Title: Synthesis and comparison of catalysts to enhance the hydrogen yield during biomass gasification
Language: English
Authors: Kohlegger, Stefan 
Qualification level: Diploma
Keywords: Wasserstoff aus Biomasse; Katalysator; SiC; SBA-15; Biomassevergasung; Wasserstoff; erneuerbare Energie; mesoporöse Katalysatoren
Hydrogen production from biomass; renewables; SiC; SBA-15; catalyst; mesoporous catalysts; biomass gasification; sustainable energy
Advisor: Hofbauer, Hermann
Assisting Advisor: Pfeifer, Christoph
Issue Date: 2012
Number of Pages: 77
Qualification level: Diploma
Abstract: 
Wasserstoff gilt als attraktiver Brennstoff in der Energiebereitstellung der Zukunft und als mögliche Lösung für die schwindenden fossilen Ressourcen, und die mit deren Verbrennung verbundenen Umweltprobleme, wird jedoch momentan selbst zum Großteil aus fossilen Quellen gewonnen. Die Biomassevergasung stellt eine interessante Technologie der Wasserstoffherstellung aus erneuerbaren Energieträgern dar. Die Verwendung von Katalysatoren im Vergasungsprozess ist eine weitverbreitete Möglichkeit zur Erhöhung der Wasserstoffausbeute bzw. -selektivität, und eine notwendige Maßnahme zur Steigerung der Konkurrenzfähigkeit des Verfahrens, bedarf jedoch - aufgrund der im Reaktor vorherrschenden, hohen Temperaturen (>800 °C) und Feuchten - hoch-stabiler Materialien. Silizumkarbid (SiC) könnte aufgrund seiner einzigartigen Eigenschaften, ein geeignetes Trägermaterial für Katalysatoren in diesem Zusammenhang sein. In der vorliegenden Arbeit wurden ein neuartiger Nickel-Cobalt-Katalysator auf mesoporösem SiC, sowie ein Nickel-Cobalt Katalysator auf mesoporösem Silika (SBA-15), als Referenzmaterial, mit einer Beladung von 10 m% und einem Nickel-Kobalt-Verhältnis von 1:2 hergestellt, und auf ihre Aktivität bzw. Selektivität in derH2-Herstellung während der Vergasung von Methylzellulose, welche als Biomasseersatz gewählt wurde, getestet. Die Trägermaterialien SBA-15 bzw. SiC wurden über das liquid crystal templating- bzw. nano casting Verfahren synthetisiert, wobei SBA-15 als Vorlage für die Synthese des mesoporösen SiC verwendet wurde. Die aktiven Metalle Nickel und Kobalt wurden über Kapillarimprägnierung in die Trägermaterialien eingebunden. Die Vergasung wurde in einem Laborreaktor, bestehend aus einer Thermogravimetrieanalyse und einem Massenspektrometer, unter Argon, durch Aufheizung auf 800 °C realisiert. Die Charakterisierung der Katalysatoren erfolgte durch Verfahren der physikalischen- und chemischen Adsorption, Methoden der Röntgenbeugung, sowie durch Raster- und Transmissionselektronenmikroskopie.
Die Zugabe der mesoporösen Katalysatoren zur Vergasung führte sowohl für NiCo2/SBA-15, als auch für NiCo2/SiC zu einer signifikanten Steigerung der Wasserstoffausbeute bzw. -selektivität. NiCo2/SiC bzw. NiCo2/SBA-15 steigerten die Wasserstoffausbeute um das mehr als 6- bzw. 14-fache, verglichen mit der Vergasung der reinen Zellulose. Der Anteil an Wasserstoff im Produktgas stieg von 1.0 vol% (reine Zellulose) auf 5.3 (NiCo2/SiC) bzw. 8.2 vol% (NiCo2/SBA-15).

Hydrogen is considered as a promising energy carrier to meet prospective requirements in the global energy supply and get away from receding fossil resources and the associated environmental problems. An interesting pathway of producing hydrogen from renewables, rather than from fossil fuels, as it is the state of the art, is the steam gasification of biomass. In order to increase the selectivity of H2 during gasification, and thus make it more competitive among current techniques of hydrogen production, various catalysts can be introduced into the process. The high temperatures (>800 °C) and humidity present in gasification processes make the use of highly mechanically, thermally and hydrothermally stable catalysts necessary. In this context silicon carbide (SiC) seems to be an interesting support material for catalysts, due to its unique functional characteristics.
In this work a novel, mesoporous SiC-supported Ni-Co catalyst as well as a mesoporous silica (SBA-15) supported catalyst, as the reference material, were synthesized via incipient wetness impregnation with a metal loading of 10 wt% and a nickel-cobalt ratio of 1:2 and tested on their selectivity and activity for H2 production during the gasification of methyl cellulose, chosen as the biomass substitute. The experiments were accomplished in a thermogravimetric analyzer coupled with a mass spectrometer, under argon, heated up to 800 °C. The substrates, SBA-15 and SiC, were prepared using liquid crystal templating and a nanocasting process, respectively, whereby SBA-15 was used as a template for the synthesis of SiC. The blank support materials as well as the catalysts were characterized by physisorption and chemisorption methods, X-ray diffraction, small angle X-ray scattering as well as scanning and transmission electron microscopy.
Addition of SiC or SBA-15 supported Ni-Co catalysts to the gasification of cellulose, both, significantly increased the H2 yield and selectivity. NiCo2/SiC elevated the H2 yield by more than 6 times, NiCo2/SBA-15 by more than 14 times, compared to the output obtained decomposing pure cellulose. The share of H2 in the product gas distribution increased from 1.0 vol% applying no catalyst, to 5.3 vol% (NiCo2/SiC) and 8.2 vol% (NiCo2/SBA-15), respectively, introducing Ni-Co supported catalysts to the process.
URI: https://resolver.obvsg.at/urn:nbn:at:at-ubtuw:1-55356
http://hdl.handle.net/20.500.12708/8803
Library ID: AC07813686
Organisation: E166 - Institut für Verfahrenstechnik, Umwelttechnik und Technische Biowissenschaften 
Publication Type: Thesis
Hochschulschrift
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