Static and dynamic properties of two-dimensional systems with competing interactions

Abstract

Im Gegensatz zu atomaren Systemen zeigen Systeme der weichen Materie eine Vielzahl von leicht veränderbaren Teilchenwechselwirkungen. Sowohl die Art, als auch der Salzgehalt und der pH-Wert des Lösungsmittels haben einen maßgeblichen Einfluß auf die Wechselwirkung zwischen den Kolloidteilchen, aus denen sich ein System von weicher Materie zusammensetzt. Durch derartige Eingriffe in weiche Systeme ist es möglich, die Teilchenwechselwirkungen so zu verändern, dass eine kurzreichweitige anziehende Kraft einer langreichweitigen abstoßenden Kraft gegenübersteht. Anstatt sich in eine ungeordnete Phase hoher Teilchendichte und eine ungeordnete Phase geringer Teilchendichte zu trennen, bilden Systeme mit derartigen konkurrierenden Kräften bei niedrigen Temperaturen sogenannte Mikrophasen aus: periodische Strukturen hoher Teilchendichte, die von Lösungsmittel umgeben sind. Die vorliegende Dissertation beschäftigt sich mit einem derartigen Wechselwirkungsmodell mit konkurrierenden Kräften. Mit Hilfe von Flüssigkeitstheorien und Monte Carlo Simulationen können jene Parameter identifiziert werden, die zur Bildung von Mikrophasen führen. Die Untersuchungen dieser Arbeit zeigen, dass die Mikrophasenbildung bei einer ausreichenden starken langreichweitigen abstoßenden Kraft erfolgt. Des weiteren wird in der vorliegenden Arbeit mittels Monte Carlo Simulationen das dynamische Verhalten einer speziellen Mikrophase, jener der sphärischen Cluster von Teilchen, sowie das dynamische Verhalten der einzelnen Teilchen untersucht. Dabei zeigt sich, dass die Teilchencluster nur oberhalb einer bestimmten Dichte geordnete Strukturen ausbilden. Schließlich behandelt die vorliegende Arbeit den Einfluss einer porösen Matrix auf Teilchen mit konkurrierenden Wechselwirkungskräften. In Abhängigkeit von deren gegenseitiger Wechselwirkung, werden die Teilchen dabei von der Matrix adsorbiert oder halten sich bevorzugt im Zentrum jener Bereiche auf die frei von Matrix sind.

In contrast to atomic materials, soft matter systems show a wide range of particle interactions, that can be easily modified, for instance by changing the solvent or its salt concentration and pH value. Using these measures, the particle interactions in soft matter systems can be tuned in such a way that a short range attraction competes with a long ranged repulsion. At low temperatures, systems with this kind of competing interactions are known to self assemble into so-called microphases, i.e. periodic domains of high particle density surrounded by a low particle density fluid, instead of phase separating into one high and one low density liquid phase. The present work is dedicated to a model that features such competing interactions. We use the framework of liquid state theories based on the Ornstein-Zernike equation and Monte Carlo simulations to explore the parameter space of this model potential to find those potential parameter combinations that favor microphase formation rather than bulk phase separation. We find that a sufficiently strong long ranged repulsion guarantees the formation of microphases at low enough temperatures. Furthermore, we investigate the dynamic behavior of clusters of particles as well as of the individual particles in the cluster-microphase formed at low densities, using extensive Monte Carlo simulations. We find, that the particle clusters only form ordered structures above a certain particle density, while remaining mobile down to the lowest investigated temperatures, at lower densities. Finally, the effect of a disordered porous matrix on the properties of a fluid of particles with competing interactions is studied. We find that in these so-called quenched-annealed systems the cluster forming fluid particles are either adsorbed into the matrix or avoid the matrix particles, depending on the interaction between fluid and matrix.