Das Thema dieser Doktorarbeit befasst sich mit Laserspektroskopie mittels durchstimmbarer Diodenlaser (englisch: tunable diode laser absorption spectroscopy, TDLAS) zur Charakterisierung von Verbrennungs- und Zuendprozessen. Die durchgefuehrten Experimente basieren auf einem FFF Projekt zur Laserzuendung von gasfoermigen Brennstoff/Luft-Gemischen bei hohen Druecken. Die Aufgabe des Autors in diesem Projekt war es, die Qualitaet der Laserzuendung zu charakterisieren. Bei der eingesetzten Technik TDLAS wird die resonante Abschwaechung des Strahls eines Infrarotlasers, dessen Wellenlaenge mit einem rovibronischen Uebergang der gasfoermigen Zielsubstanz zusammenfaellt, zur Bestimmung der Konzentration derselben herangezogen. Ueber das Durchstimmen der Wellenlaenge des Lasers ueber den Absorptionspeak (verwirklichbar durch Veraendern des Laserstroms oder seiner Temperatur) laesst sich die resonante Strahlabschwaechung, welche proportional zur Konzentration der Zielsubstanz ist (Gesetz von Lambert Beer), von unspezifischen Effekten unterscheiden, zu denen Streuung, teilweise Blockade des Lichts und Beam Steering, wie sie alle in rauen Umgebungen vorkommen, zaehlen. TDLAS ermoeglicht rasche, genaue und raeumlich aufgeloeste in-situ (d.h. direkt am Ort des Geschehens) Messungen (Konzentration, Temperatur, Druck) und eignet sich daher zur Untersuchung der Laserzuendung. Die Versuche zur Laserzuendung wurden in einem Druckbehaelter (konstantes Volumen von 0,9 l, 473 K) mit einem guetegeschalteten Nd:YAG Laser (Pulsdauer 10 ns, Pulsenergie 1-50 mJ) durchgefuehrt. Der Strahl eines durchstimmbaren Diodenlasers (bei Raumtemperatur betriebener, InGaAsSb/AlGaAsSb Quantum Well Dauerstrich-Diodenlaser bei 2,55 #mue#m (3922 cm"-"1)) wurde durch diese Druckkammer geführt, und zwar senkrecht zum Strahl des Nd:YAG Lasers am Ort des Zuendfunkens. Der Laser wurde mit einer Repetitionsrate von 5 kHz durchgestimmt. Auf diese Weise war es moeglich, die Bildung von H_2O (starke Absorption bei 2,55 #mue#m) in der Naehe des sich entwickelnden Flammenkerns mit einer Zeitaufloesung von 0,2 ms semiquantitativ zu verfolgen (Nachweisgrenze etwa 50 ppm*m). Der Fuelldruck bei den Laserzuendversuchen mit brennstoffarmen bis -reichen CH_4/Luft-Gemischen lag bei bis zu 30 bar. Auch die Laserzuendung von Biogas/Luft-Gemischen sowie verdampfter, hoeherer Kohlenwasserstoffe (Benzin und einige aliphatische und aromatische Hauptbestandteile davon) wurde mit dieser Technik untersucht. Neben der Bildung von H_2O wurden die Emissionen der Flamme (1-10 #mue#m) sowie die Schwankungen in der Transmission des Diodenlaserstrahls auf den Detektor (hervorgerufen durch Beam Steering des Laserstrahls aufgrund von temperaturinduzierten Brechungsindexgradienten) zur Charakterisierung des Zuendprozesses herangezogen. Vor dem Einsatz in der optischen Diagnostik der Laserzuendung wurden der InGaAsSb/AlGaAsSb Diodenlaser (Wellenlaenge 2,55 #mue#m, geeignet zur Messung von H_2O) sowie ein aehnlicher Laser (Wellenlaenge 2,3 #mue#m (4348 cm"-"1), geeignet zur gleichzeitigen Messung von CH_4 und CO, Nachweisgrenze fuer beide Spezien etwa 500 ppm*m) verwendet, um die Verbrennung fester Brennstoffe in einer Wirbelschichtanlage (Freeboard) im Labormaßstab zu untersuchen (Durchstimmkoeffizienten für beide Laser 0,07 nm/mA und 0,2 nm/K, eingesetzte Durchstimmrate 300 Hz). Die Konzentrationsverlaeufe von CO, CH_4 und H_2O wurden gemessen, und zwar in-situ direkt ueber der Oberflaeche von suspendierten Einzelpartikeln (Biomasse und Kohle, Abstand Laserstrahl zu Partikel 4 - 31 mm, Untersuchung des Einflusses von O_2 Partialdruck und Betttemperatur auf das Emissionsverhalten waehrend der Phase der Entgasung und des Koksabbrands) und mit Modellrechnungen verglichen (gute Uebereinstimmung). Aufgrund der Unzulaenglichkeiten der Diodenlaser bei 2,3 und 2,55 #mue#m speziell zur Untersuchung von Systemen unter hohen Druecken (enger Bereich, in welchem sich die Wellenlaenge durchstimmen laesst), wurden neue, vielversprechende Diodenlaser in verschiedenen Aufbauten getestet. Ein DFB Quantenkaskadenlaser (englisch: quantum cascade laser, QCL) auf GaAs Basis mit einer Emissionswellenlaenge von 11,4 #mue#m (877 cm"-"1, geeignet zur gleichzeitigen Messung von NH_3 und C_2H_4, Nachweisgrenzen etwa 2200 ppm*m fuer C_2H_4 und 220 ppm*m für NH_3) wurde eingesetzt, um Absorptionsspektren vom Produktgas einer Biomasse-Vergasungsanlage sowie von Biogas aufzunehmen. Im Vergasergas wurden 2% C_2H_4 festgestellt, NH_3 konnte nicht nachgewiesen werden. Der Laser wurde gepulst (5 kHz) betrieben (Durchstimmkoeffizient 0,71 nm/K, Durchstimmbereich 886,76 bis 889,16 cm"-"1 (30,4 nm) im Temperaturintervall von 185 bis 225 K). Neue, unmittelbar verfuegbar gewordene, oberflächenemittierende Diodenlaser (englisch: vertical-cavity surface-emitting lasers, VCSELs) im Wellenlängenbereich von 1,54 bis 1,81 #mue#m (6494 - 5525 cm"-"1) wurden auf ihre Einsatzfaehigkeit in der Absorptionsspektroskopie hin getestet. Waehrend eines Forschungsaufenthalts an der TU Muenchen wurden diese monomodigen Laser bei 1,54 #mue#m (NH_3), 1,68 #mue#m (CH_4) und 1,81 #mue#m (simultane Messung von H_2O, CH_4 und HCl) in Hinblick auf ihr Verhalten beim Durchstimmen der Wellenlaenge mit der Temperatur und mit dem Strom charakterisiert. VCSEL lassen sich im Vergleich zu konventionellen Diodenlasern derselben Wellenlaenge (kantenemittierende DFB Laser) durch Modulation des Laserstroms in ihrer Wellenlaenge viel schneller (bis zu 5 MHz) und um etwa eine Groeßenordnung weiter (ueber den Strom) durchstimmen. Hochaufgeloeste Spektren in den Druck- und Temperaturbereichen von 10 mbar bis 1,5 bar bzw. 298 K bis 1173 K wurden aufgezeichnet. Gute Uebereinstimmung mit berechneten Spektren (basierend auf der HITRAN2000 Datenbank) wurde festgestellt. Die Nachweisgrenze wurde, unter Zugrundelegung einer gerade noch detektierbaren Absorbanz von 0,01, zu 17500 ppm*m fuer NH_3, 2200 ppm*m fuer CH_4 und 320 sowie 290 ppm*m fuer HCl bzw. H_2O ermittelt. Die Durchstimmeigenschaften des 1,68 #mue#m VCSEL waren 0,86 nm/mA, 0,11 nm/K, maximaler Durchstimmbereich mit dem Strom = 16 cm-1 (4,5 nm), maximale Durchstimmrate 5,2 cm"-"1/#mue#s (1,5 nm/#mue#s). Der Durchstimmbereich bei 1 MHz Durchstimmfrequenz betrug 2,6 cm"-"1 (1,5 nm) und 0,36 cm"-"1 (0,21 nm) bei 5 MHz. Ein weiterer, bei 0,761 #mue#m (13140 cm"-"1) emittierender VCSEL (geeignet zur Messung von O_2) wurde eingesetzt, um die Durchfuehrbarkeit von absorptionsspektroskopischen Messungen in Flammen (bis 1,0 m Laenge) und partikelbeladenen Gasstroemen zu demonstrieren. Ferner wurden Absorptionsspektren bei Druecken bis zu 10 bar aufgenommen und Wellenlaengenmodulationsspektroskopie (WMS) durchgefuehrt. Der Einsatzbereich von TDLAS bezueglich hoher Druecke wurde neu definiert. Aufgrund der sehr raschen und sehr weiten Wellenlaengendurchstimmbarkeit der VCSEL wurden diese Laser als besonders geeignet erkannt zur Untersuchung von Systemen, welche transientes Verhalten und hohen Druck aufweisen, so wie etwa die Laserzuendung. VCSEL mit Emissionswellenlaengen von 1,69 #mue#m (5917 cm"-"1, geeignet zur Messung von CH_4) und 2,015 #mue#m (4963 cm"-"1, geeignet zur Messung von CO_2) wurden schließlich dazu verwendet, in-situ Konzentrationsmessungen in einem Verbrennungsmotor durchzufuehren. Waehrend eines Forschungsaufenthaltes an der TU Lund wurden diese Laser an einem Motor (modifizierter Volvo TD 100) mit optischem Zugang, welcher im HCCI Modus betrieben wurde (Treibstoff CH_4 und Isooktan), im Bereich von 25 - 1200°C und 1 - 50 bar eingesetzt (HCCI = homogeneously charged compression ignition; Selbstzuendung eines homogenen Gemisches). Die "lasergestuetzte" HCCI Verbrennung wurde ebenfalls untersucht. Die Motorenversuche verdeutlichten die Grenzen der auf VCSELn basierenden optischen Diagnostik sowie das Potential der lasergestuetzten HCCI. Im Rahmen dieser Doktorarbeit wurden instationaere Phaenomene in heissen, mehrere Phasen enthaltenden (d.h. feststoffbeladenes Gas) Umgebungen bei erhoehten Druecken erfolgreich untersucht. Zum Einsatz kam in-situ Laserspektroskopie mittels neuer Diodenlaser in neu entwickelten Messsytemen.
