Photovoltaic effect in van der Waals heterostructures

Abstract

Die stetig steigende Nachfrage nach alternativen Energiequellen zu fossilen Brennstoffen in den letzten Jahren hat Photovoltaik zu einer der weitverbreitetsten Technologien innerhalb der erneuerbaren Energieträgern gemacht. Viele unterschiedliche Solarzellen Technologien wurden über die letzten Jahre entwickelt, alle mit dem Ziel die Effizienz der Energieumwandlung zu steigern bei gleichzeitiger Reduktion der Material- und Produktionskosten, was sich durchaus als schwierige Aufgabe darstellt. Als 2004 von A. Geim und K. Novoselov das natürliche Vorkommen und die Stabilität von Graphen unter atmosphärischen Umgebungsbedingungen nachgewiesen wurde, bedeutete das gleichzeitig den Beginn einer neuen Ära von Materialien die sich rasant in der Welt der Materialwissenschaften verbreitete: Die der zweidimensionalen Materialien. Diese Materialien, Kristalle mit der Dicke von nur einer Atomlage, weisen ganz besondere und ungewöhnliche Eigenschaften vor, und es dauerte nicht lange bis eine ganze Menge verschiedener solcher Materialien bekannt wurde. Einer Gruppe davon, die der Übergangsmetallchalcogene, (engl. TMDC-s), wurde wegen ihrer ausgezeichneten Halbleitereigenschaften und ihrer potentiellen Anwendung in der Mikroelektronik besondere Aufmerksamkeit zuteil. Neben diversen elektronischen Bauteilen wurde auch ihre Verwendung als Solarzelle gezeigt. Durch das vertikale Stapeln zweier Dünnschichten wurde ein p-n Übergang geschaffen, jedoch lässt dieses Prinzip noch Raum für Modifikation bzw. Verbesserungen. In dieser Arbeit wird die erfolgreiche Herstellung und Charakterisierung einer Drei-Schicht-Solarzelle aus Übergangsmetallchalcogenen präsentiert. Das bisherige Prinzip des einfachen p-n Übergangs wurde um eine Schicht erweitert, die in erster Linie dazu dienen sollte Rekombinationsverluste am Übergang der zwei Materialien zu reduzieren. Verschiedene Methoden zur Herstellung wurden getestet und zu teilweise neuen Methoden kombiniert, sodass die erfolgreiche Herstellung eines dreifach-Übergangs durch stapeln einzelner Schichten erzielt werden konnte. Durch das Aufbringen der Bauteile auf isolierendem Siliziumdioxid konnte von der Rückseite ein elektrisches Feld zur Modifizierung der elektronischen Eigenschaften angelegt werden. Diodenartiges Verhalten konnte bei Gate-Spannungen von etwa -60 Volt festgestellt werden, bei welcher die Bauteile weiter auf ihre Funktion als Solarzelle untersucht werden konnten. Das Funktionsprinzip der Bauteile als Solarzelle konnte nachgewiesen werden, leistungsabhängige Messungen zeigten einen Anstieg der Effizienz mit steigender optischer Leistung und einen konstant bleibenden Füllfaktor. Weiters wurden ortsaufgelöste Photostrommessungen durchgeführt um die Verteilung der Stromerzeugung auf den Zellen zu bestimmen.

As the demand for alternative energy sources to fossil fuels has grown over the last years, photovoltaics have emerged to one of the most widespread technologies within renewable energy sources. Many different solar cell technologies have been developed over the last years, all aiming to improve efficiency in energy conversion while reducing material expenses and costs of production, which is a difficult task to fulfil. With the discovery of the natural existence of graphene and its stability under environmental conditions by A. Geim and K. Novoselov in 2004, the era of a new class of materials has been ushered in: the class of two-dimensional materials was born. These materials, crystals of only one atomic layer in thickness, exhibit unusual and exotic characteristics and have been explored by scientists over the last years, revealing a huge family of similar materials. A group of materials referred to as transition metal dichalcogenides (TMDC-s) have earned special attention for their semiconducting properties. Among many electronic applications, the utilization of these materials as solar cells had been shown by building a 2-layer p-n heterojunction, though leaving several possibilities for modification and improvement. In this work, the fabrication of triple-junction solar cells made of transition metal dichalcogenide thin films is presented. The principle of a simple p-n junction is altered by the introduction of a third layer that is expected to improve recombination losses at the heterojunction's interface. Different fabrication methods were explored, and by combining the strengths of these methods a three layer heterostructure was built by stacking mono- or few-layer sheets on top of each other. The devices were fabricated onto a silicon substrate covered by an insulating oxide layer, making it possible to operate the devices under the influence of various gate fields and thereby tuning their electronic properties. A p-n type behavior could be found for negative gate voltages around -60 Volts, at which the devices were further investigated for their operation as a solar cell. The working principle of a three layer TMDC heterojunction as a solar cell was proven, power dependent measurements showed an increase in efficiency with rising optical power and a constant fill factor. Spatially resolved photocurrent measurements were performed to determine the distribution of current generation across the device.