Exploring binary cluster crystals via molecular dynamics simulations

Abstract

Im Rahmen dieser Arbeit untersuchen wir binäre Systeme weicher Materie, bestehend aus kolloidalen Teilchen in einem mikroskopischen Lösungsmittel. Die Teilchen interagieren über rein abstoßende, ultraweiche Potenziale, die durch ein endliches Energiepönale Überlappung ermöglichen und dadurch stabile Cluster bilden.Unter bestimmten Bedingungen ordnen sich diese Cluster zu regelmäßigen Gittern an, die als Clusterkristalle bezeichnet werden. Im Fokus steht der äquimolare, symmetrische Fall, bei dem die Teilchenspezies in gleichen Konzentrationen vorliegen und ein spezifisches Wechselwirkungsmuster aufweisen: Teilchen unterschiedlicher Spezies erfahren eine erhöhte Abstoßung. Gemäß Tscharnutter [1] können binäre Systeme abhängig von Temperatur, Dichte und dem Kreuzwechselwirkungsparameter ζ bcc-Strukturen oder verschachtelte tetragonale Anordnungen ausbilden.Mithilfe von Molekulardynamik-Simulationen untersuchen wir die Stabilität und Dynamik dieser Strukturen. Die Analyse der radialen Verteilungsfunktion ermöglicht die Identifikation zugrunde liegender Gitterstrukturen und deren mögliche Umwandlungen. Die Trajektorien einzelner Teilchen geben Aufschluss über ihr dynamisches Verhalten, insbesondere das Wechseln zwischen Clustern und Untergittern.Die Simulationen zeigen, dass bcc-ähnliche Strukturen bei niedrigen ζ-Werten stabil sind, während höhere ζ-Werte und Temperaturen Umwandlungen hervorrufen. Dynamisch erhöht sich mit abnehmender Wechselwirkung die Häufigkeit der Clusterwechsel.Diese Arbeit liefert Einblicke in die Stabilität kristalliner Phasen und die Dynamik binärer Clusterkristalle und zeigt, wie Kreuzwechselwirkungen und Temperatur diese Systeme beeinflussen.[1] Tscharnutter, F. "Cluster Crystal Formation in Binary Solutions with Bounded Interaction Potentials", Masterarbeit, TU Wien, 2024.

In this thesis, we explore binary soft matter systems of effective, colloidal particles in a microscopic solvent. The colloids interact via purely repulsive, bounded potentials, enabling particle overlap without significant energy cost. This property facilitates the formation of stable particle clusters.Under certain thermodynamic conditions, these clusters organize such that their centers of mass occupy regular lattice sites, forming a cluster crystal. We focus on the equimolar, symmetric case, where both particle species are equally concentrated. In this context, "symmetric" refers to the interaction pattern: particles of the same species share an identical repulsion parameter, while cross-species interactions exhibit stronger repulsion.According to Tscharnutter [1], binary systems can adopt two crystal structures depending on temperature, density, and the cross-interaction strength parameter ζ. These structures are either a body-centered cubic (bcc) crystal or an interlaced tetragonal lattice, where each species occupies its own sublattice.Using molecular dynamics simulations, we study the time evolution of these cluster crystals. The radial distribution function is employed to identify lattice structures and monitor potential transformations. Particle trajectories provide further insights into cluster dynamics, such as inter-cluster hopping.Our simulations reveal that predicted structures are stable at lower ζ values. However, higher ζ values and elevated temperatures induce structural transformations. With decreasing interparticle repulsion, dynamic hopping between clusters and sublattices becomes more prominent.This thesis provides insights into the stability and dynamics of binary cluster crystals, focusing on interspecies interactions and temperature effects.[1] Tscharnutter, F. "Cluster Crystal Formation in Binary Solutions with Bounded Interaction Potentials", Masterarbeit, TU Wien, 2024.