Development of aluminum nitride material systems suitable for additive manufacturing

Abstract

Thermal management systems become ever more important in modern applications. Owing to its outstanding properties, such as high thermal conductivity, supported by good mechanical and chemical stability in its sintered form, aluminum nitride (AlN) is a prime candidate for thermal management applications. However, especially thermal conductivity relies on the purity of the AlN lattice, with oxygen defects being the most detrimental, requiring close monitoring of the oxygen intake in process chains. This in combination with additional challenges related to processing and sintering is the reason for industrially produced AlN being mostly offered in simple geometries.The main goal of this project was to develop powder systems containing AlN and sintering additives to produce samples with high thermal and mechanical properties. Multiple AlN powders were characterized and their stability in various environments and during multiple processing steps was investigated by elemental analysis and X-ray diffraction. The powders were then hot-pressed either alone or with sintering additives. The properties of hot-pressed samples were to be used as benchmark values for fully densified samples.The powder mixtures were also cold-isostatically pressed (CIP) and sintered without the application of external pressure to investigate the influence of varying parameters like sintering additives and additive content, sintering time, and sintering environments. Phenomena during the sintering in reductive environments were observed and intensely studied to gain a better understanding of the material system.The most promising powder mixture was used in additive manufacturing (AM) via lithography-based ceramic manufacturing (LCM), an AM method, in which three-dimensional structures are built by selective and layerwise photopolymerization of ceramic slurries containing an organic binder system and ceramic particles. Simple and complex shaped printed samples were generated, sintered, and characterized with respect to mechanical and thermal properties.CIP samples with characteristic Weibull strength of up to 390 MPa with thermal conductivities exceeding 180 W m-1 K-1 were produced. AM samples exhibited comparable properties, which highlights the suitability of the developed powder systems in the LCM process. Several phenomena during sintering, such as migration behavior of a secondary phase, resulting in depletion of samples from sintering additives were observed and studied.This work demonstrates that by careful design of a suitable materials system, the implementation of a novel shaping method, resulting in parts with comparable properties to parts from conventional shaping methods, can be achieved.

Aluminiumnitrid (AlN) kombiniert Eigenschaften wie hohe Wärmeleitfähigkeit bei geringer Wärmeausdehnung und guter mechanischer, sowie chemischer Stabilität in einem keramischen Material, weshalb es eine gute Wahl für „thermal management“-Systeme darstellt. Besonders die Wärmeleitfähigkeit des Materials ist aber von der Reinheit abhängig, wobei Sauerstoffdefekte im Kristallgitter die größte Rolle spielen, was die Kontrolle des Sauerstoffgehalts während der Prozesskette notwendig macht. Dieser und andere Umstände sorgen dafür, dass AlN industiell vor allem in simplen Geometrien angeboten wird.Das Hauptziel dieses Projektes war es ein AlN-System zu finden, mit welchem gesinterte Materialien mit hoher Dichte, Wärmeleitfähigkeit und mechanischen Eigenschaften erzielt werden können, sowie die Verwendung dieses Systems in einem additiven Fertigungsprozess. Drei AlN-Pulver wurden von zwei Herstellern bezogen, charakterisiert und ihre Stabilität in diversen, für den Prozess relevanten Umgebungen mittels Elementaranalyse und Röntgendiffraktion überprüft. Da die Stabilität der Pulver in allen Prozessierungsschritten gegeben war, mussten keine Schritte zum Schutz der Pulver getroffen werden. Die Pulver wurden dann heißgepresst und charakterisiert, um Benchmarkwerte für die Eigenschaften voll verdichteter AlN-Proben zu erhalten.Pulvermischungen von AlN in Kombination mit diversen Sinterhilfsmitteln wurden schließlich konventionell über kaltisostatisches Pressen (CIP) und Sintern hergestellt und der Einfluss mehrerer Prozessparameter auf die Eigenschaften der Proben wie Wärmeleitfähigkeit und mechanische Festigkeit überprüft, wobei besonderes Augenmerk auf die Sinterung unter reduzierenden Bedingungen gelegt wurde. Die vielversprechendsten Pulversysteme wurden mittels „Lithography-based Ceramic Manufacturing“ (LCM), einem Prozess zur additiven Fertigung (AM) von Keramiken durch schichtweise Photopolymerisation nicht-wässriger keramischer Schlicker, verarbeitet.Es konnten CIP Proben mit einer charakteristischen Weibullfestigkeit von 390 MPa und einer Wärmeleitfähigkeit von 180 W m-1 K-1 hergestellt werden. Additiv gefertigte Proben erreichten vergleichbare Werte, wodurch die Eignung von AlN in diesem Fertigungsprozess bestätigt werden konnte. Während der Sinterung wurde eine Wanderung einer bei hohen Temperaturen gebildeten Sekundärphase und die daraus resultierende Entfernung von Sinterhilfsmitteln aus den Proben beobachtet und studiert.In dieser Arbeit konnte gezeigt werden, dass durch die Entwicklung eines geeigneten Materialsystems die Implementierung einer neuen Formgebungsmethode, die die Herstellung von Proben hoher Qualität und Komplexität erlaubt, ermöglicht werden könnte.