Microstructure and thermoelectric properties of full-Heusler compounds based on FezVAl co-doped with Ta and Si

Abstract

In the course of this work we investigated the effect of Ta-doping at the V-site and Si-doping at the Al-site in Fe2VAl-based Heusler compounds with respect to the microstructure and thermoelectric properties. As band structure calculations suggest the Ta-doping could lead to an improvement of the electronic structure while Si is an excellent doping element for tuning the carrier concentration within the rigid band model. Samples with the composition Fe2V1xTaxAl1ySiy were synthesized by induction melting and a multitude of different annealing conditions, varying temperature and annealing time were applied in order to optimize the microstructure and solubility of Ta and Si. While XRD results showed a single phase for all compositions except the sample with x = 0.1 and y = 0.1, the SEM images revealed tiny amounts of impurity precipitates in the microstructure of Fe2V0.95Ta0.05Al0.9Si0.1 and Fe2V0.9Ta0.1Al. The impurity peaks could be attributed to a hexagonal Laves phase that crystallizes in the C14 structure. The amount of secondary phase increased with annealing time and has been shown to have a detrimental effect on S due to its metallic character. We measured and S in a broad temperature range from 4K 800K and 300K 800K respectively. The maximum power factor was PF 7 8mW/mK2, which is an improvement of almost 50% compared to Fe2VAl1ySiy-based compounds that have been reported in literature.

Im Zuge dieser Diplomarbeit wurden Heusler-Verbindungen der Zusammensetzung Fe2V1xTaxAl1ySiy bezüglich ihrer Mikrostruktur und thermoelektrischen Eigenschaften hin untersucht. Berechnungen der Bandstruktur deuten auf eine Verbesserung der elektronischen Struktur für Ta-dotierte Zusammensetzungen hin, während die Substitution von Si an der Stelle von Al eine Möglichkeit bietet die Ladungsträgerdichte zu optimieren, ohne dabei die elektronische Zustandsdichte nahe der Fermi-Energie wesentlich zu verändern. Mittels Induktionsschmelzsynthese wurden die Proben hergestellt und einer Reihe unterschiedlicher Wärmebehandlungen ausgesetzt,wobei die Temperatur und Dauer der Wärmebehandlung variiert wurden.Obwohl die Ergebnisse der Röntgendiffraktometrie nur bei der Probe mit der Zusammensetzung Fe2V0.9Ta0.1Al0.9Si0.1 auf eine Fremdphase hindeuten ließen, konnten in der Mikrostruktur von Fe2V0.95Ta0.05Al0.9Si0.1 und Fe2V0.9Ta0.1Al kleine Abscheidungen einer Ta- und Si-reichen Sekundärphase, welche als hexagonale Laves-Phase mit dem Strukturtyp C14 identifiziert wurde, festgestellt werden. Aufgrund der metallischen Eigenschaften der Fremdphase stellte sich bei größerer Präzipitation in der Mikrostruktur eine Verschlechterung des Seebeck-Koeffizienten heraus.Nichtsdestotrotz ergab sich, aufgrund der optimierten Mikrostruktur und positiven Auswirkung der Ta-Dotierung auf die elektronische Struktur, ein maximal gemessener Powerfaktor von PF 7 8mW/mK2, was gegenüber Fe2VAl1ySiy -basierenden Heusler-Verbindungen aus der Literatur eine Verbesserung um fast 50% darstellt.