvon Bursts mit bis zu 40 Pulsen. Nichtlineare optische Techniken wie Summenfrequenzerzeugung, Differenzfrequenzerzeugung und Selbstphasenmodulation haben sich durch den Aufbau und den Burst-Modus-Betrieb eines nichtlinearen parametrischen Verstärkers als anwendbar im Terahertz-Wiederholungsraten-Bereich erwiesen. Dabei konnte gezeigt werden, dass alle Pulse einzeln ohne Übersprechen zwischen den Pulsen umgewandelt werden. Überdies werden andere Technologien außerhalb des Burst-Bereichs ebenfalls betrachtet: Im Burst-Modus erzeugte Pulse werden mit Frequenzkämmen verglichen. Kavitätsausgekoppelte (cavity-dumped) Quellen werden vorgestellt, die die Grenzen in Bezug auf die Wiederholungsrate weiter vorantreiben, die bei der stark verwandten Art von gütegeschalteten Quellen gegeben sind. Letztere sind auf mehrere zehntausend Hertz für die Pulsenerzeugung mit stabilen Energien begrenzt. Die Erzeugung von Pulspaaren ist ein weiteres interessantes Pulsformat, wobei die Zeitverzögerung zwischen den Pulsen ein spezifisches Merkmal darstellt. Eine neue Technik zur Einstellung vordefinierter Zeitverzögerungen über einen außerordentlich großen dynamischen Bereich hinweg wird folgend entwickelt und experimentell demonstriert.

Ultrashort laser pulses are characterized by their outstanding combination of properties, including extremely high intensity, femtosecond temporal resolutions, and wide bandwidths,often spanning more than an octave. Exploring the largest, up to terahertz, repetition rates between pulses requires innovation in shaping and control of pulse formats because of limitations in average power. Burst-mode laser systems have been developed as a promising way to enable increased repetition rates while maintaining high pulse energies within bursts of closely spaced equidistant pulses. This thesis is devoted to exploring the landscape of applications for which terahertz-repetition-rate bursts of ultrashort pulse scan contribute in novel ways and develop further ultrashort-pulse burst technology in the prospect of these applications. Not only scientific areas, such as molecular orientation,terahertz radiation generation, or the modulation and amplification of electron bunches but also highly industrial subjects, such as micromachining and spectroscopy, are identified.In particular, Burst Stimulated Raman Spectroscopy is formulated as it was developed in our group recently, and the generation of terahertz generation with continuously tunable spectral linewidths from millijoule-amplified terahertz-repetition-rate near-infrared pulses is demonstrated experimentally.Existing techniques for high repetition rate burst generation, including pulse splitting,recombination, spatial filtering, beam combining, or the use of birefringent crystals or Mach-Zehnder interferometers have limitations in terms of the number of pulses achievable due to energy throughput constraints. As a central focus of this thesis, new burst amplification methods combining temporal pulse shaping and nonlinear optical techniques based on the Vernier technique were developed. The Vernier concept relies on burst pulse buildup through a specific master-oscillator regenerative-amplifier combination, eliminatingthe need for pulse beam path splitting. In the course of the last 4 years of this doctoral work, the Vernier technique could be further developed regarding the amplification to high burst energies, and the phase stabilization and scalability of pulses. Depending on the number of pulses, two regimes can be identified: In a regime of low pulse number (low-N), it is possible by phase modulation before chirped pulse amplification to amplify terahertz-repetition-rate pulses to millijoule energies without the risk of amplifier damage. A regime of high pulse number (high-N) was discovered and examined in detail, both by a numerical model and experimentally by generation and characterization of bursts with up to 40 pulses. Nonlinear optical techniques, such as Sum Frequency Generation,Difference Frequency Generation and Self-Phase Modulation, are proven to be applicable in the terahertz-repetition-rate domain by buildup and burst-mode operation of a nonlinear parametric amplifier, where all pulses could be shown to be converted individually without interpulse cross-talk.Reaching further, other technologies outside the burst domain are also considered: Burstmode pulses are compared to frequency combs. Cavity-dumped sources are introduced,pushing further the limits of repetition rate that are given in the strongly related type of Q-switched sources, which are limited to several tens of kilohertz for pulse generation