Innovative Methods for Fuel Cell Systems: Assessing, understanding and mitigating degradation during highly dynamic operation

Abstract

Die vorliegende Dissertation entwickelt physikalisch motivierte Methoden zur Echtzeitüberwachung interner Zustände, zur rechnerisch effizienten Langzeitsimulation, und zur degradationsbewussten Regelung von Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzellen-systemen (PEM-Brennstoffzellensysteme) unter dynamischen Betriebsbedingungen, wie sie in Automobilanwendungen typisch sind. Die Arbeit wird als kumulative Dissertation präsentiert und umfasst vier begutachtete Publikationen, die gemeinsam die methodische Kette von der Beobachtung über das Verständnis bis zur Vermeidung von Degradation in PEM Brennstoffzellen abdecken. Alle Methoden basieren auf physikalischen Modellen, die die wesentlichen elektrochemischen, thermodynamischen und alterungsrelevanten Prozesse erfassen und somit Interpretierbarkeit und Verallgemeinerbarkeit bei gleichzeitiger Echtzeitfähigkeit gewährleisten. Die betrachteten Degradationsmechanismen umfassen die chemische Ionomerdegradation der Membran sowie die elektrochemische Kohlenstoffkorrosion und die Platindegradation in der Kathodenkatalysatorschicht.Ein zentraler Aspekt ist die Berücksichtigung der unterschiedlichen Zeitskalen: Während sich das elektrochemische Verhalten innerhalb von Sekunden ändert, sind degradationsbedingte Materialveränderungen erst nach deutlich längeren Zeiträumen detektierbar. Durch eine Beobachterarchitektur, die schnelle interne Zustände von langsam veränderlichen Degradationsparametern entkoppelt, wird eine Echtzeitüberwachung des Degradationszustands einzelner Komponenten ermöglicht. Ergänzend wird ein Simulationsframework eingeführt, das räumlich verteilte Membrandegradation mittels eines quasi-zweidimensionalen Modells und eines lokalen Modellnetzwerks unter realistischen Automobilbetriebsbedingungen abbildet. Aufbauend auf den gewonnenen Erkenntnissen wird ein modellprädiktives Regelungsframework formuliert, das die Degradationsdynamik direkt in das Optimierungsproblem integriert. Durch gemeinsame Optimierung von Strom, Gasdurchflussraten und Befeuchtung erreicht der Regler einen transparenten Kompromiss zwischen Leistung, Effizienz und Langlebigkeit. Die Beiträge bilden einen kohärenten methodischen Rahmen für den degradationsbewussten Betrieb von PEM-Brennstoffzellensystemen und leisten einen Beitrag sowohl in der Systementwicklung als auch für fortschrittliche Regelungsstrategien in Brennstoffzellenfahrzeugen. Eine zentrale wissenschaftliche Erkenntnis der integrierten Betrachtung ist, dass Betriebsstrategien, die auf einen einzelnen Degradationsmechanismus abzielen, andere Mechanismen ungewollt beschleunigen können. Eine konsequente Berücksichtigung verschiedener Degradationsmechanismen und ihrer Wechselwirkungen wird somit unumgänglich.

This dissertation develops physically motivated methods for real-time health monitoring, computationally efficient long-term simulation, and degradation-aware control of polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC) systems operating under dynamic automotive conditions. The work is presented as a cumulative dissertation comprising four peer-reviewed publications that jointly cover the methodological chain from assessing to understanding to mitigating degradation through real-time observation, long-term simulation, and health-conscious control. All methods are grounded in physics-based models that capture the essential electrochemical, thermodynamic, and degradation processes, ensuring interpretability and generalizability while maintaining real-time capability. The degradation mechanisms considered are chemical ionomer degradation of the membrane as well as electrochemical carbon corrosion and platinum dissolution within the cathode catalyst layer, which represent the most prominent pathways during dynamic automotive operation.A central aspect of this work is the consideration of the different timescales present in fuel cell systems: while the electrochemical and thermodynamic behavior changes within seconds, degradation evolves over much longer timespans. By developing an observer architecture that decouples the estimation of fast internal states from slowly evolving health parameters, real-time monitoring of component-level degradation during operation is enabled. Furthermore, a simulation framework is introduced that enables the assessment of spatially distributed membrane degradation using a quasi-two-dimensional fuel cell model. Via a local model network and systematic parameter updates, long-term degradation investigations under realistic automotive conditions are achieved. Building on these insights, a health-conscious model predictive control framework is formulated that directly integrates degradation dynamics into the optimization problem. By jointly optimizing current, gas flow rates, and humidification, the controller achieves a transparent trade-off between power tracking, efficiency, and longevity. Collectively, the contributions provide a coherent methodological framework for degradation-aware operation of PEMFC systems. The developed methods offer practical value for system development, where model-based analysis can reduce cost and testing time, and for advanced control strategies in fuel cell vehicles, where health-conscious operation can substantially extend system lifetime without compromising dynamic performance.