Mid-Infrared Lab-on-a-Chip Applications and Advanced Techniques for Frequency Comb Development

Abstract

Die Technologien im den mittleren Infrarotbereich (MIR) erlebten seit Mitte der 1990er Jahre einen großen Aufschwung, als die ersten kompakten Halbleiterbauelemente demonstriert wurden, die bei diesen Wellenlängen Strahlung emittieren und detektieren können. Einige Meilensteine in deren Entwicklung danach finden sich heute solche MIR-Laser und Detektoren auf dem kommerziellen Markt und in einer Vielzahl von Anwendungen, wie der Prozesskontrolle, der medizinischen Diagnostik, im Umweltmonitoring und in der Telekommunikation. Dennoch sind in diesem Forschungsgebiet nach wie vor viele Fragen offen und es besteht weiterhin großes Verbesserungspotenzial. Diese Arbeit knüpft an einige dieser Aspekte an und folgt der Vision eines integrierten, breitbandigen MIR-Sensors. Der erste Teil beleuchtet die Integrationstauglichkeit der Quantenkaskadentechnologie für die Herstellung vielseitiger und präziser Sensoren. Es wird ein Lab-on-a-Chip für Flüssigkeitsspektroskopie entwickelt und getestet. Mit einem Flusszellen-Sensor und einem Immersions-Sensor werden zwei funktionale Ausführungen präsentiert. Diese werden in zwei Szenarien eingesetzt, die reale Anwendungen widerspiegeln. Zunächst wird ein Sensor verwendet, um Wasserrückstände in organischen Lösungsmitteln zu bestimmen. Ein Detektionslimit bis 120 ppmv wird gemessen. Anschließend wird ein Sensor in einer Online-Geometrie eingesetzt, um die temperaturinduzierte Denaturierung von Proteinen in Echtzeit zu messen. Nachdem die Integrierbarkeit von Sensoren für die Spektroskopie demonstriert wurde, besteht die nächste große Herausforderung darin, eine breitbandige Strahlungsquelle zu schaffen. Hierfür bieten optische Frequenzkämme und nichtlineare Prozesse eine vielversprechende Lösung. Frequenzkämme können in freilaufende Quantenkaskadenlaser und Interbandkaskadenlaser entstehen. Das dynamisches Verhalten dieser Laser ist jedoch hoch komplex, was experimentelle Studien erschwert. Eine aktuelle, theoretische Arbeit hat den Linienverbreiterungsfaktor (engl. linewidth enhancement factor, alpha factor) in direkten Zusammenhang mit den Frequenzkamm-Eigenschaften solcher Laser gebracht. Um systematische Studien und eine gezielte Verbesserung der Laser zu ermöglichen, wird eine neuartige Messmethode entwickelt. Diese erlaubt es, den Linienverbreiterungsfaktor spektral aufgelöst zu messen, während der Laser als Frequenzkamm betrieben wird. Anschließend wird die Methode verwendet, um den Einfluss des Betriebsstroms auf den Linienverbreiterungsfaktor eines Quantenkaskadenlasers zu untersuchen. Die Ergebnisse unterstreichen die Schlussfolgerungen einer theoretischen Studie, in der Bloch-Gain als einer der primären Effekte für das Entstehen von Frequenzkämmen identifiziert wurde. Um die universelle Anwendbarkeit der Messmethode zu zeigen, wird im letzten Abschnitt der Linienverbreiterungsfaktor eines Interbandkaskadenlasers gemessen. Frequenzkämme existieren in verschiedenen Synchronisationszuständen. Freilaufende MIR-Halbleiterlaser, die als Frequenzkamm betrieben werden, zeigen ein quasi-kontinuierliches Intensitätsprofil. Dies steht im starken Kontrast zu traditionellen, modengekoppelten Lasern, die ultrakurze Pulse in periodischen Abständen emittieren. Letztere können verwendet werden, um eine nichtlineare spektrale Verbreiterung zu erreichen, was sie für Sensoranwendungen attraktiv macht. Eine Methode, um solche Pulsquellen zu realisieren, ist die passive Modenkopplung mithilfe eines sättigbaren Absorbers. Eine Bedingung hierfür ist, dass die Dynamik des Lasergains langsamer ist, als die Umlaufzeit im Laserresonator. Quantenkaskadenlaser, die sehr schnelle Gain-Dynamiken aufweisen, disqualifizieren sich dadurch. Interbandkaskadenlaser hingegen scheinen sich perfekt für diese Methode zu eignen. Trotz großer Bemühungen, ist es bisher keiner Forschungsgruppe gelungen, dies erfolgreich umzusetzen. In diesem Kapitel der Arbeit werden die Gain-Dynamiken von Interbandkaskadenlasern genauer untersucht. Pump-Probe-Experimente mit ultrakurzen Pulsen zeigen eine sehr schnelle Gain-Komponente, was erklärt, warum passive Modenkopplung bisher nicht erreicht werden konnte. Die Ergebnisse und deren Implikationen werden diskutiert und es werden Möglichkeiten vorgeschlagen, diese Einschränkungen zu überwinden. Im letzten Kapitel werden bisher unveröffentlichte Studien gezeigt, die darauf abzielen, eine stabile Breitbandquelle zu entwickeln. Es werden Experimente zur aktiver Modenkopplung von Interbandkaskadenlasern, zu Quantum Walk Frequenzkämmen in Interbandkaskadenlasern sowie zur inhärenten Unempfindlichkeit von Ringlasern gegenüber optischer Rückkopplung präsentiert. Darüber hinaus werden zukünftige Verbesserungen diskutiert.

Mid-infrared technology has come a long way since the first compact semiconductor devices capable of emission and detection in this wavelength range were initially demonstrated in the mid-1990s. Several milestone discoveries later, such mid-IR lasers and detectors are now commercially available and are used in various applications, including process control, medical diagnostics, environmental monitoring and telecommunications. Nevertheless, there are still many open questions and room for further development. The aim of this thesis is to advance the field in various areas by pursuing the vision of an integrated, broadband mid-infrared sensor. The first part showcases the integration capabilities of quantum cascade technology for creating versatile and precise sensors. A lab-on-a-chip for liquid sensing is developed and tested. Two fully functional devices are introduced: a liquid flow cell sensor and an immersion sensor. These are employed in two scenarios that are relevant to real-world applications. Firstly, a sensor is used to determine the residual water concentration in organic solvents, achieving a limit of detection of down to 120 ppmv. Secondly, a sensor measures a temperature-induced protein denaturation process in an online geometry and in real time. Now that the integrated sensing capabilities have been established, the next major challenge is to achieve broadband emission. One promising approach is to use an optical frequency comb and nonlinear processes. While free-running quantum cascade lasers and interband cascade lasers can form frequency combs, their complex dynamics make them challenging to study. However, a recent theoretical work has revealed a close link between the linewidth enhancement factor and the comb properties of such lasers. In order to systematically study and improve the device performance, a novel method is developed to measure the spectrally resolved linewidth enhancement factor of a laser during comb operation. This method is then employed to measure the current dependence of the linewidth enhancement factor of a quantum cascade laser. The results strongly support the validity of a theoretical study, confirming that Bloch gain is one of the main effects involved in frequency comb formation. Finally, the linewidth enhancement factor of an interband cascade laser is measured, to confirm the universality of the introduced measurement technique. Frequency combs can exist in different states of synchronisation. Free-running mid-infrared semiconductor frequency comb lasers emit a quasi-continuous intensity profile. This contrasts sharply with traditional mode-locked lasers, which produce a periodic train of ultrashort pulses. The latter can be harnessed for nonlinear spectral broadening, making them attractive for use in sensors. One way to achieve this pulsed emission is through passive mode-locking with a saturable absorber. This requires the laser gain dynamics to be slower than the round-trip time in the laser cavity. Therefore, quantum cascade lasers are not suitable for this approach, as their gain is too fast. Interband cascade lasers, on the other hand, seem to be the perfect candidates. Despite significant efforts, however, this goal has not yet been achieved. This part of the thesis investigates the gain dynamics of interband cascade lasers. Pump-probe experiments using ultrashort pulses reveal a very fast gain component, which explains why passive mode-locking has not yet been successful. The results are discussed alongside some implications and potential solutions to these limitations. Lastly, some unpublished work on attempts to achieve broadband, stable emission is presented. This includes experiments on the active mode-locking of interband cascade lasers and a quantum walk frequency comb in an interband cascade laser, as well as the inherent feedback-insensitivity of ring lasers. The chapter concludes with a discussion of potential future improvements.