Generation and detection of light in two-dimensional materials

Abstract

Das Hauptaugenmerk dieser Arbeit liegt in der Untersuchung der physikalischen Eigenschaften von atomar dünnen Kohlenstoff- und Übergangsmetall-Dichalcogenid-Filmen, sowie in der Integration dieser Materialien in optoelektronische Bauelemente, für die Erzeugung und Detektion von Licht im sichtbaren und nah-infraroten Spektralbereich. Als Graphen werden einzelne Lagen hexagonal angeordneter Kohlenstoffatome bezeichnet. Dieses Material, welches außerordentliche elektronische und optische Eigenschaften besitzt, wurde in den letzten Jahren intensiv untersucht und es wurden schnelle Photodetektoren, meist für Hochfrequenzanwendungen, hergestellt. Aus der Dünnheit einer einzelnen Graphenschicht ergibt sich das Problem einer relativ niedrigen Absorption von nur 2.3 %. Es wurde ein Graphen-Photodetektor entwickelt, bei welchem ein Graphenfilm auf einem dielektrischen Wellenleiter platziert wurde. Durch die Detektion des Lichtes in Ausbreitungsrichtung kann die Absorption auf bis zu 100 % gesteigert werden. Der integrierte Photodetektor kann bei allen für die optische Nachrichtentechnik wichtigen Wellenlängen zwischen 1.3 -m und 1.6 -m betrieben werden. Das Bauteil zeigt einen linearen Zusammenhang zwischen eingestrahlter Leistung und abgegebenem Photostrom. Weiters wurde eine Bandbreite von - 18GHz ermittelt. Übergangsmetall-Dichalcogenide besitzen eine Gitterstruktur die jener von Graphen ähnelt, jedoch besitzen sie eine elektronische Bandlücke im sichtbaren oder nah-infraroten Spektralbereich. Es wurde ein p-n Übergang realisiert, der aus einer Monolage Wolframdiselenid besteht. Die Dotierung wurde elektrostatisch, durch die Verwendung von zwei nebeneinander angeordneten Gate-Elektroden erreicht. Das Bauteil verhält sich ähnlich einer Halbleiterdiode und erzeugt, im Fall der Bestrahlung mit Licht, elektrische Energie. Monolagen des Materials weisen einen direkten Bandübergang auf, daher kann die p-n Diode auch als Lichtemitter verwendet werden. Die physikalischen Abläufe, welche zur Emission von Licht in Übergangsmetall- Dichalcogeniden führen sind noch nicht gänzlich erforscht. Aufgrund der hohen räumlichen Einschränkung sowie der reduzierten dielektrischen Abschirmung der Ladungsträger spielen exzitonische Effekte eine gravierende Rolle in diesen Materialien. Es wurden temperaturund dotierungs-abhängige Photolumineszenzmessungen durchgeführt um die verschiedenen exzitonischen Zustände und deren Wechselspiel zu analysieren. Um Umwelteinflüsse auszuschließen wurden die Messungen zusätzlich an Monolagen durchgeführt, welche zwischen zwei dünnen Schichten aus hexagonalem Bornitrid eingepackt wurden.

The focus of this work is the investigation of the physical properties of atomically thin films of carbon (graphene) and transition metal dichalcogenides (TMDCs) and their integration in optoelectronic devices for light generation and detection in the visible and near-infrared spectral regimes. Graphene, a single layer of carbon atoms arranged in a honeycomb lattice, shows exceptional electronic and optical properties. The material has been studied extensively during the past years and a vast amount of research has been done to fabricate and characterize photodetectors, mainly for high-speed applications. One drawback of all those photodetectors, which is a consequence of the thinness of only one atomic plane, is the low optical absorption of 2.3 %. Within this thesis a photodetector was developed to overcome this problem. A graphene sheet was placed on top of a dielectric waveguide to absorb light not normal to the sheet, but in plane, which increases the absorption to 100 %, if the device is made sufficiently long. The waveguide-integrated graphene photodetector works at all optical telecommunication wavelengths from 1.3 -m to 1.6 -m and exhibits a linear response. The bandwidth of the photodetector is - 18GHz. TMDCs have a layered structure like graphene, but are semiconductors with bandgaps in the visible and near-infrared regimes. In the framework of this thesis, a p-n junction diode was realized using an atomically thin layer of tungsten diselenide as channel material. The doping is introduced electrostatically by split gate electrodes. The diode shows rectifying behavior and operates as a solar energy harvesting device, if illuminated. The diode characteristics have been analyzed using models adapted from classical semiconductor diodes. Due to the fact that TMDC monolayers are direct bandgap semiconductors, the p-n junction can also be operated as light emitting device. The underlying physical mechanisms leading to light emission in TMDC monolayers are currently not completely understood. Because of high spatial confinement of charge carriers and reduced dielectric screening, excitonic effects play a profound role in this class of materials. Within the scope of this thesis, temperature and doping dependent photoluminescence measurements are carried out to clarify the interplay between the excitonic states. The results are analyzed and models are adapted from classical semiconductors to describe the excitonic behavior. In addition to measurements on a pristine flake, a monolayer of tungsten diselenide is encapsulated between thin layers of hexagonal boron nitride to protect the surface from absorbing moisture and/or other molecules and the results are compared.