Übergangsmetall-Dichalkogenide (engl. Transition metal dichalcogenides, TMDSs) sind eine Klasse von kristallinen Materialien, die mikroskopisch aus einzelnen Schichten aufgebaut sind. Diese Schichten bestehen aus jeweils einer Atomlage eines Übergansmetalls eingebettet zwischen zwei Lagen eines Chalkogenes. Während innerhalb der Schichten starke kovalente Bindungskräfte herrschen, werden die Schichten untereinander durch vergleichsweise schwache Van der Waals Kräfte zusammengehalten. Eine wichtige Konsequenz daraus ist, dass Schichten bestehend aus nur wenigen oder gar einer Monolage von einem makroskopischen Kristall abgelöst und untersucht werden können. Trotz der nahezu verschwindenden Dicke der Schichten ist die laterale Ausdehnung durchaus im Bereich einiger weniger Mikrometer, wodurch optische Messungen möglich sind. Der erste Teil dieser Arbeit beschäftigt sich mit der spektroskopischen Untersuchung von Monolagen aus Molybdändisulfid (MoS2), einem speziellen Vertreter aus der TMDC-Familie der halbleitende Eigenschaften besitzt. Mithilfe eines Weißlichtstrahls und einem Gitterspektrometer wurde die wellenlängenabhängige Absorption im sichtbaren Spektralbereich ermittelt, was einen sehr guten Einblick in die optischen Absorptionsmechanismen gestattet. Zu diesem Zweck wurde eine Versuchsanordnung aufgebaut mit der das reflektierte Licht einer, auf einem Trägersubstrat befindlichen Monolage MoS2 spektral analysiert werden kann. Obwohl die Monolage nur einen relativ kleinen Einfluss auf die Reflektivität des Substrates hat, so ist dieser ausreichend hoch um eine optische Charakterisierung der Monolage zu erlauben. Dazu wurde ein numerisches Programm entwickelt, dass aus den experimentell ermittelten Reflexionsspektren mithilfe der Methode der kleinsten Fehlerquadrate die wellenlängenabhängige Absorbanz der Monolage errechnet. Das verwendete Verfahren ist in der Literatur als Kramers- Kronig Variationsanalyse bekannt und wurde auf die gegebene Problemstellung angepasst. Die in dieser Arbeit ermittelten Verläufe der Absorbanz stehen mit bisherigen Erkenntnissen anderer Arbeiten im Einklang. Der entwickelte Versuchsapparat stellt ein sehr mächtiges Werkzeug im Umgang mit atomar dünnen Schichten dar und kann auch für andere Materialien und insbesondere auch Schichtsysteme verwendet werden. Im zweiten Teil wurde eine Heterostruktur bestehend aus je einer Monolage M0S2 und Wolframdiselenid (WSe2) analysiert. WSe2 ist ebenfalls ein halbleitendes TMDC und weist im Vergleich zu MoS2 eine etwas geringere Bandlücke auf. Die beiden Schichten der Heterostruktur sind nach außen hin kontaktiert, wodurch elektrische Ströme fließen können. Unter geeigneten Bedingungen bildet die Anordnung eine Diode und fungiert bei Bestrahlung mit Licht als Solarzelle. Da die Funktion und die Effizienz dieser Solarzelle von der Qualität der optischen Übergänge abhängen, wurde die Dissoziationszeit von optisch generierten Exzitonen untersucht. Dazu wurde eine Versuchsanordnung aufgebaut in der die Probe mit ultrakurzen Laserpulsen bestrahlt und der resultierende Photostrom gemessen wird. Durch Gegenüberstellung der Messkurven mit numerischen Simulationen wurde schließlich auf die gesuchte Dissoziationszeit geschlossen. Die Besonderheit des durchgeführten Experiments ist die Tatsache, dass die Messungen nur auf dem Photostrom basieren und nicht wie sonst üblich auf dem von der Probe reflektierten bzw. transmittierten Licht. Zum Zeitpunkt der Durchführung gab es daher noch keine entsprechenden Arbeiten in der Literatur.
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Transition metal dichalcogenides (TMDCs) are a class of crystalline materials built up of single layers. These layers are hexagonally ordered planes of transition metal atoms sandwiched between two hexagonally ordered planes of chalcogenide atoms. While there is a strong in- plane covalent bonding, different layers are held together by much weaker Van der Waals bonds leading to the possibility of isolating few or even single layers by mechanical exfoliation. Despite their almost vanishing thickness, the lateral dimensions of these so called flakes can be large enough to allow optical measurements meaning that light can be focused down to that size. The first part of this thesis deals with a spectroscopic investigation of monolayers of molybdenumdisulfide (MoS2), a certain material of the TMDC class with semiconducting behavior. The spectroscopy is done by a coherent whitelight-beam and a grating spectrometer, allowing the determination of the wavelength-dependent absorption. This gives insight in the quantum states and optical transitions of the material. For that purpose an optical setup capable of spectrally analyzing the reflected light from a monolayer sample on a substrate was built. The difference of the reflective spectra between the monolayer and the pure substrate is sufficient to determine the optical properties of the monolayer in terms of a wavelength dependent absorbance. Therefore a numerical algorithm was implemented to calculate the absorbance out of the measured reflective spectra. The presented algorithm uses the method of least squares and is essentially based on a Kramers Kronig variational analysis that was adapted for the specific problem. The absorbance characteristics of monolayer MoS2 was systematically evaluated and compared to the findings of former research demonstrating the proper functionality of the experimental apparatus. The second part deals with a heterostructure consisting of a tungstendiselenide (WSe2) monolayer on top of a MoS2 monolayer. WSe2 also belongs to the class of semiconducting TMDC materials and has a smaller bandgap compared to MoS2. Both layers of the heterostructure are electrically contacted with gold pads allowing the flow of electric current. Under certain conditions the arrangement forms a diode and acts as a solar cell if illuminated with light. The function as well as the efficiency of this solar cell strongly depends on the quality of the underlying optical transitions, which makes it important to determine the corresponding lifetimes. For that purpose the device is illuminated with ultra-short laser pulses that are tuned to a specific transition and the corresponding photocurrent is logged. Finally the separation time was estimated by comparing the measured results with mathematical models. The speciality of the implemented approach is that it is based on the photocurrent rather than on the reflected or transmitted light. Therefore there were no analogous works on this topic at the time of implementation.
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Abweichender Titel laut Übersetzung der Verfasserin/des Verfassers Zsfassung in engl. Sprache
