dc.description.abstract
Zur Absenkung der Stickoxidemissionen von Dieselmotoren und um die gesetzlich festgelegten Emissionsgrenzen einzuhalten, wurden in den vergangenen Jahren Abgasnachbehandlungssysteme auf Basis der SCR-Technologie (Selektive Katalytische Reduktion) eingeführt. Im Bereich automobiler Anwendungen hat sich die Verwendung einer Harnstoff-Wasser-Lösung (HWL) als Trägersubstanz für das Reduktionsmittel Ammoniak bewährt. Die Aufbereitung der HWL läuft im Rahmen eines mehrstufigen Zersetzungsprozesses ab. Während der Zersetzung des Harnstoffs können jedoch eine Reihe unerwünschter Sekundärreaktionen auftreten, die in der Folge zur Bildung fester Ablagerungen führen. Um sicherzustellen, dass Systeme nicht zur Bildung von Ablagerungen neigen, ist es notwendig ein Verständnis über die zugrundeliegenden Mechanismen aufzubauen. Darüber hinaus trägt die Verfügbarkeit von Methoden, die die Vorhersage von Ablagerungsbildung bereits in einem frühen Stadium des Entwicklungsprozesses ermöglichen, sehr zu einer effizienten Systemauslegung bei. Die vorliegende Arbeit zeigt die Mechanismen der Ablagerungsbildung auf und beschreibt eine Methode, um das Ablagerungsrisiko mit Hilfe numerischer Strömungssimulation (CFD) beurteilen zu können. Die Ergebnisse bestätigen, dass Wandfilm ein Vorläufer von Ablagerungsbildung ist. In der vorliegenden Arbeit wurde ein besonderes Augenmerk auf die Untersuchung von Mischelementen gelegt, da diese als primäres Tropfenaufprallziel einemhohen Risiko für Ablagerungsbildung ausgesetzt sind. Die kritische Injektionsmenge, d.h. die maximale HWL-Menge, die vom System rückstandsfrei aufbereitet werden konnte, stieg mit steigender Mischertemperatur exponentiell an. Die aufeinanderfolgenden Schritte der Ablagerungsbildung waren Wandfilmbildung, Wandfilmakkumulation, Ablagerungskeimbildung und Ablagerungsakkumulation. Auf Flächen, die bereits beim ersten Tropfenaufprall benetzt wurden, wurde die Bildung von Ablagerungen durch kontinuierliche Verdünnung und intensive Durchmischung des Films unabhängig von der Temperatur verhindert. Sobald der Film diese Bereiche jedoch verließ, musste mit der Bildung von Ablagerungen gerechnet werden. Wenn der Wandfilm mit hoher Geschwindigkeit rann und/oder besonders dick war, dann verhinderte dies lokal die Ablagerungsbildung. An geometrischen Störungen, wie z.B. Kanten, Löchern oder Schaufelverbindungen, kam es zu einer starken Verteilung des Wandfilms. Ablagerungen bildeten sich in der Regel ausgehend von Schaufelhinterkanten. Sobald sich ein Ablagerungskeim gebildet hatte, konnte es sowohl stromaufwärts, als auch an seinen seitlichen Rändern zu einer weiteren Akkumulation kommen. Ablagerungen bildeten sich über einen weiten Bereich von Betriebsbedingungen, entsprechend Mischertemperaturen im Bereich 180...310 °C. Der genaue Ablagerungsort ergab sich aus der Balance zwischen Abgasenthalpiestrom und Injektionsrate, ohne dass sich dabei die grundsätzlichen Flüssigfilmpfade veränderten. Wenn das Temperaturniveau 290 °C überschritt, kam es rasch zur Solidifikation des Wandfilms und gebildete Ablagerungen wuchsen besonders schnell. Ablagerungen, die bei Temperaturen von bis zu 250 °C gebildet wurden, enthielten einen konstant niedrigen Anteil von temperaturstabilen Komponenten. Oberhalb von 250 °C stieg deren Anteil mit der Temperatur an. Systematische Zersetzungsexperimente zeigten, dass erstere einen moderaten Temperatursprung auf mindestens 350 °C benötigten, während letztere Temperaturen oberhalb von 600 °C (DPF Regeneration) benötigten, um sich schnell zu zersetzen. Die Ausbildung der Wandfilmpfade auf dem Mischelement wurde mit Hilfe eines validierten CFD Modells simuliert. Auf Basis der experimentellen Ergebnisse wurde ein Modell abgeleitet, mit dem das lokale Ablagerungsrisiko bewertet werden kann. Um das Risiko zu bestimmen, wurden sowohl Wandfilmpfade, als auch Tropfenaufprall, Wandfilmdynamik, -dicke, -geschwindigkeit und -temperaturniveau, als auch die lokalen Harnstoff- und HNCO-Konzentration miteinbezogen. Die Zeitskalen der Wandkühlung wurden mit Hilfe von Ähnlichkeitsprinzipien reduziert. Das Modell ist in der Lage das Ablagerungsrisiko als Funktion der Betriebsbedingungen sowie in Abhängigkeit von grundsätzlichen Designmerkmalen, wie dem Spray und der Mischergeometrie, vorherzusagen. Die vorgestellte Methodik kann als Erweiterung von Ammoniak-Gleichverteilungsberechnungen implementiert werden und eignet sich zur Simulation realistischer SCR-Systemgeometrien.
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