Investigation of SrTiO3(001) and (110) surfaces

Abstract

Strontiumtitanat (SrTiO3) zählt zu den kubischen Perowskit Oxiden und ist für interessante Effekte bekannt, welche sich sowohl im Festkörper als auch auf der Oberfläche zeigen. Zu diesen Effekten zählen unter anderem die Supraleitung, die Photolyse sowie die Existenz von zweidimensionalen Elektronengasen. Mit Hilfe von STM, LEED, XPS und ISS wurden in dieser Arbeit die Erzeugung und die Eigenschaften einiger Rekonstruktionen auf den SrTiO3(110) und (001) Oberflächen untersucht.<br />Weiters wurden XAS und hochaufgelöste Photoemissionsspektroskopie (XPS, UPS) unter Verwendung von Synchrotronstrahlung am MAXLab in Lund durchgeführt. Die Erzeugung von atomar geordneten SrTiO3 Oberflächen erfolgte durch Argon-Ionen Zerstäubung und Ausheilen in Sauerstoff. Das Strukturmodell der SrTiO3 (110) (4×1) Rekonstruktion setzt sich aus einer Schicht von TiO4 Tetraedern zusammen. Die XAS Ergebnisse bestätigen die tetraedrische Koordination der Titanatome in der Oberflächenschicht der (4×1) Rekonstruktion. UPS-Spektren zeigen, dass durch eine längere Einwirkung von Synchrotronstrahlung ein elektronischer Zustand innerhalb der Bandlücke erzeugt werden kann.<br />Dieser konnte auf Sauerstoff-Fehlstellen zurückgeführt werden. Wang et al. [Phys. Rev. B, 83, 155453 (2011)] entwickelten ein Oberflächen-Phasendiagramm, welches veranschaulicht, dass sich die SrTiO3(110) Oberfläche mit zunehmendem Aufdampfen von Titan von einer Reihe mit (n×1) (n =6, 5, 4) zu (m×4) (m = 2, 6) und schlussendlich zu (1×l) (l = 4, 5) überführen lässt. Diese Reihenfolge kann durch Aufdampfen von Strontium umgekehrt werden. Die vorliegende Arbeit zeigt, dass sich Strukturen ebenso auf der (001) Oberfläche von SrTiO3 reversibel ineinander überführen lassen. Die SrTiO3(001) Oberfläche wurde bereits ausgiebig erforscht. Dass auf dieser Oberfläche eine Vielzahl an Rekonstruktionen existiert, wird vor allem im Literaturüberblick ersichtlich. Die vorliegende Arbeit befasste sich sowohl mit der c(4×2) und der (2×2) Rekonstruktion als auch mit einer Oberfläche mit (1×1) Struktur. Wir können diese Rekonstruktionen ineinander umwandeln, indem wir Strontium oder Titan aufdampfen und in Sauerstoffatmosphäre ausheilen. Rekonstruktionen werden üblicherweise als geordnete Sauerstoff-Fehlstellen, als Strontium-Adatome oder als TiO2 Doppelschicht beschrieben. Die Modelle für die c(4×2) und die (2×2) Oberflächen-Rekonstruktionen zeigen jeweils eine identische Oberflächenstöchiometrie. Dies steht im Widerspruch zu unseren Resultaten. Diese Arbeit wurde teilweise vom ERC Advanced Grant "Oxide Surfaces" unterstützt.

Strontium titanate (SrTiO3) belongs to the class of cubic perovskite oxides and it is well known because of several interesting effects taking place in its bulk and on its surfaces. Effects are ranging from superconductivity, to photo electrolysis, and to the formation of a two dimensional electron gas at its surfaces and interfaces. We studied the creation and the characteristics of surface reconstructions on the SrTiO3(110) and (001) surfaces using STM, LEED, XPS and ISS. We also performed XAS and high resolution photoemission spectroscopy (XPS, UPS) measurements on the SrTiO3(110) surface using synchrotron radiation in MAXLab, Lund. Atomically well-defined SrTiO3 surfaces were obtained by Ar+ sputtering and annealing. The commonly observed SrTiO3(110) (4×1) reconstruction consists of a layer of TiO4 tetrahedra. XAS results confirm a tetrahedral coordination for titanium atoms in the surface layers of the (4×1) reconstruction. UPS spectra show the valence band and the band gap with no in-gap state. However, prolonged exposure to synchrotron light produces an in-gap state, which comes from oxygen vacancies. Wang et al. [Phys. Rev. B, 83, 155453 (2011)] reported a surface phase diagram of SrTiO3(110) that clearly shows that with increasing titanium evaporation dosage, the surface transforms from a series of (n×1) (n =6, 5, 4) to (m×4) (m = 2, 6) and, finally, to (1×l) (l = 4, 5) reconstructions. Reversible transitions are obtained by increasing the strontium evaporation dosage. This thesis reports that also on the SrTiO3(001) surface, structures can be changed reversibly in a similar manner. For the SrTiO3(001) surface numerous reconstructions are reported in the literature. We studied the c(4×2) and (2×2) surface recon- structions and a (1×1) terminated surface.<br />Reconstructions on the SrTiO3 (001) surface are believed to either consist of oxygen vacancies, strontium adatoms, or a double layer TiO2 structure. We are able to reversibly switch between the reconstructions by evaporating strontium or titanium followed by annealing. Models proposed in the literature for the c(4×2) and the (2×2) reconstructions show an identical surface stoichiometry, which is in contrast to the results presented here. This work was supported in part by the ERC Advanced Grant 'Oxide Surfaces'.