The origin of frequency combs in free-running quantum cascade lasers

Abstract

Optical frequency combs are perfectly periodic waveforms of light, whose optical spectrum consists of a large number of equidistant modes. The mode spacing lies in the radio frequency (RF) domain, thus establishing a direct link between the optical frequencies of the comb modes and modern RF electronics. This concept is the cornerstone of many areas of optics nowadays, ranging from fundamental science to frequency metrology and spectroscopy.The quantum cascade laser (QCL) - a type of semiconductor laser based on intersubband transitions in the conduction band - recently established itself as the dominant laser frequency comb generator in the mid-infrared and THz spectral regions. QCLs possess vast potential for sensing and spectroscopic applications due to their compactness, electrical pumping, and capability of on-chip integration.The unexpected discovery that frequency combs form spontaneously in free-running QCLs, remarkably without the need of any additional optical components, made these lasers even more appealing for integrated applications.However, compared to their well-known counterparts in mode-locked lasers, frequency combs in QCLs possess fundamentally different traits that eluded comprehensive theoretical understanding prior to this thesis.The presented work sheds light on the underlying mechanisms that govern free-running QCL comb dynamics, and navigates through the rich interaction of dispersive, nonlinear, and higher-order effects that are present in these lasers.The first step was to tame the complexity of the governing system of partial differential Maxwell-Bloch equations -- made possible by deriving a single coherent master equation that encapsulates the complete spatio-temporal dynamics of the intracavity field.Thus, the impact of various effects on the formation of frequency combs became tractable and allowed for important intuitive insights.The thesis focuses first on frequency-modulated (FM) combs that appear in free-running Fabry-Perot QCLs.A systematic study shows that an efficient four-wave-mixing process alone is not sufficient to induce the formation of FM combs. It is through the combination of the spatial hole burning and a finite Kerr nonlinearity or dispersion that the characteristic linear frequency chirp of FM combs arises. Moreover, the work explores several straightforward methods to optimize FM combs by increasing their optical bandwidth, which is crucial for spectroscopic applications.Due to the ultra-fast carrier lifetimes in QCLs, any asymmetry of the gain profile induces strong coupling of the amplitude and phase of the light, which has a tremendous effect on laser dynamics and can lead to the emission of frequency combs. This is quantified with the linewidth enhancement factor (LEF), which describes the gain-induced changes of the refractive index that are responsible for many characteristics unique to semiconductor lasers. The thesis derives the laser master equation including the LEF and explores the formation of free-running frequency combs in numerical simulations.Next, a novel measurement technique is developed which allows to directly extract the entire spectral dependence of the LEF in an operating laser. The technique leverages a single-shot modulation experiment which is applicable to any laser source at an arbitrary bias point, thus overcoming the limitations of prior techniques. The experimental demonstration is performed on a QCL frequency comb.The next goal of the thesis was to investigate QCL comb dynamics in ring resonators.In the absence of spatial hole burning, multimode instabilities in ring lasers were considered to occur only under extreme pumping conditions. Despite this notion, this thesis will show how QCLs can enter a multimode regime at low pumping levels owing to phase turbulence - an instability known to occur in hydrodynamics, superconductors and Bose-Einstein condensates. The master equation is reduced to the famous complex Ginzburg-Landau equation in order to formulate the instability condition in the presence of coherent amplitude-phase coupling of laser light. Remarkably, phase turbulence can even lead to the formation of stable frequency combs that share several traits with dissipative Kerr solitons, bridging the gap between semiconductor ring lasers and microresonator frequency combs.The last aspect of the presented work focuses on the physical origin of the amplitude-phase coupling in QCLs that is necessary to trigger the formation of free-running frequency combs.It is shown that Bloch gain - a nonclassical phenomenon that was first predicted in the 1930s - can play an essential role in comb formation.In QCLs, Bloch gain arises due to second-order optical transitions which are included self-consistently in every aspect of laser operation: the device's band structure, carrier transport, and cavity dynamics.In any operating device, Bloch gain gives rise to a giant Kerr nonlinearity, which enables FM combs in Fabry-Perot cavities and serves as the physical origin of the LEF. Due to gain saturation, the influence of the Bloch gain is especially strong in ring resonators, where it triggers the formation of soliton-like structures, paving the way towards electrically-driven Kerr combs.

Optische Frequenzkämme sind perfekt periodische Formen von Lichtwellen, deren optisches Spektrum aus einer großen Anzahl äquidistanter Moden besteht. Der Abstand zwischen zwei Moden liegt im Radiofrequenz (RF)-Bereich, wodurch eine direkte Verbindung zwischen den optischen Frequenzen der Kammmoden und moderner RF-Elektronik hergestellt wird. Dieses Konzept stellt heutzutage einen Eckpfeiler vieler Bereiche der Optik dar, angefangen von der Grundlagenforschung bis hin zur Frequenzmetrologie und Spektroskopie.Der Quantenkaskadenlaser (QCL) - eine Art von Halbleiterlaser, der auf Intersubband Übergängen im Leitungsband basiert ist - hat sich kürzlich als führender Laser Frequenzkammgenerator im mittleren Infrarot- und THz-Spektralbereich etabliert. QCLs besitzen aufgrund ihrer Kompaktheit, Fähigkeit zur On-Chip-Integration und elektrischem Pumpen enormes Potenzial für sensorische und spektroskopische Anwendungen. Die unerwartete Entdeckung, dass sich in freilaufenden QCLs spontan Frequenzkämme bilden, bemerkenswerterweise ohne die Notwendigkeit zusätzlicher optischer Komponenten, machte diese Laser für integrierte Anwendungen noch attraktiver. Allerdings besitzen Frequenzkämme in QCLs, im Vergleich zu ihren bekannten Gegenspielern in modengekoppelten Lasern, grundlegend verschiedene Eigenschaften, die sich einem umfassenden theoretischen Verständnis vor dieser Arbeit entzogen. Die vorgestellte Arbeit beleuchtet die zugrunde liegenden Mechanismen, die die Dynamik von freilaufenden QCL-Kämmen steuern, und führt durch das reichhaltige Zusammenspiel von dispersiven, nichtlinearen Effekten und Effekten höherer Ordnung, die in diesen Lasern auftreten. Der erste Schritt bestand darin, die Komplexität des vorherrschenden Systems partieller Differential-Maxwell-Bloch-Gleichungen zu zähmen - was durch die Herleitung einer einzigen kohärenten Mastergleichung, die die vollständige räumlich-zeitliche Dynamik des Feldes im Resonator beschreibt, ermöglicht wurde. Somit wurde der Einfluss verschiedener Effekte auf die Bildung von Frequenzkämmen handhabbar, was wichtige intuitive Einsichten ermöglichte. Die Arbeit konzentriert sich zunächst auf frequenzmodulierte (FM) Kämme, die in freilaufenden Fabry-Perot QCLs auftreten. Eine systematische Untersuchung zeigt, dass ein effizienter Vier-Wellen-Mischprozess allein nicht ausreicht, um die Bildung von FM-Kämmen anzuregen. Erst durch die Kombination von räumlichem Lochbrennen und einer endlichen Kerr-Nichtlinearität oder Dispersion, entsteht der charakteristische lineare Frequenz-Chirp von FM-Kämmen. Darüber hinaus erforscht die Arbeit mehrere direkte Methoden zur Optimierung von FM-Kämmen durch Erhöhung ihrer optischen Bandbreite, was für spektroskopische Anwendungen essenziell ist. Aufgrund der äußerst kurzen Ladungsträgerlebensdauern in QCLs, induziert jede Asymmetrie des Verstärkungsprofils eine starke Kopplung der Amplitude und Phase des Lichts, die einen enormen Einfluss auf die Laserdynamik hat und zur Emission von Frequenzkämmen führen kann. Dies wird durch den Linienbreiten-Verstärkungs-Faktor (engl. linewidth enhancement factor - LEF) quantifiziert, der die verstärkungsinduzierten Änderungen des Brechungsindex beschreibt. Darauf sind viele Eigenschaften zurückzuführen, die für Halbleiterlaser einzigartig sind. In der Arbeit wird die Lasermastergleichung einschließlich des LEF hergeleitet und die Bildung von freilaufenden Frequenzkämmen wird mittels numerischer Simulationen untersucht. Weiters wird eine neuartige Messtechnik entwickelt, die es ermöglicht, die gesamte spektrale Abhängigkeit des LEF in einem Laser während des Betriebs zu extrahieren. Die Technik beruht auf einem Single-Shot-Modulationsexperiment, das auf jede Laserquelle an einem beliebigen Betriebspunkt anwendbar ist, wodurch Einschränkungen früherer Techniken überwunden werden. Experimentell wird die Technik an einem QCL-Frequenzkamm demonstriert. Das nächste Ziel der Arbeit war die Untersuchung der QCL-Kammdynamik in Ringresonatoren. Die bisher vorherrschende Annahme war, dass unter Abwesenheit von räumlichem Lochbrennen, Multimode-Instabilitäten im Ring nur unter extremen Pumpbedingungen auftreten. Ungeachtet dessen wird diese Arbeit zeigen, wie QCLs selbst bei niedrigen Pumpbedingungen in ein Multimode-Regime eintreten können, was auf Phasenturbulenzen zurückzuführen ist - eine Instabilität, die bekanntermaßen in der Hydrodynamik, Supraleitern und Bose-Einstein-Kondensaten auftritt. Die Mastergleichung wird auf die berühmte komplexe Ginzburg-Landau-Gleichung zurückgeführt, um die Instabilitätsbedingung bei kohärenter Amplituden-Phasen-Kopplung des Laserlichts aufzustellen. Bemerkenswerterweise können Phasenturbulenzen sogar zur Bildung stabiler Frequenzkämme führen, die mehrere Merkmale mit dissipativen Kerr-Solitonen teilen und somit die Lücke zwischen Halbleiterringlasern und Mikroresonator-Frequenzkämmen überbrücken.Der letzte Aspekt der vorgestellten Arbeit konzentriert sich auf den physikalischen Ursprung der Amplituden-Phasen Kopplung in QCLs, die notwendig ist, um die Bildung von freilaufenden Frequenzkämmen auszulösen. Es wird gezeigt, dass Bloch-Verstärkung - ein nichtklassisches Phänomen, das erstmals in den 1930er Jahren vorhergesagt wurde - eine wesentliche Rolle bei der Kammbildung spielen kann. In QCLs, entsteht Bloch-Verstärkung aufgrund von optischen Übergängen zweiter Ordnung, die in jedem Aspekt des Laserbetriebs selbstkonsistent beinhaltet sind: der Bandstruktur des Bauelements, dem Ladungsträgertransport und der Resonatordynamik. In jedem Bauelement kommt es durch die Bloch-Verstärkung zu einer riesigen Kerr-Nichtlinearität, die FM-Kämme in Fabry-Perot-Resonatoren ermöglicht und die als physischer Ursprung des LEF dient. Aufgrund der Verstärkungssättigung ist die Wirkung der Bloch-Verstärkung in Ringresonatoren besonders stark, wo sie die Bildung von Soliton-ähnlichen Strukturen auslöst, was den Weg zu elektrisch betriebenen Kerr-Kämmen ebnet.