Investigation of bitumen aging in the laboratory and in the field : application of mechanical, chemical and data analysis techniques

Abstract

Die Laboralterung und Charakterisierung bituminöser Materialien spielt eine entscheidende Rolle bei der Entwicklung langlebiger Anwendungen im Straßen- und Dachbau, der Steigerung von Recyclingraten und der Förderung von Alternativen zu herkömmlichen Bauverfahren.Diese Dissertation verfolgt einen interdisziplinären Ansatz und behandelt fünf dazugehörigeThemen, denen jeweils mehrere Forschungsfragen zugrunde liegen.In der ersten Publikation (Kapitel 2) wurde der Einfluss reaktiver Sauerstoffspezies (ROS) auf die Alterung von Bitumen untersucht. Die Studie zeigt, dass ROS (NO, NO2 und O3) die Oxidation von Bitumen erheblich beeinflussen, wobei NO2 die Alterung besonders stark beschleunigt, wenn es mit anderen Sauerstoffquellen kombiniert wird. Auf der Grundlage zusätzlicher Experimente wurden geeignete Konzentrationen und Dauern für Experimente mit kombinierten ROS vorgeschlagen, während Modifikationen des Versuchsaufbaus die Einbeziehung von Feuchtigkeit und Licht für zukünftige Untersuchungen ermöglichen.Einer der wichtigsten Faktoren bei der Alterung von Bitumen im Labor ist die Validierung der verwendeten Parameter. Um die Tauglichkeit des VBA-Aufbaus bei der Nachbildung realistischer Bedingungen zu überprüfen, wurde in der zweiten Publikation (Kapitel 3) die Alterung mit dem Pressure Aging Vessel (PAV) und die VBA-Alterung mit dem Feldalterungsprozess verglichen. Während die Laborversuche nicht in der Lage waren, die Alterung im Feld quantitativ nachzuahmen, zeigten die qualitativen Analysen, dass mit ROS angereicherte Luft den Feldbedingungen näherkommt als die standardisierte PAV-Alterung.Alterungsbedingte Veränderungen zeigen sich besonders deutlich im Tieftemperaturbereich,weshalb der Schwerpunkt der dritten Publikation (Kapitel 4) auf der Charakterisierung von Bitumen bei niedrigen Temperaturen mit dem dynamischen Scherrheometer (DSR) lag.Zunächst wurde ein Prüfprotokoll mit dem DSR vorgestellt, das die direkte Korrelationen der erhaltenen Ergebnisse zum Biegebalkenrheometer (BBR) ermöglicht. Darüber hinaus wurden Verknüpfungen zwischen den Tieftemperatureigenschaften der untersuchten Bindemittel und chemischen Indikatoren präsentiert, um zugrundeliegenden Phänomene aufzuklären.In der vierten Publikation (Kapitel 5) wurde der Schwerpunkt erneut auf die Charakterisierung von Bitumen gelegt und versucht mit multivariater Analyse (MVA) und Fourier-Transformations-Infrarot-Spektroskopie (FTIR) Bitumenproben auf Grundlage verschiedener Alterungsmethoden zu klassifizieren. Die Ergebnisse zeigten, dass es möglich ist,entscheidende Wellenlängenbereiche zu identifizieren und dass sowohl lineare als auch nichtlineare Klassifikatoren angewendet werden können.Die fünfte Publikation (Kapitel 6) befasste sich mit der Untersuchung von Asphaltenen und Maltenen im Rahmen eines Review-Papers. Es wurden Methoden zur Trennung der Fraktionen und Analyse ihrer strukturellen Eigenschaften erörtert. Asphaltene, die sich durch kondensierte aromatische Strukturen auszeichnen, spielen eine Rolle bei der Steifigkeit von Bitumen,während die Maltene zu dessen Relaxations- und Adhäsionseigenschaften beitragen. Es wurden Alterungsprozesse für beide Fraktionen untersucht, wobei die Notwendigkeit einer mechanischen Charakterisierung und einer genaueren Definition hervorgehoben wurde.Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die Dissertation dazu beiträgt, die Komplexität der Bitumenalterung durch geeignete Alterungsprotokolle und fortschrittliche Analysetechniken zu verstehen und nachhaltige Werkstofftechnologien zu fördern.

Laboratory aging and characterization of bituminous materials plays a vital role in advancing durable road and roofing applications, boosting recycling rates and fostering alternatives to traditional construction methods. This dissertation adopts an interdisciplinary approach toaddress five topics in this research area, each with multiple related questions.The first publication (chapter 2) explored the influence of various reactive oxygen species(ROS) on bitumen aging. For the experiments the previously developed Viennese Binder Aging(VBA) setup was used. The study reveals that ROS like NO, NO2, and O3 significantly accelerate bitumen oxidation, with NO2 particularly enhancing aging with another oxygen source present. Based on additional experiments, suitable concentrations and durations foraging experiments with combined ROS were proposed, while ongoing modifications to the setup enable the inclusion of humidity and light for future investigations.One of the most important factors for bitumen aging in the laboratory is to ensure the validity of the applied parameters. To study the applicability of the VBA setup in replicating field conditions the second publication (chapter 3) compared the Pressure Aging Vessel (PAV) and VBA to the field aging process. While standardized aging methods fell short of quantitatively mimicking field aging, qualitative analyses showed that ROS-enriched air comes closer to replicating field conditions. Currently, it remains uncertain whether it is feasible to establish an accelerated aging protocol that induces intense aging while also yielding compositional andstructural properties identical to those observed in field aging.Changes due to aging are particularly evident at low temperatures, which is way the focus ofthe third publication (chapter 4) was the characterization of bitumen at low temperatures using the dynamic shear rheometer (DSR). Firstly, a testing protocol with the DSR was proposed,with direct correlations of the obtained results to the current standardized measurement with the bending beam rheometer (BBR). Furthermore, low-temperature characteristics of the investigated binders were linked to chemical indicators, attempting to shed light on underlying phenomena.The fourth publication (chapter 5) again focused on the characterization of bitumen, presentingan attempt to combine multivariate analysis (MVA) with Fourier-transformation infrared(FTIR) spectroscopy. The goal was to demonstrate the application of MVA in classifying bitumen samples based on different aging methods, providing insights into spectral features indicative of PAV-, VBA- and light-aging. The results showed that it is possible to identify wavelength ranges crucial for the differentiation and that both linear and non-linear classifierslead to highly accurate results.The fifth and final publication (chapter 6) addressed the investigation of asphaltenes and maltenes through a literature review. Methods for separating these fractions and their structural properties were discussed. Asphaltenes, characterized by condensed aromatic structures, play arole in stiffening bitumen, while maltenes contribute to its relaxation and adhesive properties.Aging processes for both fractions were explored, highlighting the need for mechanical characterization and a more precise definition of these materials.In summary, the dissertation contributes to understanding bitumen aging complexities through appropriate aging protocols and advanced analysis techniques. By addressing challenges and opportunities in bitumen and asphalt aging, it aims to advance sustainable infrastructure practices and materials engineering technologies.