A novel system for continuous temperature swing adsorption : parameter study at bench scale

Abstract

Sequestrierung und nachträgliche Speicherung von CO2 welches aus großen Punktquellen emittiert wird, wie z.B. Kraftwerken oder Industrieanlagen, wird als einer der Schlüsselmaßnahmen gegen den Klimawandel in den kommenden Jahrzehnten angesehen. Während der kitische Teilaspekt von CO2-Sequestrieung in der öffentlichen Akzeptanz liegt, beeinflusst der Eigenenergiebedarf des CO2 Abscheidungsprozesses auch die Betriebskosten des eigentlichen CO2 emittierenden Prozesses. Deswegen wurden weltweit große Bemühungen zur Entwicklung von kosteneffizienten CO2 Abscheidungstechnologien unternommen; die Forschungsgruppe Zero Emission Technologies (ZET) an der Technischen Universität Wien ist führend in diesem Bereich. Kürzlich wurde ein neuartiges Reaktordesign zur nachgeschaltenen CO2 Abscheidung, basierend auf Temperatur-Wechseladsorption (auch Temperature Swing Adsorption oder TSA), von der ZET Gruppe, gemeinsam mit einem interationalen Gas- und Ölunternehmen, entwickelt. Eine Anlage im Labormaßstab (auch Bench Scale Unit oder BSU), welche dem entwickelten Reaktordesign zugrunde liegt, wurde errichtet um experimentelle Untersuchungen, im Bezug auf die Abscheideleistung des TSA Prozesses, durchzuführen.Dieses Werk stellt Ergebnisse vor, die im Zuge einer ausführlichen Versuchskampagne an der BSU, erzielt wurden. Als Adsorbens wurde ein, mit PEI imprägnierter, poröser Silikasand verwendet. Eine Vielzahl verschiedener Betriebsbedingungen wurden untersucht, um ein tiefes Verständnis für die Zusammenhänge zwischen Betriebsbedingungen und CO2-Abscheideleistung der Anlage zu gewinnen. Wenn ein Abgas mit einer CO2 Konzentration von 7,7vol%CO2 und einem Volumenstrom von 16,8 Nm3/h dem gekühlten Adsorber zugeführt wurde, und 8Nm3/h Dampf verwendet wurde um das Adsorbens, bei einem Umlauf von circa 30kg/h, zu regenerieren, konnte des Öfteren ein Abscheidegrad von über 80% erzielt werden. Des weiteren wurde gezeigt, dass eine Wechselwirkung zwischen Dampf, der zur Regeneration verwendet wird, und dem Adsorbens, eine verbesserte Abscheideleistung zurfolge hat, hervorgerufen durch einen internen Wärmeverschub-Effekt. Eine Verringerung des Volumenstroms an Regenerationsdampf hatte einen vergleichbar geringen Einfluss auf die Abscheideleistung der Anlage, sodass eine Verringerung des Dampfvolumenstroms für die Regeneration bei zukünftigen Versuchen in Betracht gezogen werden kann. Eine erhöhte Fördermenge an CO2 in den Adsorber, zeigte eine verbesserte Abscheiderate (in kgCO2abgesch:=T ag), jedoch eine erheblich geringerer CO2-Abscheidegrade. Sowohl die Fluidisierungsgeschwindigkeit, als auch die Betthöhe der Wirbelschichtstufen, hatten einen größeren Einfluss auf den CO2-Abscheidegrad, höchst wahrscheinlich aufgrund der Auswirkungen auf die Wärmeübertragungsrate der Bettwärmetauscher. Schließlich, wurde beobachtet dass die Zufuhr einer geringen Menge an Sperrgas, in den Fließbettbereich nach dem Desorber Feststoffauslass, den Dampfschlupf von Desorber zu Adsorber erheblich verringert, was beweist, dass es mit dieser Maßnahme möglich ist, die Kolonnen abzudichten. Die Versuchskampagne wurde erfolgreich durchgeführt und ein Bereich identifiziert, in dem stabiler Betrieb der BSU bei ausreichend hoher CO2 Abscheideleistung möglich ist. Aus der Versuchskampagne wurde geschlossen, dass ausreichend hoher Wärmeaustausch mit den beiden Gas-Feststoff Kolonnen, die wichtichste Rolle, im erlangen hoher Abscheidegrade, sogar bei hohen Abscheideraten, spielen könnte. Ausserdem wurde gezeigt, dass Wasserdampfkondensierung innerhalb des Systems stets vermieden werden muss, um die Schädigung des Adsorbens und das Bedecken von Wärmetauscheflächen mit Adsorbens zu verhindern.

Capture and subsequent sequestration of CO2 emitted from large point sources such as power plants or industrial facilities is considered as one of the key mitigation measures against climate change for the next decades to come. While the most critical part of CO2 sequestration lies in public acceptance, the capture of CO2 also induces a parasitic energy demand and thus aects the operating costs of the actual CO2 emitting process. For this reason, a great effort has been put world-wide into the development of cost effective CO2 capture technologies and the research group Zero Emission Technology (ZET) at the Vienna University of Technology is among the leaders in this field. Recently, a novel reactor design for post-combustion CO2 capture based on temperature swing adsorption (TSA) has been developed by the ZET group together with an international oil and gas company. A bench scale unit (BSU) has been built basing on the developed reactor design in order to conduct experimental investigations, concerning the performance of the TSA process. This work presents results obtained from an extensive experimental campaign that has been conducted within the BSU using a PEI impregnated porous silica as adsorbent material. A variety of dierent operating conditions were tested to get an in-depth understanding of the correlations between operating conditions and performance of the unit. When a flue-gas with a CO2 concentration of 7.7vol%CO2 and a ow rate of 16.8 Sm3/h was fed to the cooled adsorber and 8 Sm3/h steam was used to regenerate sorbents at a circulating rate of around 30kg/h, a capture effciency of over 80% was achieved at various occasions. Furthermore, it was shown that interaction between steam, used for regeneration, and the sorbent material, entailed improved process performance through an internal heat displacement eect. Reduction of the stripping steam feeding rate had a comparatively small inuence on the unit's performance; such, that a reduction of the steam flow rate for regeneration can be considered in future experiments. Increased feed rates of CO2 to the adsorber, showed an improved capture rate (in kgCO2capt:=day), however, at signicantly lower CO2 capture eciencies. The uidization velocity as well as the bed height of the uidized bed stages had a strong impact on the CO2 capture efficiency, most likely through aecting the actual heat transfer rate with the immersed stage heat exchangers. Finally, it was observed that introduction of small amounts of purge gas into the moving bed section after the desorber solids outlet, reduces the steam slip from the desorber to the adsorber signicantly, which proved the feasibility of this measure for proper gas sealing between the columns. The experimental campaign has been conducted successfully and the range of stable operation with sucient CO2 capture performance of the BSU has been identied. It was concluded that sucient heat exchange with both gas-solids contactors may play the most important role in attaining high capture efficiencies, even at higher capture rates. Furthermore, it was shown that condensation of steam within the system needs to be avoided at any time in order to prevent adsorbent damage and coverage of heat exchanger surfaces with adsorbent material.